These

N° d’ordre 06ISAL Année 2006
Thèse
Transfert thermique par rayonnement et

conduction dans les matériaux poreux micro
et nanostructurés. Analogie transfert de
phonons et de photons
Présentée devant
L’institut national des sciences appliquées de Lyon
Pour obtenir
Le grade de docteur
École doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civile, Acoustique de Lyon
Par
Jaona Harifidy RANDRIANALISOA
Soutenance prévue le 04 Décembre 2006 devant la Commission d’examen
Jury MM.
Directrice de thèse D. BAILLIS Maître de Conférence HDR (INSA, Lyon)

Rapporteur P. ECHEGUT Directeur de recherche (CNRS, Orléans)
Membre de jury F. ENGUEHARD Ingénieur de recherche (CEA, Ripault)
Membre de jury J.J. GREFFET Professeur (Ecole centrale, Paris)
Rapporteur D. LEMONNIER Chargé de recherche HDR (CNRS, Poitiers)
Membre de jury M. RAYNAUD Professeur (INSA, Lyon)
Laboratoire de recherche : Centre de Thermique de Lyon (CETHIL, INSA de Lyon)

Liste des Ecoles doctorales a
SIGLE ECOLE DOCTORALE NOM ET COORDONNEES DU RESPONSABLE
CHIMIE DE LYON M. Denis SINOU

Université Claude Bernard Lyon 1
Lab Synthèse Asymétrique UMR UCB/CNRS 5622
Bât 308
Responsable : M. Denis SINOU 2ème étage
43 bd du 11 novembre 1918
69622 VILLEURBANNE Cedex
Tél : 04.72.44.81.83 Fax : 04 78 89 89 14
[email protected]
ECONOMIE, ESPACE ET MODELISATION M. Alain BONNAFOUS
E2MC DES COMPORTEMENTS Université Lyon 2
14 avenue Berthelot
MRASH M. Alain BONNAFOUS
Responsable : M. Alain BONNAFOUS Laboratoire d’Economie des Transports
69363 LYON Cedex 07
Tél : 04.78.69.72.76
Alain.bonnafous∂ish-lyon.cnrs.fr
ELECTRONIQUE, ELECTROTECHNIQUE, M. Daniel BARBIER
E.E.A. AUTOMATIQUE INSA DE LYON
Laboratoire Physique de la Matière
Bâtiment Blaise Pascal
M. Daniel BARBIER 69621 VILLEURBANNE Cedex
Tél : 04.72.43.64.43 Fax 04 72 43 60 82
[email protected]
EVOLUTION, ECOSYSTEME, M. Jean-Pierre FLANDROIS
E2M2 MICROBIOLOGIE, MODELISATION UMR 5558 Biométrie et Biologie Evolutive
http://biomserv.univ-lyon1.fr/E2M2 Equipe Dynamique des Populations Bactériennes
Faculté de Médecine Lyon-Sud Laboratoire de
M. Jean-Pierre FLANDROIS Bactériologie BP 1269600 OULLINS
Tél : 04.78.86.31.50 Fax 04 72 43 13 88
E2m2∂biomserv.univ-lyon1.fr
INFORMATIQUE ET INFORMATION M. Lionel BRUNIE
EDIIS POUR LA SOCIETE INSA DE LYON
http://www.insa-lyon.fr/ediis EDIIS
Bâtiment Blaise Pascal
M. Lionel BRUNIE 69621 VILLEURBANNE Cedex
Tél : 04.72.43.60.55 Fax 04 72 43 60 71
[email protected]
INTERDISCIPLINAIRE SCIENCES-SANTE M. Alain Jean COZZONE
EDISS http://www.ibcp.fr/ediss IBCP (UCBL1)
7 passage du Vercors
69367 LYON Cedex 07
M. Alain Jean COZZONE
Tél : 04.72.72.26.75 Fax : 04 72 72 26 01
[email protected]
M. Jacques JOSEPH
Ecole Centrale de Lyon
MATERIAUX DE LYON Bât F7 Lab. Sciences et Techniques des Matériaux
et des Surfaces
36 Avenue Guy de Collongue BP 163
http://www.ec-lyon.fr/sites/edml
69131 ECULLY Cedex
Tél : 04.72.18.62.51 Fax 04 72 18 60 90
M. Jacques JOSEPH
[email protected]
MATHEMATIQUES ET INFORMATIQUE M. Franck WAGNER
Math IF FONDAMENTALE Université Claude Bernard Lyon1
http://www.ens-lyon.fr/MathIS Institut Girard Desargues
UMR 5028 MATHEMATIQUES
M. Franck WAGNER Bâtiment Doyen Jean Braconnier
Bureau 101 Bis, 1er étage
69622 VILLEURBANNE Cedex
Tél : 04.72.43.27.86 Fax : 04 72 43 16 87
[email protected]
MECANIQUE, ENERGETIQUE, GENIE M. François SIDOROFF
MEGA CIVIL, ACOUSTIQUE Ecole Centrale de Lyon
http://www.lmfa.ec- Lab. Tribologie et Dynamique des Systêmes Bât
lyon.fr/autres/MEGA/index.html G8
36 avenue Guy de Collongue
M. François SIDOROFF BP 163
69131 ECULLY Cedex
Tél :04.72.18.62.14 Fax : 04 72 18 65 37
[email protected]
3
Liste des Ecoles doctorales a
4
Liste des professeurs A
Novembre 2003
INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON
Directeur : STORCK A.
Professeurs :
AMGHAR Y. LIRIS
AUDISIO S. PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLE
BABOT D. CONT. NON DESTR. PAR RAYONNEMENTS
IONISANTS
BABOUX J.C GEMPPM***
BALLAND B. PHYSIQUE DE LA MATIERE
BAPTISTE P. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES
MANUFACTURIERS
BARBIER D. PHYSIQUE DE LA MATIERE
BASKURT A. LIRIS
BASTIDE J.P. LAEPSI****
BAYADA G. MECANIQUE DES CONTACTS
BENADDA B. LAEPSI****
BETEMPS M . AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE
BIENNIER F. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES
MANUFACTURIERS
BLANCHARD J.M. LAEPSI****
BOISSE P. LAMCOS
BOISSON C. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE
BOIVIN M. (Prof. émérite) MECANIQUE DES SOLIDES
BOTTA H. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL -
Développement Urbain
BOTTA-ZIMMERMANN M. (Mme) UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL -
Développement Urbain
BOULAYE G. (Prof. émérite) INFORMATIQUE
BOYER J.C. MECANIQUE DES SOLIDES
BRAU J. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Thermique du
bâtiment
BREMOND G. PHYSIQUE DE LA MATIERE
BRISSAUD M. GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE
BRUNET M. MECANIQUE DES SOLIDES
BRUNIE L. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION
BUFFIERE J-Y. GEMPPM***
BUREAU J.C. CEGELY*
CAMPAGNE J-P. PRISMA
CAVAILLE J.Y. GEMPPM***
CHAMPAGNE J-Y. LMFA
CHANTE J.P. CEGELY*- Composants de puissance et applications
CHOCAT B. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Hydrologie
urbaine
COMBESCURE A. MECANIQUE DES CONTACTS
COURBON GEMPPM
COUSIN M. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL -Structures
DAUMAS F. (Mme) CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Energétique et
Thermique
DJERAN-MAIGRE I. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL
DOUTHEAU A. CHIMIE ORGANIQUE
5
DUBUY-MASSARD N. ESCHIL
DUFOUR R. MECANIQUE DES STRUCTURES
DUPUY J.C. PHYSIQUE DE LA MATIERE
EMPTOZ H. R ECONNAISSANCE DE FORMES ET VISION
ESNOUF C. GEMPPM***
EYRAUD L. (Prof. émérite) GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE
FANTOZZI G. GEMPPM***
FAVREL J. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES
MANUFACTURIERS
FAYARD J.M. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET
TERACTIONS
FAYET M. (Prof. émérite) MECANIQUE DES SOLIDES
FAZEKAS A. GEMPPM
FERRARIS-BESSO G. MECANIQUE DES STRUCTURES
FLAMAND L. MECANIQUE DES CONTACTS
FLEURY E. CITI
FLORY A. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATIONS
FOUGERES R. GEMPPM***
FOUQUET F. GEMPPM***
FRECON L. (Prof. émérite) REGROUPEMENT DES ENSEIGNANTS CHERCHEURS
ISOLES
GERARD J.F. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES
GERMAIN P. LAEPSI****
GIMENEZ G. CREATIS**
GOBIN P.F. (Prof. émérite) GEMPPM***
GONNARD P. GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE
GONTRAND M. PHYSIQUE DE LA MATIERE
GOUTTE R. (Prof. émérite) CREATIS**
GOUJON L. GEMPPM***
GOURDON R. LAEPSI****.
GRANGE G. (Prof. émérite) GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE
GUENIN G. GEMPPM***
GUICHARDANT M. BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIE
GUILLOT G. PHYSIQUE DE LA MATIERE
GUINET A. PRODUCTIQUE ET INFORMATIQUE DES SYSTEMES
MANUFACTURIERS
GUYADER J.L. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE
GUYOMAR D. GENIE ELECTRIQUE ET FERROELECTRICITE
HEIBIG A. MATHEMATIQUE APPLIQUEES DE LYON
JACQUET-RICHARDET G. MECANIQUE DES STRUCTURES
JAYET Y. GEMPPM***
JOLION J.M. RECONNAISSANCE DE FORMES ET VISION
JULLIEN J.F. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Structures
JUTARD A. (Prof. émérite) AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE
KASTNER R. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Géotechnique
KOULOUMDJIAN J. (Prof. émérite) INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION
LAGARDE M. BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIE
LALANNE M. (Prof. émérite) MECANIQUE DES STRUCTURES
LALLEMAND A. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Energétique et
thermique
LALLEMAND M. (Mme) CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Energétique et
thermique
LAREAL P (Prof. émérite) UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Géotechnique
LAUGIER A. (Prof. émérite) PHYSIQUE DE LA MATIERE
LAUGIER C. BIOCHIMIE ET PHARMACOLOGIE
6
LAURINI R. INFORMATIQUE EN IMAGE ET SYSTEMES

D’INFORMATION
LEJEUNE P. UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE
LUBRECHT A. MECANIQUE DES CONTACTS
MASSARD N. INTERACTION COLLABORATIVE TELEFORMATION
TELEACTIVITE
MAZILLE H. (Prof. émérite) PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLE
MERLE P. GEMPPM***
MERLIN J. GEMPPM***
MIGNOTTE A. (Mle) INGENIERIE, INFORMATIQUE INDUSTRIELLE
MILLET J.P. PHYSICOCHIMIE INDUSTRIELLE
MIRAMOND M. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Hydrologie
urbaine
MOREL R. (Prof. émérite) MECANIQUE DES FLUIDES ET D’ACOUSTIQUES
MOSZKOWICZ P. LAEPSI****
NARDON P. (Prof. émérite) BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET
INTERACTIONS
NAVARRO Alain (Prof. émérite) LAEPSI****
NELIAS D. LAMCOS
NIEL E. AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE
NORMAND B. GEMPPM
NORTIER P. DREP
ODET C. CREATIS**
OTTERBEIN M. (Prof. émérite) LAEPSI****
PARIZET E. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE
PASCAULT J.P. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES
PAVIC G. VIBRATIONS-ACOUSTIQUE
PECORARO S. GEMPPM
PELLETIER J.M. GEMPPM***
PERA J. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Matériaux
PERRIAT P. GEMPPM***
PERRIN J. INTERACTION COLLABORATIVE TELEFORMATION
TELEACTIVITE
PINARD P. (Prof. émérite) PHYSIQUE DE LA MATIERE
PINON J.M. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION
PONCET A. PHYSIQUE DE LA MATIERE
POUSIN J. MODELISATION MATHEMATIQUE ET CALCUL
SCIENTIFIQUE
PREVOT P. INTERACTION COLLABORATIVE TELEFORMATION
TELEACTIVITE
PROST R. CREATIS**
RAYNAUD M. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON - Transferts
Interfaces et Matériaux
REDARCE H. AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE
RETIF J-M. CEGELY*
REYNOUARD J.M. UNITE DE RECHERCHE EN GENIE CIVIL - Structures
RICHARD C. LGEF
RIGAL J.F. MECANIQUE DES SOLIDES
RIEUTORD E. (Prof. émérite) MECANIQUE DES FLUIDES
ROBERT-BAUDOUY J. (Mme) (Prof. émérite) GENETIQUE MOLECULAIRE DES
MICROORGANISMES
ROUBY D. GEMPPM***
ROUX J.J. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON – Thermique de
l’Habitat
RUBEL P. INGENIERIE DES SYSTEMES D’INFORMATION
7
SACADURA J.F. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON – Transferts

Interfaces et Matériaux
SAUTEREAU H. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES
SCAVARDA S. (Prof. émérite) AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE
SOUIFI A. PHYSIQUE DE LA MATIERE
SOUROUILLE J.L. INGENIERIE INFORMATIQUE INDUSTRIELLE
THOMASSET D. AUTOMATIQUE INDUSTRIELLE
THUDEROZ C. ESCHIL – Equipe Sciences Humaines de l’Insa de Lyon
UBEDA S. CENTRE D’INNOV. EN TELECOM ET INTEGRATION

DE SERVICES
VELEX P. MECANIQUE DES CONTACTS
VERMANDE P. (Prof émérite) LAEPSI
VIGIER G. GEMPPM***
VINCENT A. GEMPPM***
VRAY D. CREATIS**
VUILLERMOZ P.L. (Prof. émérite) PHYSIQUE DE LA MATIERE
Directeurs de recherche C.N.R.S. :
BERTHIER Y. MECANIQUE DES CONTACTS

CONDEMINE G. UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE
COTTE-PATAT N. (Mme) UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE
ESCUDIE D. (Mme) CENTRE DE THERMIQUE DE LYON
FRANCIOSI P. GEMPPM***
MANDRAND M.A. (Mme) UNITE MICROBIOLOGIE ET GENETIQUE
POUSIN G. BIOLOGIE ET PHARMACOLOGIE
ROCHE A. INGENIERIE DES MATERIAUX POLYMERES
SEGUELA A. GEMPPM***
VERGNE P. LaMcos
Directeurs de recherche I.N.R.A. :

FEBVAY G. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET
INTERACTIONS
GRENIER S. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET
INTERACTIONS
RAHBE Y. BIOLOGIE FONCTIONNELLE, INSECTES ET
INTERACTIONS
Directeurs de recherche I.N.S.E.R.M. :
KOBAYASHI T. PLM
PRIGENT A.F. (Mme) BIOLOGIE ET PHARMACOLOGIE
MAGNIN I. (Mme) CREATIS**
* CEGELY CENTRE DE GENIE ELECTRIQUE DE LYON

** CREATIS CENTRE DE RECHERCHE ET D’APPLICATIONS EN TRAITEMENT DE
L’IMAGE ET DU SIGNAL
***GEMPPM GROUPE D'ETUDE METALLURGIE PHYSIQUE ET PHYSIQUE DES
MATERIAUX
****LAEPSI LABORATOIRE D’ANALYSE ENVIRONNEMENTALE DES PROCEDES
ET SYSTEMES INDUSTRIELS
8
Dédicaces A
A mes parents,
A Dimy,
A mes frères et sœur.
Spéciale dédicace à Domoina
9
Dédicaces A
10
Remerciements A
REMERCIEMENTS
Les travaux présentés ont été effectués au sein de l’INSA de Lyon, dans le cadre du Centre
Thermique de Lyon (CETHIL-UMR 5008), laboratoire mixte regroupant l’Université Claude
Bernard, l’INSA de Lyon et le CNRS.
Mes premiers remerciements vont au professeur Martin RAYNAUD pour m’avoir
accueilli dans l’équipe TIM lors de mon arrivé, ainsi qu’au professeur Jean François
SACADURA, précédent directeur du CETHIL, et Madame Dany ESCUDIE, directrice
actuelle du CETHIL, pour leur accueil au sein du laboratoire.
Je tiens à exprimer ma très sincère et profonde reconnaissance à Madame Dominique
BAILLIS, ma directrice de thèse, pour m’avoir proposé ce sujet et s’être intéressée à mes
travaux. La confiance et la disponibilité qu’elle m’a accordées tout au long de cette thèse m’a
permis d’avancer, dans de meilleures conditions dans mes recherches. La grande qualité de
ses aides scientifiques m’a été d’un soutient inestimable. Sans oublier sa patience, rigueur et
ses critiques constructives.
Je tiens également à remercier Monsieur Vladimir LYSENKO pour la fabrication des
échantillons de Silicium nanoporeux et sa collaboration au sein du projet BQR.
Je remercie également Monsieur Laurent PILON pour sa fructueuse collaboration et
particulièrement pour avoir eu l’amabilité de nous fournir un des matériaux étudiés au cours
de ces travaux.
Ma gratitude va également à Monsieur Leonid DOMBROVSKY pour nos
collaborations lors de ses visites au CETHIL.
Que tous les membres du CETHIL trouvent ici l’expression de mes remerciements les
plus sincères pour leur chaleureux accueil et leur soutien. J’exprime ma profonde
reconnaissance à l’ensemble du service informatique et technique, et tout particulièrement à
Messieurs Bernard LACROIX, Loïc GUILMARD et Fabrice GUIGNARD pour leurs
précieuses aides.
Mon amitié s’adresse également à Christophe BAILLIS, Hervé KAMDEM, Remi
COQUARD pour leur aide, conseil et sympathie durant cette thèse.
Je tiens à remercier Julien RANC et Céline BRUNET-DUNAND pour leur
collaboration pendant leurs années de Master au CETHIL.
11
Remerciements A
Ma gratitude s’adresse également à Messieurs Patrick ECHEGUT, Denis

LEMONNIER pour avoir accepté d’être les rapporteurs de ce travail et à Messieurs Franck
ENGUEHARD, Jean Jacques GREFFET et Martin RAYNAUD pour leur participation au
jury de thèse.
12
Résumé A
RESUME
L’objectif de cette thèse est de modéliser et de mieux comprendre le transfert thermique

multi-échelle au sein de matériaux micro et nanoporeux. Les deux modes de transfert de
chaleur conduction et rayonnement sont modélisés à partir de l’équation de transport de
particules de Boltzman (ETB) par l’intermédiaire de l’analogie entre le photon et le phonon.
Pour le transfert radiatif monodimensionnel, l’ETB est résolue par la méthode des
ordonnées discrètes (MOD) basée sur l’utilisation d’une quadrature composée adaptée (QCA)
afin d’obtenir une répartition directionnelle précise des intensités. Les propriétés radiatives du
milieu homogène équivalent associé au milieu réel, intervenant dans l’ETB sont déterminées
par des modèles de diffusion simple et indépendante appelés théorie classique de Mie (TCM),
approche en champ lointain (ACL) et approche en champ proche (ACP) d’une part, et
caractérisées par une méthode inverse d’identification des paramètres d’autre part. Les
applications concernent deux types de matériaux différents : du quartz fondu contenant une
faible fraction volumique de micro-bulles et des films de polymère contenant différentes
concentrations de microsphères creuses. Ces matériaux sont caractérisés par une forte
absorption aux longueurs d’onde infrarouge. La validité des méthodes est vérifiée par la
comparaison des résultats issus des modèles avec des mesures expérimentales de
transmittance et de réflectance hémisphériques. Si la concentration de particules est faible, les
différents modèles de propriétés radiatives sont en bon accord entre eux et avec les résultats
expérimentaux, dans le cas contraire, il est mis en évidence que l’ACL est la mieux
appropriée.
A partir de notre connaissance concernant le transfert radiatif dans les milieux poreux
microstructurés, et de l’analogie phonon/photon nous avons développé une nouvelle approche
du transfert conductif dans les matériaux nanoporeux. Cette thèse est la première analyse
permettant une modélisation fine du transport d’énergie phononique au sein d’un film de
Silicium contenant des pores nanométriques. Les pores contenus dans le film étant de forte
concentration et d’orientation très anisotropes, aucune des méthodes de résolution de l’ETB
existantes n’est adéquate. Une nouvelle méthode de Monte Carlo en régime permanent et en
trois dimensions est développée pour simuler directement le transport de phonons (conduction
thermique) dans ce matériau. La morphologie nanoporeuse est modélisée, dans un premier
temps, comme une répartition aléatoire de pores sphériques non agglomérés dans le volume et
dans un second temps par un modèle fractal, Two-scale modifié, plus proche de la structure
réelle. Les résultats de modélisation sont comparés avec les données expérimentales de la
littérature. Cette méthode de Monte Carlo a permis de mettre en évidence l’influence de la
taille, de la fraction volumique et de la morphologie des pores. Elle présente un fort potentiel,
elle permettra notamment de modéliser le transport de phonon dans les matériaux
diélectriques cristallins à géométries complexes.
Mots clés : matériau micro et nanoporeux, propriétés radiatives, milieu absorbant, temps de
relaxation, collision de phonon, transfert thermique, Equation de transport de
Boltzman, simulation de Monte Carlo, Silicium, Quartz fondu, film de polymère,
microsphères de verre creuses
13
Résumé A
ABSTRACT
The aim of this ph-D thesis is to model the heat transfer in micro and nanoporous materials in
order to better understand the multi-scale thermal transport phenomena. We modeled both
conductive and radiative heat transfer from the fundamental Boltzman Transfer Equation
(BTE) using the analogy between the concepts of photon and phonon.
Concerning the one-dimensional radiative transfer, the BTE is solved by the Discrete
Ordinates Method (DOM) using an Adapted Composite Quadrature (ACQ) in order to obtain
an accurate angular repartition of the radiative intensities. The radiative properties of the
equivalent homogeneous medium associated with the real material are determined using two
different methods. First, they are calculated directly using the classical Mie theory (CMT)
with independent scattering, the near-field approach (NFA) or the far-field approach (FFA).
They are also determined from spectroscopic measurements using an inverse identification
method. The study of the radiative transfer concerns two different materials: fused quartz
containing a weak volume fraction of micro-bubbles and thin polymer films containing
different concentrations of hollow glass microspheres. These materials are characterized by a
high absorption of radiation in the I.R wavelength range. We checked the validity of the
results obtained by comparing the hemispherical transmittance and reflectance calculated
theoretically with experimental measurements. For low particle concentrations, the different
methods of determination of the radiative properties are in good agreement with each other
and with the experimental results. On the other hand, for relatively high particle
concentrations, the FFA proves to be more suitable.
Thereafter, we use the analogy between the concepts of photon and phonon, used in
radiative and conductive transfer respectively, to develop a novel approach to model heat
conduction in nanoporous materials. Actually, this thesis constitutes the first study allowing a
fine modeling of the phonon energy transport in Silicon films containing nanometric pores.
Indeed, given that the concentration of pores is high and that their repartition is highly
anisotropic, any of the classical method of solution of the BTE are suitable. Thus, we
developed a new 3-D steady-state Monte Carlo method to simulate directly the transport of
phonons in this kind of materials. The nanoporous structure is first represented by a random
arrangement of non-agglomerated spherical pore and then by the modified “Two-scale” fractal
model, which is closer to the real structure. The results of the model are compared with the
experimental data reported in the literature. This Monte Carlo approach allows us to analyze
the influence of the volume fraction, the size and the morphology of the pores on the heat
conduction. It constitutes a promising method and would notably permit to model the phonon
transport in crystalline dielectric materials with complex geometry
Keywords: micro and nanoporous materials, radiative properties, absorbing medium,

relaxation time, phonon collision, Heat transfer, Boltzamn Transport Equation,
Monte Carlo simulation, Silicon, Fused quartz, Polymer film, hollow glass
microspheres
14
Sommaire A
Sommaire
Nomenclature 21
Table des illustrations 29
INTRODUCTION GENERALE 39
PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON 42
Introduction 43
I.1. Généralité 43
I.1.1. Le rayonnement électromagnétique 43
I.1.1.1. L'onde électromagnétique 44
I.1.1.1.1. Propriétés 45
I.1.1.1.2. Flux d'énergie 47
I.1.1.2.. Le photon 48
I.1.1.2.2. La dualité onde-corpuscule 49
I.1.1.3. Le rayonnement thermique 49
I.1.1.3.1. L’absorption 49
I.1.1.3.2. L’émission spontanée 49
I.1.1.3.3. L’émission induite ou stimulée 49
I.1.2. Les ondes de vibration d’un solide cristallin 50
I.1.2.1. Origine et mécanisme du transport d’énergie 50
I.1.2.2. Le phonon 51
I.1.2.2.2. Energie et quantité de mouvement 53
I.1.2.3. La conduction thermique phonique 53
I.2. Analogie entre le photon et le phonon 54

I.2.1. Energie d’une enceinte contenant des ondes progressives 54
I.2.1.1. Densité d’états 58
I.2.1.2. Vitesses de propagation 58
I.2.1.3. Relation entre nombre d’occupation, intensité et flux d’énergie 60
I.2.2. Equations de transport 59
I.2.2.1. Conditions de validité de l’ETB 60
I.2.2.2. Approximation du temps de relaxation 61
I.2.2.3. Limites de validité de l’approximation du temps de relaxation 63
I.2.3. Equation de transport en présence d’hétérogénéités 64
I.2.3.1. L’approche de milieu homogène équivalent 64
I.2.3.2. L’approche de milieu non homogène 65
I.2.4. Solutions des équations de transports 66
I.2.4.1. Milieu épais 66
I.2.4.2. Milieu mince 66
I.2.4.3. Milieu semi-transparent 67
15
Sommaire A
I.2.4.4. Choix de la méthode de résolution pour l’étude des milieux poreux
68
Conclusion 68
Références bibliographiques partie I 70
PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

ABSORBANTS MICRO-POREUX 71
Introduction 72
Hypothèses et limitations 73
II.1. Transfert radiatif dans un milieu diffusant et absorbant avec interfaces

de Fresnel 73
Introduction 73
II.1.1. Equations de transfert radiatif (ETR) dans un milieu absorbant et diffusant
avec interfaces de Fresnel 74
II.1.1.1. Conditions aux limites 75
II.1.1.1.1. Conditions aux limites internes (CLI) 78
II.1.1.1.2. Conditions aux limites externes (CLE) 79
II.1.1.2. Grandeurs physiques radiatives 80
II.1.1.2.1. Rayonnement incident 80
II.1.1.2.2. Flux radiatif 80
II.1.1.2.3. Transmittances et réflectances 80
II.1.2. Résolution de l’ETR 81
II.1.2.1. Méthode des ordonnées discrètes 81
II.1.2.1.1. Choix de la méthode 81
II.1.2.1.2. Principe de la méthode 81
II.1.2.2 Algorithme de résolution de l’ETR 84
II.1.2.2.1. Schémas d’interpolations spatiales 85
II.1.2.2.2. Quadratures angulaires 88
II.1.3. Validation de la méthode de résolution de l’ETR 95
II.1.3.1. Milieux absorbants, diffusants isotropes avec interfaces de Fresnel
95
II.1.3.2. Milieu absorbant, diffusant anisotrope avec interfaces de Fresnel
101
Conclusion 103
II.2. Modélisation des propriétés radiatives du milieu homogène équivalent

104
Introduction 104
II.2.1. Les régimes de diffusion 105
II.2.1.1. Diffusion dépendante 105
II.2.1.2. Diffusion multiple 106
II.2.2. Théorie indépendante 107
II.2.2.1. Théorie classique de Mie 111
II.2.2.2. Approche en champ proche 118
16
Sommaire A
II.2.2.3. Approche en champ lointain 119
II.2.3. Comparaison des modèles TCM, ACL et ACP 122
II.2.3.1. Facteur d’efficacité de diffusion 122
II.2.3.2. Facteur d’asymétrie 126
II.2.3.3. Facteur d’efficacité d’absorption 126
Conclusion 128
II.3. Méthode de détermination des propriétés radiatives par identification

de paramètres 129
Introduction 129
II.3.1. Méthode d’identification des paramètres 129
II.3.1.1. Description de la méthode 129
II.3.1.2. Types de fonction S à minimiser 132
II.3.1.3. Modèles de fonction de phase 133
II.3.1.4. Estimation directe du coefficient d’extinction 137
II.3.2. Transmittance et réflectance expérimentales 138
II.3.2.1. Dispositif expérimental 138
II.3.2.2. Valeur mesurée et transmittance bidirectionnelle 142
II.3.2.3. Angles de divergence 143
II.3.2.4. Choix des paramètres 144
II.3.2.5. Mesures et traitement des données 147
II.3.3. Transmittance et réflectance théoriques 154
II.3.3.1. Description du modèle 154
II.3.3.2. Hypothèses et conditions aux limites 154
II.3.3.3. Résolution 154
II.3.4. Etudes paramétriques 156
II.3.4.1. Coefficients de sensibilité 159
II.3.4.2. Influence du nombre de mesures utilisé 161
II.3.4.3. Influence de la valeur initiale des paramètres 163
II.3.4.4. Calcul des paramètres avec identification à deux étapes 164
Conclusion 165
II.4. Application / Etude du verre à bulles 166

Introduction 166
II.4.1. Description des échantillons 166
II.4.1.1. Analyse structurale et morphologique 166
II.4.1.2. Indices optiques du quartz fondu 168
II.4.2. Caractérisation expérimentale et modélisation des propriétés radiatives du
verre à bulles 172
II.4.2.1. Caractérisation par la méthode d’identification des paramètres 172
II.4.2.2. Modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles 181
II.4.3. Comparaison entre la transmittance et la réflectance hémisphériques
théoriques et expérimentales des échantillons de verre à bulles 185
Conclusion 189
II.5. Application / Etude des films de polymère contenant des microsphères

190
Introduction 190
II.5.1. Description et caractéristiques des échantillons 190
II.5.1.1. Analyse structurale et morphologique 190
II.5.1.2. Indices optiques du polymère et du verre des microsphères 196
17
Sommaire A
II.5.2. Modélisation des propriétés radiatives du film contenant des microsphères
197
II.5.2.1. Analyse des facteurs d’efficacité des microsphères contenues dans le
polymère 197
II.5.2.2. Propriétés radiatives du milieu homogène équivalent selon la théorie de
diffusion simple et indépendante 203
II.5.3. Transfert radiatif dans les films minces contenant des microsphères
208
Conclusion 212
Références bibliographiques partie II 213
PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS

DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX 221
Introduction 222
III.1. Transport de phonon dans un solide cristallin 223

Introduction 223
III.1.1. Vibration d’un solide cristallin 223
III.1.1.1. Réseau cristallin 223
III.1.1.2. Réseau réciproque 225
III.1.2. Mécanismes du transfert de chaleur dans un solide cristallin 226
III.1.2.1. Vibration du cristal 226
III.1.2.2. Transfert de chaleur dans un solide cristallin diélectrique 230
III.1.3. Transport de phonons 234
III.1.3.1. Relations entre nombre d’occupation et flux de phonons 236
III.1.3.2. Relations entre nombre d’occupation et puissance de phonons 237
III.1.4. Modélisation du transport de chaleur en régime permanent par la méthode
de Monte Carlo 237
III.1.4.1. Hypothèses de départ 237
III.1.4.2. Description de la méthode 238
III.1.4.3. Algorithme de Monte Carlo 239
III.1.4 4..Erreurs numérique et statistique 250
III.1.4.5. Implémentation de l’algorithme de Monte Carlo 250
III.1.5. Validation de l’algorithme de Monte Carlo 250
III.1.5.1. Le Silicium 251
III.1.5.2. Paramètres des temps de relaxation 253
III.1.5.3. Régime de transport limite 255
III.1.5.4. Conductivité thermique de films minces et nanofils 257
Conclusion 259
III.2. Transfert thermique dans le Silicium poreux 261

Introduction 261
III.2.1. Formation du Silicium poreux 261
III.2.1.1. Caractéristiques courant-tension et formation du Silicium poreux 261
III.2.1.2. Chimie de la formation du Silicium poreux 262
III.2.1.3. Caractéristiques des structures poreuses 263
III.2.2. Modélisation morphologique du Silicium poreux 267
18
Sommaire A
III.2.2.1. Modélisation 3D avec des pores sphériques aléatoire non aggloméré
(PSNA) 268
III.2.2.2. Modèles à apparences fractales existants 2D 271
III.2.2.3. Modèle à apparences fractales 3D du Silicium mésoporeux 278
III.2.3. Conductivité thermique du Silicium mésoporeux 287
III.2.3.1. Influence de la porosité et de la morphologie des pores 288
III.2.3.2. Influence de la taille des pores 289
III.2.3.3. Comparaison avec les résultats expérimentaux 290
III.2.3.4. Influence de l’épaisseur du film 291
Conclusion 292
Références bibliographiques partie III 294
CONCLUSION GENERALE 298
ANNEXES 300
A. CHAMPS ELECTROMAGNETIQUES EXPIMES EN SERIE DE FONCTIONS
HARMONIQUES SPHERIQUES 301
B. ALIGNEMENTS DU MONTAGE BRDF/BTDF 304
C. QUADRATURE DE MESURE DE TRANSMITTANCE ET DE REFLECTANCE

BIDIRECTIONNELLES 308
D. CARACTERISATION DES INDICES OPTIQUES 309
19
Sommaire A
20
Nomenclature A
Nomenclature
PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON
c Vitesse de la lumière, m s −1
C1 , C2 Constantes
D Densité d’états, s
D Densité d’états par unité de volume, m −3s
e Epaisseur, m
E Energie d’une enceinte, J
G
E Vecteur champ électrique, Vm −1
−e , +e charges dipolaires, C
Es Energie d’un état excité d’un électron, J
Ei Energie d’un état fondamental d’un électron, J
E Espace des vecteurs d’ondes, rad 3 m −3
K
g Vecteur du réseau réciproque , rad m −1
h Constante de Planck, 6.626 × 10 −34 Js
= Constante de Planck divisée par 2π , 1.054 × 10 −34 rad −1Js
G
H Vecteur champ magnétique, T
I Intensité d’énergie, Wm −2 sr −1rad −1s
I0 Intensité à l’équilibre, Wm −2 sr −1rad −1s
kB Constante de Boltzman, k B = 1.38 × 10 −23 JK −1
l Libre parcours moyen entre deux collisions, m
lc Longueur de cohérence, m
L Dimension du matériau, m
M Nombre de cellule élémentaire du cristal
m Masse effective des atomes, kg
n Distribution de photons ou de phonons
nν Indice de réfraction
n0 Distribution de Bose Einstein
p Quantité de mouvement, kg m s −1
G
q Vecteur d’onde, rad s −1
G G
qx Vecteur d’onde dans la direction x , rad m −1
G G
qy Vecteur d’onde dans la direction y , rad m −1
G G
qz Vecteur d’onde dans la direction z , rad m −1
Q Flux d’énergie , Wm −2
G
r Vecteur position, m
S Vecteur de Poynting, Wm −2
s Polarisation
21
Nomenclature A
t Temps, s
T Température, K
V Volume, m 3
vg Vitesse de groupe, ms −1
νp Vitesse de phase, ms −1
νe Vitesse de transport d’énergie, ms −1
G G
WqG '→qG Taux de transition entre l’état de vecteur d’onde q ' vers q , s −1
G
x Coordonnée spatiale suivant la direction x , m
G
y Coordonnée spatiale suivant la direction y , m
G
z Coordonnée spatiale suivant la direction z , m
Symboles Grecques
α Inverse du libre parcours moyen, m −1
β Inverse du libre parcours moyen effectif, m −1
G
∆ Vecteur de direction
ε Énergie d’un photon ou d’un phonon, J
φ Equation d’onde spatiale, m
G G G G
Φ(∆' , ∆) Probabilité de diffusion de la direction ∆ ' vers la direction ∆
Φ Densité de flux net, Wm −2
γ Paramètre de Grüneisen
ϕ Angle azimut, rad
λ Longueur d’onde, m
ν Fréquence, s −1
θ Angle polaire, rad
σ0 Constante de Stefan Boltzman, σ 0 = 5.67 × 10−12 Wm −2 K −4
τw Temps moyen de collision, s
τ0 Epaisseur acoustique ou optique
τc Temps moyen de parcours entre deux collisions successives, s
ω Fréquence angulaire, rad s −1
Ω Angle solide, sr
Indices
0 Espace vide
n Milieu d’indice de réfraction n
c Photon, lumière
coll Collision
s Phonon, son
22
Nomenclature A

ABSORBANTS MICRO-POREUX
A Surface, m −2
a Rayon de particule, m
a32 Rayon de moment 32 , m
a0 Rayon optique
an Coefficient de Mie
bn Coefficient de Mie
b Pondération des mesures bidirectionnelles
CS Coefficient de sensibilité
G
E Vecteur champ électrique, Vm −1
e Épaisseur, m
f MS Distance focal d’un miroir sphérique, m
fv Fraction volumique, %
f1 , f 2 Paramètres de fonction de phase composée
g Facteur d’asymétrie
g1, g2 Paramètres de la fonction de phase de Heyney et Greenstein
G
H Vecteur champ magnétique, T
I Intensité, W m −2 sr −2 m −1
J Matrice des coefficients sensibilité
L Luminance, W m −2 sr −2 m −1
l Libre parcours moyen, m
A Distance inter particule, m
m Indice complexe de réfraction
n Indice réel de réfraction
Mb Ordre de quadrature angulaire
Nd Nombre de directions expérimentales
NM Nombre de mesures
NC Nombre de conditionnement
NI Nombre d’itérations
N (a ) Nombre de particules de rayon a par unité de volume, m −3
n( a ) Distribution de taille normalisée, m −1
pn Paramètre inconnu à identifier
G
q Vecteur d’onde, s −1rad
Q Facteur d’efficacité
Q Facteur d’efficacité moyen
r Rayon, m
Rd Rayon de détection, m
R Réflectance
S, <S> Vecteur Poynting, W m −2
S1 , S 2 , S (0) Fonction d’amplitude de Mie
t Temps, s
23
Nomenclature A
T Transmittance ou Reflectance bidirectionnelle moyenne, sr −1

T Transmittance
w Poids de quadrature
W Taux d’énergie, W
G
x Coordonnée suivant la direction x , m
G
z Coordonnée suivant la direction z , m
z Hauteur moyenne de rugosité, m
Symboles Grecques
α Coefficient d’absorption, m −1
β Coefficient d’extinction, m −1
χ Incertitude expérimentale, %
δ Épaisseur de paroi d’une particule, m
G
∆ Vecteur direction
φ Fonction de phase de diffusion d’une particule
Φ Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent
γ Facteur de relaxation pour la méthode d’identification des paramètres
ϑn Fonction angulaire dérivée du Polynôme de Legendre d’ordre 1
κ Indice d’extinction
λ Longueur d’onde, m
Λ Correction pour prendre en compte la diffusion multiple
µ Cosinus de l’angle θ
ν Pondération
πn Fonction angulaire dérivée du Polynôme de Legendre d’ordre 1
Π Coefficient de sensibilité normalisé
θ Angle polaire, angle de diffusion, rad
Θ Angle de diffusion, rad
ρ Densité, kg m −3
σ Coefficient de diffusion, m −1
σz Hauteur quadrique moyenne de rugosité de surface, m
τ Épaisseur optique
τz Longueur de corrélation de la rugosité de surface, m
υ Pondération
ω Fréquence anguaire ( rad s −1 ), albédo de diffusion
Exposant
bd Transmittance ou réflectance bidirectionnelle, sr −1
d −h Transmittance ou réflectance directionnelle hémisphérique, %
L Approche en champ lointain (ACL)
M Théorie classique de Mie (TCM)
P Approche en champ proche (ACP)
24
Nomenclature A
Indices
a Absorption
coll Transmittance collimatée
exp Expérimentale
e Extinction, transmittance expérimentale
eff Milieu effectif
env Milieu environnant le matériau étudié
Exa Paramètre exact
ind Théorie indépendante
NC Fonction de phase de diffusion de Nicolau
m Absorption propre
s Diffusion
sca Transmittance diffusée
t , th Théorique
Tr Fonction de phase de diffusion tronquée
0 Milieu environnant les particules ou les pores
1 Matière constituant la particule
2 Matière constituant le noyau de la particule
PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION

DANS DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX
A Surface, m −2
a Paramètre de maille, m
G G G
a1 , a2 , a3 Vecteurs de translation de la maille primitive du réseau cristallin, m
B Paramètre de temps de relaxation
G G G
b1 , b2 , b3 Vecteurs de translation de la zone de Brillouin, rad m −1
C Capacité calorifique, JK −1
D Diamètre de pore, m
d Distance inter pore, m
dp Distance minimal inter pore, m
D Densité d’états, s
D Densité d’états par unité de volume, s m −3
e Épaisseur, m
E Energie, J
F Facteur de réduction du temps de relaxation, τ
fv Porosité, %
G
G Vecteur réciproque du réseau cristallin, rad m −1
= Constante de Planck, = = 1.0546 10−34 Js
I Intensité de phonons, W m −2 sr −1rad −1s
I0 Intensité de phonons à l’équilibre, W m −2 sr −1rad −1s
k Conductivité thermique, W m −1K −1
K Constante de raideur
25
Nomenclature A
kB Constante de Boltzman, k B = 1.38 10 −23 JK −1

L Dimension du matériau, m
l Libre parcours moyen, m
la Longueur d’attraction, m
ld Longueur de diffusion, m
LA Polarisation longitudinale
m Masse atomique, kg
n Distribution de phonons
n0 Distribution de phonons à l’équilibre
N Nombre de phonons
n+ Dopage fort de type, n
ps Probabilité de réflexion spéculaire
p+ Dopant fort de type, p
P Probabilité
QS Flux de phonons, Wm −2
QV Puissance de phonons, W
G
q Vecteur d’onde, rad m −1
G
qm Vecteur d’onde à la limite de la première zone de Brillouin, rad m −1
G G G G G G
qx , q y , qz Vecteurs d’onde suivant les trois directions x , y , z du cristal, rad m −1
G
r Vecteur position, m
r Rayon des hétérogénéités, m
s Polarisation, s = LA, TA, LO, TO
t Temps, s
T Température, K
TA Polarisation transverse
TR Taux de remplissage, %
V Volume, V
vg Vitesse de groupe, ms −1
vp Vitesse de phase, ms −1
w Pondération de l’énergie de phonon
G G G
x , y, z Bases orthonormées du cristal
G
x Abscisse suivant l’axe, x
G
y Abscisse suivant l’axe, y
G
z Abscisse suivant l’axe, z
Symboles Grecques
β Constante
δ Densité d’hétérogénéités par unité de volume, m −3
G
∆ Vecteur de direction
Φ Densité de flux net, Wm −2
λ Longueur d’onde de phonon, m
µ Cosinus de l’angle polaire θ
26
Nomenclature A
θ Angle polaire, rad

σ Section transversale de diffusion, m 2
τ Temps de relaxation, s
χ Paramètre de taille
ω Fréquence angulaire, rad s −1
ωm Fréquence angulaire à la limite de la zone de Brillouin, rad s −1
ξ Nombre aléatoire
Exposants
abs Absorbée
ems Émis
inc Incident
Indices
cl Cellule
eff Temps de relaxation effectif
fr Frontière
I Impureté
nouv Nouvelle énergie de référence
p Paroi
pn Paroi noire
réf Énergie initiale de référence
s Polarisation
3 ph Interaction à trois phonons
27
Nomenclature A
28
Table des illustrations A
Table des illustrations
Figures :

Figure I.1 : Spectre d’onde électromagnétique 43
G
Figure I.2 : Onde électromagnétique, oscillation couplée du champ électrique E et du champ magnétique
G
H . Modèle du dipôle vibrant où les charges dipolaires sont − e et + e 44
Figure I.3a : polarisation linéaire 45
Figure I.3b : polarisation circulaire ou elliptique 45
G
Figure I.3c : Rotation du champ magnétique H dans le cas d’une polarisation circulaire à un instant t .
46
G
Figure I.3d : Rotation du champ magnétique H dans le cas d’une polarisation elliptique à un instant t .
46
Figure I.4a : Réflexion et réfraction d’un faisceau lumineux à l’interface entre deux milieux d’indice de
réfraction différent 46
Figure I.4b : Diffusion d’un flux de photon par un obstacle 47
Figure I.4c : Phénomène de diffraction d’onde plane par deux fentes 47
Figure I.5a : Absorption d’un photon par un électron à l’état d’énergie Ei suivie d’une émission spontanée
après un temps très court τ w 50
Figure I.5b: Absorption d’un photon par un électron excité d’énergie Es suivie d’une émission stimulée
après un temps très court τ w 50
Figure I.6a : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état d’équilibre
51
Figure I.6b : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état hors équilibre
51
Figure I.7 : Onde de vibration dans un cristal à deux dimensions 51
Figure I.8a : Mode de polarisation longitudinal dans un cristal en 2D 53
Figure I.8b : Mode de polarisation transversal dans un cristal en 2D 53
Figure I.9 : Cavité cubique contenant les ondes 56
Figure I.10 : Représentation de l’espace des vecteurs d’ondes : espace- Eq 56
Figure I.11 : Octant positif de Eq correspondant aux surfaces de rayon q et q + dq 57
Figure I.12 : Surface équi-fréquence de l’espace des vecteurs d’ondes des ondes de vibration (Kittel, 1983)
58
G
Figure I.13 : Représentation des angles caractéristiques de la direction ∆ . 59
Figure I.14 : Evolution de la distribution d’un courant de particules lors de la traversée d’un élément
G G
d’espace dtdr dq 60

Figure II.1 : Disposition des angles caractéristiques de l’intensité incidente I 'λ et de celle diffusée I λ 74
Figure II.2 : Illustration d’une interface monodimensionnelle soumis à un rayonnement incident 75
Figure II.3 : Domaine de validité des modèles d’interaction rayonnement-surface en fonction des
paramètres géométriques σ z , τ z , de l’angle d’incidence ( θi ) et de la longueur d’onde ( λ ) du rayonnement.
76
29
Figure II.4 : Conditions aux limites associées à un milieu plan (1D) avec interfaces de Fresnel soumis à un
rayonnement incident collimaté 77
Figure II.5 : Discrétisation spatiale du milieu en plusieurs tranches 83
Figure II.6: Comparaison de la fonction de pondération υ des quatre schémas d’interpolation en fonction de
l'épaisseur optique de la tranche ∆τ et pour deux directions différentes de l’intensité. 88
Figure II.7: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant du milieu
d’indice nenv pour le milieu d’indice n0 . Cas où nenv = n0 91
d’indice nenv pour le milieu d’indice n0 . Cas où nenv < n0
93
d’indice nenv pour le milieu d’indice n0 . Cas où nenv > n0 93
Figure II.10 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois d’interpolations par
rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont : meff = 1.4 , τ 0 = 1 , ω = 0.9 et
g HG = 0.75 94
Figure II.11 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois d’interpolations par
rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont : meff = 1.4 , τ 0 = 2 , ω = 0.3 et
g HG = 0.50 95
Figure II.12 : Réflectance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991) 96
Figure II.13 : Transmittance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991) 97
Figure II.14 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour τ0 =0.1
97
Figure II.15 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour τ0 =1.0 98
Figure II.16 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour τ0 =5.0 98
Figure II.17 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD avec quadratures 6-6
et 24-24 99
Figure II.18 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD pour τ0 =0.1 99
Figure II.21 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD avec des
quadratures 6-6 et 24-24 101
Figure II.22 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en τ = 0 102
Figure II.23 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en τ = τ 0 103
Figure II.24 : Configuration d’une particule illuminée par une onde plane électromagnétique 112
Figure II.25 : Evolution du rapport entre l’intensité incidente réelle I r et celle incidente à l’origine I 0 en
fonction du rayon optique a0 = 2α 0 a 121
Figure II.26 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour n0 / m1 = 1.4 123
Figure II.27 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour n0 / m1 = 1.7 123
Figure II.28 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon optique a0 pour
n0 / m1 = 1.4 124
Figure II.29 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon optique a0 pour
n0 / m1 = 1.7 125
Figure II.30 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon optique a0 125
Figure II.31 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour n0 / m1 = 1.4 . Pour κ 0 = 0 , les
trois approches se recouvrent. 127
30
Figure II.32 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour n0 / m1 = 1.7 . Pour κ 0 = 0 , les
trois approches se recouvrent. 127
Figure II.33 : Facteur d’absorption propre de la particule en fonction du rayon optique a0 128
Figure II.34 : Schéma numérique d’identification de paramètres (Doermann, 1995) 132
Figure II.35 : Fonction de phase de Mie, Φ Mie , d’un pore optiquement large. Les paramètres
caractéristiques sont le paramètre de taille : x = 500, 2000 et 4000 et les indices de réfraction de la phase
solide : m0 = 1.3, 1.5 et 1.7 . 134
Figure II.36 : Comparaison de la fonction de phase de Mie, Φ Mie , avec le modèle ΦTr pour un pore
optiquement gros ( x ≈ 2000) et une phase solide caractérisée par l’indice de réfraction m0 ≈ 1.5 . Les
paramètres de Φ Tr sont f1λ = 0.15, g1λ = 0.98 et g2λ = 0.30. 136
Figure II.37 : Montage avec spectromètre FTIR, pour les mesures de transmittance et de réflectance
bidirectionnelles (Moura, 1999). 139
Figure II.38 : Interférogramme du signal émis par la source 141
Figure II.39 : Schéma montrant les composantes du montage BRDF/BTDF (Moura, 1999). 142
Figure II.40 : Représentation de la transmittance bidirectionnelle 142
Figure II.41 : Angle de détection θ d (Uny, 1986, Doermann, 1995) 144
Figure II.42 : Vue détaillée du porte échantillon montrant les différentes rotations possibles et les deux
plaques métalliques (Moura, 1999). 146
Figure II.43 : Absorptance des différentes peintures du porte échantillon, diaphragme du porte échantillon
30 mm 146
Figure II.44 : Mesures de la réflectance dans les directions comprises entre 170° à 180° (Nicolau, 1994).
148
Figure II.45 : Quadrature expérimentale, Nd = 24 directions (Nicolau ,1994) 149
Figure II.46 : Spectre de base en fonction des nombres d’onde en l’absence d’échantillon, pour un porte
échantillon de 30 mm de diamètre et une résolution spectrale de 8 cm −1 150
Figure II.47 : Spectre de base en fonction des longueurs d’onde en l’absence d’échantillon, pour un porte
échantillon 30 mm de diamètre et une résolution spectrale de 8 cm −1 151
Figure II.48: Exemple d’un filtrage d’un spectre en utilisant une moyenne sur n = 5 et n = 20 points.
Spectre de réfléctance obtenu à partir d’un échantillon de quartz fondu . 152
Figure II.49: Bruits de mesure. 153
Figure II.50 : Echantillon situé dans un environnement d’air, soumis à un flux de rayonnement quasi-
parallèle 155
Figure II.51 : Directions expérimentales et Quadrature numérique pour la discrétisation angulaire de l’ETR
155
Figures II.52a : Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées, Tbru , pour le
matériau Cas 1 157
Figures II.52b : Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées, Tbru , pour le
matériau Cas 2 158
Figures II.52c : Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées, Tbru , pour le
matériau Cas 3 158
Figures II.53a: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau Cas 1 160
Figures II.53b: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau Cas 2 160
Figures II.53c : Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau Cas 3 161
Figure II.54 : Photo d’une section de 15 mm ×15 mm de l’échantillon de quartz contenant de bulles,
d’épaisseur e = 5 mm (Randrianalisoa et al., 2006) 168
31
Figure II.55 : Distribution de taille de bulle normalisée, n( a ) , calculée à partir de N t = 212 bulles
individuelles (Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al., 2006) 168
Figure II.56 : Indice de réfraction du quartz fondu, n0 , en fonction de la longueur d’onde λ (Pilon, 2002)
170
Figure II.57 : Indice d’absorption du quartz fondu, κ 0 , en fonction de la longueur d’onde λ 170
Figure II.58 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions i = 1 à 4 pour l’échantillon
d’épaisseur e = 6 mm . 172
Figure II.59 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions i = 5 à 9 pour l’échantillon
Figure II.60 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions i = 22 à 24 pour l’échantillon
Figure II.61 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions i = 16 à 21 pour l’échantillon
Figure II.62 : Influence du modèle de fonction de phase sur la transmittance et la réflectance
bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur 6 mm à la longueur d’onde λ = 1.89 µm . 176
bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur 6 mm à la longueur d’onde λ = 3.96 µm . 176
Figure II.64: Coefficients d’extinction et d’absorption du quartz fondu contenant de bulles identifiés 178
Figure II.65: Albédo de diffusion du quartz fondu contenant de bulles identifié 178
Figure II.66: Paramètre f1,λ identifié du modèle de fonction de phase Φ Tr du quartz fondu contenant de
bulles 179
Figure II.67: Paramètre g1,λ identifié du modèle de fonction de phase Φ Tr du quartz fondu contenant de
bulles 179
Figure II.68: Paramètre g 2 ,λ identifié du modèle de fonction de phase Φ Tr du quartz fondu contenant des
bulles 180
Figure II.69: Facteur d’asymétrie g λ correspondant respectivement à la fonction de phase Φ Tr et Φ HG du
quartz fondu contenant des bulles 180
Figure II.70 : Variation du rayon optique moyen des bulles, a 0 = 8πa32κ 0 / λ , en fonction de la longueur
d’onde avec a32 = 0.64 mm 181
Figure II.71 : Comparaison du coefficient d’extinction issu des modèles et des résultats expérimentaux
d’identification 183
Figure II.72 : Comparaison de l’albédo de diffusion issu des modèles et des résultats expérimentaux
d’identification 183
Figure II.73 : Comparaison du facteur d’asymétrie de fonction de phase issu des modèles et des résultats
expérimentaux d’identification 184
Figure II.74 : Comparaison du coefficient d’extinction issu du modèle basé sur l’ACL et des résultats
expérimentaux d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique des bulles 184
Figure II.75 : Comparaison sur l’albédo de diffusion issu du modèle basé sur l’ACL et de la méthode
d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique des bulles 185
Figure II.76 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à
l’échantillon d’épaisseur e = 5 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 186
Figure II.77 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à
l’échantillon d’épaisseur e = 5 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 187
Figure II.78 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à
l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 187
32
Figure II.79 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée correspondante à
l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se sont superposés. 188
Figure II.80 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la transmittance hémisphérique calculée
correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm . 188
Figure II.81 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la réflectance hémisphérique calculée
correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm . 189
Figure II.82 : Photo MEB d’un éclat de microsphère K20 montrant sa structure creuse 191
Figure II.83 : Distribution de taille normalisée n(a ) des types de microsphères contenus dans les matériaux
composites 191
Figure II.84 : Distribution de taille en volume des deux types de microsphères fournis par 3M 192
Figure II.85 : Variation de l’épaisseur de la paroi des microsphères en fonction de leurs rayons selon la
littérature (Maire et al., 2005) 193
Figure II.86 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°1, f v = 6.6 % , K20. 195
Figure II.87 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°5, f v = 65.4 % , du K20.
195
Figure II.88 : Indice de réfraction spectral du polymère environnant les microsphères 196
Figure II.89 : Indice de d’absorption spectral du polymère environnant les microsphères 197
Figure II.90 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde λ = 4.5 µm .
Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP 198
Figure II.91 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde λ = 12.3 µm .
Figure II.92 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde λ = 4.5 µm .
Figure II.93 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde λ = 12.3 µm .
Figure II.94 : Facteur d’efficacité d’absorption propre issu de la TCM, l’ACL et l’ACP 200
Figure II.95 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite
pour la longueur d’onde λ = 4.57 µm . Comparaison de la TCM et l’ACL 202
Figure II.96 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite
pour la longueur d’onde λ = 12.3 µm . Comparaison de la TCM et l’ACL 203
Figure II.97 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la
longueur d’onde λ = 4.5 µm . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP 204
Figure II.98 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la
Figure II.99 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la
Figure II.100 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la
Figure II.101 : Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la
Figure II.102: Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu composite pour la
Figure II.103 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde
λ = 4.5 µm . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles 209
Figure II.104 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde
λ = 4.5 µm . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles basés sur la TCM et l’ACL. 210
Figure II.105 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde
33
Figure II.106 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la longueur d’onde

DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX
Figure III.1 : Différentes formes de cellule élémentaires dans les solides cristallins (Tien et al., 1998) 224
Figure III.2 : Structures dérivées de la cellule cubique simple (Tien et al., 1998) 224
Figure III.3 : Vecteurs fondamentaux et cellule élémentaire du réseau cubique à faces centrées avec
G G G G G G G G G
a1 = a ( y + z ) / 2 , a 2 = a ( x + z ) / 2 et a3 = a ( x + y ) / 2 (Kittel, 1983) 224
Figure III.4 : Construction de la première zone de Brillouin d’un réseau oblique plan. (Kittel, 1983) 225
Figure III.5 : Zone de Brillouin du réseau cubique à faces centrées. (Kittel, 1983). 226
Figure III.6 : Modèle monodimensionnel du système masse-ressort (Tien et al., 1998) 227
Figure III.7 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec un atome par maille élémentaire (Kittel, 1983)
227
Figure III.8 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec deux atomes par maille élémentaire montrant les
branches optiques et acoustiques (Kittel, 1983). L’abscisse 0 correspond au centre de la zone de Brillouin et
π / a sa limite. 228
Figure III.9 : Ondes transverses optiques et acoustiques dans un réseau linéaire diatomique, montrant les
déplacements des atomes dans les deux modes pour la même longueur d’onde (Kittel, 1983) 229
Figure III.10 : Courbe de dispersion du GaAs dans la direction ( 1,0,0 ) du cristal. L’abscisse 0 correspond
au centre de la zone de Brillouin et 1 à sa limite dont le vecteur d’onde vaut a / π (Waugh et Dolling, 1963)
229
Figure III.11 : Illustration du processus à trois phonons 233
Figure III.12: Algorithme de suivi de phonons 240
Figure III.13: Relation entre le repère normal à la frontière, ℜn et le repère fixe ℜ 243
G
Figure III.14 : Variation d’une distribution de phonon N ( r ) lors de la traversé d’une distance
G
infinitésimale dr due aux interactions volumique 246
Figure III.15 : Structure cristalline du Silicium monocristallin 251
Figure III.16 : Première zone de Brillouin du Silicium monocristallin. 252
Figure III.17 : Courbe de dispersion expérimentale du Silicium mesurée à la température ambiante
(Brockhouse, 1959) et le modèle BZBC, dans la direction (001). TA1 & TA2 et TO1 & TO2 signifient que les
branches transverse se recouvrent. 252
Figure III.18: Comparaison des conductivités thermique du Silicium cristallin massif, calculées et mesurées
(Holland, 1963) en fonction de la température 254
Figure III.19: Champ de température à travers un film de Silicium pure d’épaisseur 500 nm à une
température moyenne de 36K . Régime de transport balistique 255
Figure III.20: Champ de température à travers un film de Silicium pure d’épaisseur à une température
moyenne de . Régime de transport diffusive 256
Figure III.21: Conductivité thermique le long des films de Silicium. (⎯) : modèle de prédiction (Asheghi et
al., 1998), (■) : données expérimentales (Liu et Asheghi, 2006), (●) :: solution de Monte Carlo). L’étiquette
E − 420, E − 100, et E − 20 se réfère respectivement à l’échantillon de taille Y = 420, 100, et 20 nm 258
Figure III.22: Conductivité thermique le long des nanofils de Silicium. (⎯) : simulation par Monte Carlo de
Chen et al . (2005), (■) : données expérimentales de Li et al. (2003), (●) : simulation Monte Carlo dans cette
étude). L’étiquette E − 115, E − 37 , et E − 22 se réfère respectivement à l’échantillon de taille
X = Y = 115, 37 , et 22 nm . 259
Figure III.23 : Attaque électrochimique d’un substrat de Silicium (anode) par une solution d’HF-Ethanol.
Un métal inerte (Platine) plongé dans la solution joue le rôle de cathode. (Roussel, 1999) 262
34
Figure III.24 : Destruction des liaisons Si − H par les ions F − grâce à l'apport de trous (Lehman et
Göesele, 1991) 263
Figure III.25 : Attaque des liaisons Si − Si par les ions F − et libération des atomes Si sous forme gazeuse
(Lehman et Göesele, 1991) 263
Figure III.26 : Influence de la densité de courant sur la morphologie des pores dans le cas du Silicium dopé
n (Smith et Collins, 1992) 264
Figure III.27 : Clichés de microscopie électronique à transmission de différentes morphologies : ( a ) Si
nanoporeux à base de Si dopé p ; ( b ) Si mésoporeux à base de Si dopé p + ; ( c ) Si macroporeux à base
de Si dopé n non éclairé ; ( d ) Si mésoporeux à base de Si dopé n + (Smith et Collins, (1992) 265
Figure III.28 : Schématisation de la structure du Silicium nanoporeux. En grisé, les cristallites de Silicium
et en blanc, les pores. (Roussel, 1999) 265
Figure III.29 : Clichés par Scanning electron micrographs(SEM) de l’interface entre le Silicium dense et
mésoporeux dans la direction ( 100 ) du cristal ( a ) : Si- p + avec une porosité de 38 % et une taille de pores
de 5 − 12 nm ; ( b ) : Si- n + avec une porosité de 30 % et une taille de pores de < 10 nm (Lehmann et al.,
2000) 266
Figure III.30 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la densité de dopant et du
temps d’anodisation sur croissance des pores et la porosité du Si mésoporeux de type p . Les chiffres dans
chaque case se réfèrent à la porosité, taux de croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille
moyenne des pores. (Lehmann et al., 2000) 266
Figure III.31 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la densité de dopant et du
temps d’anodisation sur croissance des pores et la porosité du Si mésoporeux de type n . Les chiffres dans
chaque case se réfèrent à la porosité, taux de croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille
moyenne des pores. (Lehmann et al., 2000) 267
Figure III.32 : Morphologie poreuse générée pour le Silicium dopé n (Smith et Collins, 1992) 268
Figure III.33 : Vue du plan 0 xz d’un film poreux modélisé par le modèle PSNA montrant les conditions
G G
aux limites périodiques (selon x ) et les conditions aux limites de surface libre (selon z ). 269
Figure III.34 : Vue 2D d’une cellule de base de dimension Lx , L y et Lz << e 269
Figure III.35 : Vue 2D d'un film poreux épais obtenu par duplication d'une cellule de base 270
Figure III.36 : Evolution de la conductivité thermique d'une cellule poreuse en fonction de sa largeur (ou de
sa hauteur) adimensionnée par le diamètre des pores D Avec D = 10 nm , d p / D = 0.5 , e = 250 nm ,
f v = 14 % , T ( z = 0 ) = 110 K , et T ( z = e ) = 90 K . 271
Figure III.37 : Cellule de base de dimensions Lx = L y = Lz = 20 D avec f v = 14 % 271
Figure III.38 : Surface de diffusion circulaire développée autour d’une base active. Modèle Two-scale (John
et Singh, 1996) 272
Figure III.39 : Surface de diffusion autour de l'agrégat en croissance 273
Figure III.40 : Zone de croissance de la structure poreuse 274
Figure III.41 : Déplacement de la particule aléatoire en fonction de la valeur de l’angle θ 275
Figure III.42 : Angle ϕ utilisé pour repérer la position de la particule aléatoire par rapport à la base j 275
Figure III.43 : Structures poreuses obtenues pour l d = 30 et la = 1 276
Figure III.44 : Structures poreuses obtenues pour l d = 10 et la = 1 276
Figure III.45 : Structures poreuses obtenues pour ld = 2 et la = 1 277
Figure III.46 : Comparaison des clichés SEM des Silicium méporeux ( a ) Si- n + ; (b) Si- p + (Lehmann et
al., 2000) avec le présent algorithme caractérisé par les paramètres suivants : ( c ) - l a = l d = 10 ; ( d ) -
la = ld = 2 278
Figure III.47 : Zone de croissance des structures poreuses en 3D 279
35
Figure III.48 : Repérage de la position de la particule par les angles θ et ψ 279
Figure III.49 : Repérage de la particule aléatoire par rapport à une particule de l'agrégat par les angles θ et
ψ 280
Figure III. 50 : Morphologie poreuse obtenue pour l a = l d = 10 281
Figure III.51 : Morphologie poreuse obtenue pour l a = l d = 2 281
Figure III.52 : Morphologie poreuse obtenue pour l a = 5 et l d = 2 282
Figure III. 53 : Morphologie poreuse obtenue pour la = 24 et ld = 8 282
Figure III.54 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou de sa hauteur
adimensionnée, morphologie Si- p + 283
Figure III. 55 : Agglomération avec un rapport distance interpore sur diamètre de pore : ( a ) d p / D = 1 ;
( b ) d p / D = 0 .5 284
Figure III.56 : Evolution de la porosité du modèle de Silicium mésoporeux fonction de la distance interpore
adimensionnée par le diamètre des pores. 285
+
Figure III.57 : Morphologie modélisée du Silicium mésoporeux de type n avec les paramètres la = 2 et
ld = 10 . 286
Figure III.58 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou de sa hauteur
adimensionnée, morphologie Si- n + 287
Figure III.59 : Influence de la porosité et de la morphologie des pores sur les conductivités thermiques
obtenues par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films de 500 nm d'épaisseur 289
Figure III.60 : Influence de la taille des pores sur les conductivités thermiques obtenues par la simulation de
Monte Carlo dans le cas de films de 500 nm d'épaisseur 290
Figure III.61 : Comparaison des résultats obtenus par la méthode de Monte Carlo avec les mesures
expérimentales dans le cas de films de 500 nm d'épaisseur 291
Figure III.62 : Influence de l’épaisseur du film sur la conductivité thermique obtenue par simulation avec la
géométrie PSNA pour des pores de taille de 20 nm et une porosité 30 % . Evolution de la conductivité
expérimentale en fonction de l’épaisseur du film pour la même porosité. 292
36
Tableaux :

Tableau I.1 : Analogie entre photon et phonon 69

Tableau II.1 : Résolution, rayon du diaphragme interne au spectromètre et demi-angle de divergence θ 0
(Nicolau, 1994) 144
Tableau II.2 : L’incertitude maximale associée à chaque direction de mesure 154
Tableau II.3: Solutions de base des mesures simulées 157
Tableau II.4: Nombre de mesures testé pour l’identification 161
Tableau II.5: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le nombre d’itération,
NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau. Cas 1 162
NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau Cas 2 163
NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau Cas 3 163
Tableau II.8: Valeur initiale des paramètres (vip) considérée 163
Tableau II.9: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées, le nombre
d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . Cas 1 164
6
Tableau II.12: Erreur relative des propriétés identifiés et nombre de conditionnent obtenus avec la méthode
d’identification à deux étapes 165
Tableau II.13: Résumé des données expérimentales de l’indice de réfraction du quartz fondu à la
température ambiante (Pilon, 2002) 169
Tableau II.14: Résumé des données expérimentales d’indice d’absorption du quartz fondu à température
ambiante (Pilon, 2002) 171
Tableau II.15: Influence du modèle de fonction de phase sur les propriétés radiatives identifiées pour
l’échantillon d’épaisseur de 6 mm aux longueurs d’ondes λ = 1.89 , 2.76, et 3.96 µm . 175
Tableau II.16 : Propriétés physiques et structurales des microsphères étudiés 192
Tableau II.17: Les principales caractéristiques des échantillons 194
Tableau II.18: Hauteur moyenne de la rugosité des échantillons 195
Tableau II.19 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon moyen a 32
pour λ = 4.5 µm . Microsphères type S38 201
pour λ = 4.5 µm . Microsphères type K20 201
pour λ = 12.3 µm . Microsphères type S38 202
pour λ = 12.3 µm . Microsphères type K20 202
37

DES FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX
Tableau III.1 : Quelques éléments chimiques ayant une structure diamant 224
Tableau III.2 : Caractéristiques de la maille élémentaire 251
Tableau III.3 : Caractéristiques de courbe de dispersion des branches acoustiques du Silicium dans la
direction (001) 253
Tableau III.4 : Paramètres de temps de relaxation avec les hétérogénéités, BI (s ) 254
Tableau III.5 : Paramètres des temps de relaxations à trois phonons, B3 ph ( s ) 254
Tableau III.6 : Caractéristiques des échantillons de Silicium mésoporeux fournis par le LPM 288
38
Introduction générale A
INTRODUCTION GENERALE
Le développement technologique actuel conduit les industries à utiliser des matériaux de plus
en plus performants, les poreux font partis des matériaux potentiellement très intéressants
notamment en raison de leurs remarquables caractéristiques mécanique mais aussi d’isolation
tant électrique que thermique ou encore acoustique. Ces matériaux sont utilisés dans des
domaines divers et variés selon la dimension des pores. Par exemple en microélectronique, on
fait appel à des matériaux poreux nanostructurés pour l’isolation des composantes
électroniques. Dans le domaine du bâtiment, des matériaux microstructurés tels que des
microsphères creuses peuvent être utilisés en tant que revêtement pour minimiser la perte de
chaleur. Dans le domaine de l’aérospatiale, des matériaux micro et nanostructurés sont utilisés
pour la protection thermique des engins spatiaux. Par ailleurs, lors de processus de fabrication
industriels, des pores peuvent apparaître, représentant des inconvénients tels que des défauts
dans le matériau pouvant en plus engendrer une hausse des coûts et/ou une altération de la
production.
Vu le rôle des matériaux poreux dans le développement technologique actuel et dans les
processus de fabrication, une connaissance précise de leurs caractéristiques est indispensable.
L’objectif de cette thèse est de modéliser et de caractériser les transferts thermiques au
sein de poreux micro et nano structurés à partir de leurs propriétés physiques
intrinsèques et de leur morphologie.
Trois types de matériaux de morphologie et de taille de pores différentes sont étudiés dans
ce travail. Le verre contenant des bulles d’une centaine de micromètres de diamètre (figure 1),
a été fourni par L. Pilon dans le cadre d’une collaboration entre le CETHIL et l’université de
Purdue (USA). Les films de polymère contenant des microsphères creuses (figure 2) dont la
taille des particules est d’une dizaine de micromètres, ont été élaborés et fournis par la
compagnie 3M. Des films minces de Silicium nanoporeux (figure 3) dont la taille des pores est
de l’ordre du nanomètre, ont été produits par le LPM dans le cadre d’un projet BQR financé par
l’INSA de Lyon et regroupant trois laboratoires. Pour les deux premiers matériaux, nous nous
intéressons essentiellement au transfert thermique par rayonnement et pour le troisième, au
transfert thermique par conduction.
Dans la première partie de ce travail, l’analogie entre le photon et le phonon est établie
afin de traiter le transfert par conduction aux petites échelles (c’est à dire le transport de phonon
dans les films minces nanoporeux) de la même façon que le transfert par rayonnement.
L’équation générale de transport de phonon ou de photon est introduite. Une revue comparative
des méthodes de résolution existantes est effectuée.
La deuxième partie est consacrée à la modélisation du transfert thermique par

rayonnement dans les matériaux absorbants poreux. La méthode des ordonnées discrètes
permettant de résoudre l’équation de transport est décrite en soulignant l’utilisation d’une
quadrature composée adaptée. Des modèles de propriétés radiatives basées sur la théorie de
diffusion indépendante et simple sont introduits. La méthode d’identification des paramètres est
décrite pour déterminer expérimentalement ces propriétés radiatives avec une attention
particulière sur le choix du modèle de fonction de phase utilisé. Afin de valider les modèles de
propriétés radiatives, une comparaison des résultats avec les données expérimentales sur le
verre à bulles est réalisée. Pour valider le modèle de transfert radiatif, les transmittances et
réflectances hémisphériques théoriques et expérimentales du verre à bulles puis des films
contenant des microsphères sont comparées.
39
La troisième et dernière partie de ce travail porte sur la modélisation du transport de

phonon dans les films de Silicium nanoporeux. Une nouvelle méthode de Monte Carlo, basée
sur le même principe que celle développée auparavant pour le transfert radiatif, est
proposée pour simuler directement le transport de phonon à travers le matériau poreux.
Elle permet de prendre en compte l’influence de la taille, la morphologie et la fraction
volumique des pores. Une modélisation fractale proche de la morphologie réelle du Silicium
poreux est effectuée. Les résultats de simulation sont comparés avec les données
expérimentales de conductivité thermique des films minces de Silicium nanoporeux obtenues
par Microscope thermique à sonde locale et spectroscopie de Raman.
Figure 1 : Echantillon de verre à bulles
Figure 2 : Echantillon de film de polymère contenant des microsphères creuses
40
Figure 3 : Echantillon de Silicium nanoporeux. (a) : Si dopé p + ; (b) : Si dopé n +
41
Analogie entre le photon et le phonon A
PARTIE I
ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON
42
Introduction
Cette partie est consacrée à l’établissement de l’analogie entre le photon et le phonon afin de
traiter le transfert par conduction et le transfert par rayonnement de la même façon. Après
avoir rappelé les caractéristiques du rayonnement électromagnétique et du photon, d’une part,
et de l’onde de vibration d’un solide et du phonon d’autre part, nous établissons l’analogie
entre le photon et le phonon à partir d’une dérivation des paramètres énergétiques (énergie,
flux et intensité) et de l’équation de transport de Boltzman (ETB) sous l’approximation du
temps de relaxation. Les limites de validité de l’ETB et l’approximation du temps de
relaxation sont discutées. Nous terminons par l’établissement de l’équation de transport de
photon ou de phonon en présence d’hétérogénéités. Les méthodes de résolution les plus
utilisées sont revues en soulignant un à un leurs aspects positifs et négatifs, puis, on procède
au choix de la méthode de résolution à adopter en fonction du matériau étudié.
I.1. Généralité
I.1.1. Le rayonnement électromagnétique
Le rayonnement électromagnétique désigne la propagation des champs électrique et
magnétique. Il peut se caractériser par un flux de particules dépourvues de masse, les photons,
associé à une onde : l'onde électromagnétique.
La lumière désigne un rayonnement électromagnétique visible par l’œil humain. Les
ondes radio, les rayons X et γ sont également des rayonnements électromagnétiques. Le
spectre électromagnétique désigne la décomposition du rayonnement électromagnétique en
fonction de sa longueur d'onde, de sa fréquence, ou de l'énergie de ses photons (figure I.1).
Figure I.1 : Spectre d’onde électromagnétique
Le rayonnement électromagnétique peut se modéliser de deux manières :

1) Sous forme d’onde électromagnétique : la propagation du rayonnement résulte d’une
variation des champs électrique et magnétique ; l'analyse spectrale permet de
décomposer cette onde en ondes monochromatiques de longueurs d’onde λ ;
2) Sous forme de photon : la mécanique quantique associe à une radiation
électromagnétique monochromatique un corpuscule de masse nulle nommé photon.
Dans le vide, le rayonnement électromagnétique, en particulier la lumière, se déplace à
la vitesse environ 3 × 10 +8 m / s . Cette vitesse, appelée vitesse de la lumière et notée c0 , est
l’une des constantes physiques fondamentales.
La longueur d'onde du rayonnement est égale à :
43
λ = cn / ν (I.1)
où cn est la vitesse de l’onde dans le milieu considéré d’indice de réfraction nν pour la
fréquence ν telle que :
cn = c0 / n ν (I.2)
Les sources de rayonnement produisent de très grandes quantités de photons. Les
processus permettant de produire des photons sont divers. Par ordre de longueur d'onde
décroissante, on peut citer :
• Les courants électriques hautes fréquences permettent de produire les ondes radio et
les ondes radar ;
• Les transitions électroniques c’est à dire, le passage d'un électron d'un niveau d'énergie
plus élevé vers un niveau plus faible, dans les atomes produisent des ondes infrarouges,
de la lumière visible et du rayonnement ultraviolet ;
• La radioactivité par la désintégration d'un noyau atomique instable, le freinage
d'électrons par un tube à rayons X, et la déviation de faisceau d'électrons relativistes par
un rayonnement synchrotron peuvent être utilisés pour produire des rayons X.
• Les transitions nucléaires produisent le rayonnement γ.
I.1.1.1. L'onde électromagnétique

La théorie ondulatoire de la lumière a été principalement développée par Christiaan Huygens
dans les années 1670, et par Augustin Fresnel (1822). Elle s'opposait à l'époque à la théorie
corpusculaire, défendue essentiellement par Isaac Newton (1672). Huygens travaillait
principalement sur les lois de réflection et de réfraction, tandis que Fresnel développait les
notions d'interférence et de longueur d'onde.
La grande avancée théorique fût la synthèse des lois de l'électromagnétisme par James
Clerk Maxwell (1864). Les équations de Maxwell prédisaient la vitesse des ondes
électromagnétiques, et la mesure de la vitesse de la lumière démontra que la lumière était de
nature électromagnétique.
Comme toutes les ondes, une onde électromagnétique peut s'analyser en utilisant
l'analyse spectrale : on peut la décomposer en ondes dites «ondes monochromatiques ».
Les champs électromagnétiques sont polarisés transversalement dans le plan
G
perpendiculaire au vecteur d’onde, q = 2π / λ , avec une composante parallèle (II ) et une
composante perpendiculaire (⊥ ) .
Une onde électromagnétique monochromatique peut se modéliser par un dipôle vibrant
(cf. figure I.2). Ce modèle reflétant convenablement, par exemple, les oscillations du nuage
électronique d'un atome intervenant dans la diffusion Rayleigh (modèle de l'électron
élastiquement lié).
G
Figure I.2 : Onde électromagnétique, oscillation couplée du champ électrique E et du champ
G
magnétique H . Modèle du dipôle vibrant où les charges dipolaires sont − e et + e
44
G G
Les variations des champs électrique, E , et magnétique, H , sont liées par les équations
de Maxwell, on peut donc représenter l'onde par un seul de ces champs, en général, le champ
électrique. On peut alors écrire l’expression générale d'une onde plane monochromatique par :
G G G GG
E ( r , t ) = E0 cos [q.r − (ωt + ϕ )] (I.3)
où
G
• r est le vecteur position du point considéré ;
• ϕ est la phase de l’onde à l'origine.
Au lieu de l’équation (I.3), on utilise aussi fréquemment la forme complexe suivante :
G G G G G
E ( r , t ) = E0 exp j[q ⋅ r − (ωt + ϕ )] (I.4)
I.1.1.1.1. Propriétés
o La polarisation :
G
La polarisation correspond à la direction et à l'amplitude du champ électrique E . Pour une
G
onde non polarisée dite naturelle, E tourne autour de son axe de façon aléatoire et
imprévisible au cours du temps. Il y a plusieurs sortes de polarisation :
G
• La polarisation est linéaire quand E reste toujours dans le même direction (cf. figure
I.3a) ;
G G G
• La polarisation est circulaire quand le champ magnétique H ou E tourne autour de q
en formant un cercle (cf. figure I.3b et I.3c) ;
G G G
• La polarisation est elliptique dans le cas où le champ H ou E tourne autour de q et
change d'amplitude pour former une ellipse (figure I.3b et I.3d) .
Figure I.3a : Polarisation linéaire
Figure I.3b : Polarisation circulaire ou elliptique
45
Figure I.3c : Rotation du champ Figure I.3d : Rotation du champ

G G
magnétique H dans le cas d’une magnétique H dans le cas d’une
polarisation circulaire à un instant t . polarisation elliptique à un instant t.
o Le comportement ondulatoire :
Dans un milieu homogène et isotrope, l'onde électromagnétique se propage en ligne droite.
Lors de sa rencontre avec un obstacle, il y a diffusion. Lors d'un changement de milieu, il y a
réflexion et réfraction. Il y a aussi réfraction si les propriétés du milieu changent selon
l'endroit.
• Réflexion (cf. figure I.4a) : lors d'un changement de milieu de propagation, c’est à
dire changement d’indice de réfraction, une partie de l'onde électromagnétique repart vers
le milieu d'origine.
• Réfraction (cf. figure I.4a) : lors d'un changement de milieu de propagation, si le
second milieu a un indice de réfraction différent du premier, l'onde se propage dans le
seconde milieu avec une direction différente.
• Diffusion (cf. figure I.4b) : c’est le phénomène au cours duquel un faisceau de
rayonnement percutant un obstacle est dévié dans de multiples directions.
• Interférence (cf. figure I.4c) : c’est la superposition d’ondes monochromatiques de
même fréquence. Quand les ondes sont en phases, il y a superposition d’amplitudes,
l’interférence est dite constructive. Cependant, quand il y a opposition de phase, les
amplitudes se soustraient, l’interférence est dite destructive.
• Diffraction (cf. figure I.4c) : lorsqu’une onde est diffusée par un obstacle, les ondes
diffusées peuvent interférer de façon constructive et destructive, la densité de l'onde n'est
pas conservée. La diffraction est en fait le résultat de l'interférence des ondes diffusées.
n1
n2
n 2> n 1
Figure I.4a : Réflexion et réfraction d’un faisceau lumineux à l’interface entre deux milieux
d’indice de réfraction différent
46
Figure I.4b : Diffusion d’un flux de photon par un obstacle
Interférences
ν destructives
Onde plane
monochromatique
Interférences
Diffusion par constructives
deux fentes
Figure I.4c : Phénomène de diffraction d’onde plane par deux fentes
I.1.1.1.2. Flux d'énergie

L’amplitude et la direction du taux de transfert d’énergie électromagnétique en tous
G
points de l’espace sont données par le vecteur de Poynting, noté S . Quand l’onde
électromagnétique est harmonique en temps, le vecteur de Poynting instantané est donné par :
(Bohren et Huffmam, 1983)
G G G
S = Re ( E ) ∧ Re ( H ) (I.5)
G G
où E et H sont les champs électrique et magnétique de l’onde. Re indique la partie réelle
d’une grandeur complexe.
La fonction (I.5) varie rapidement avec le temps pour les longueurs d’ondes optiques et
thermiques. La majorité des instruments ne sont pas capable de détecter cette variation
instantanée d’énergie mais plutôt la moyenne temporelle < S > , définie par : (Bohren et
Huffmam, 1983)
1 t + ∆t
< S >= ∫
∆t t
S (t ' )dt ' (I.6)
avec ∆t un intervalle de temps long comparé 1 / ν .
Pour les champs harmoniques en temps, la moyenne temporelle du vecteur de Poynting est :
1 G G
< S >= Re ( E ∧ H * ) (I.7)
2
avec * le conjugué d’une grandeur complexe. Par la suite, la moyenne temporelle du vecteur
de Poynting < S > est notée par S .
47
I.1.1.2. Le photon
Les travaux de la fin du XIXème et du début du XXème siècle notamment de Heinrich Hertz
(1888) sur l'effet photoélectrique et de Max Planck (1900) sur le rayonnement du corps noir
ont montré que la matière recevait ou émettait de l'énergie électromagnétique exclusivement
par paquets de valeur bien déterminée appelés quantas d’énergie.
Les photons sont donc ces «paquets» d'énergie élémentaires qui sont échangés entre les
rayonnements électromagnétiques et la matière. Les photons sont une sorte de concentré de
l'énergie et de la quantité de mouvement, appelé aussi pression de radiation, des
rayonnements électromagnétiques. Le concept de photon a été introduit par Albert Einstein
(1905) pour expliquer les interactions entre les rayonnements électromagnétiques et la
matière.
La première image que l'on a du photon est la « bille de lumière », la lumière serait
composée de grains qui voyageraient à la vitesse de la lumière. Dans ce modèle, un flux
d'énergie lumineuse donné est décomposé en billes. L'énergie d’une bille de longueur d’onde
λ vaut hc / λ avec h = 6.626 × 10 −34 Js la constante de Planck. Ainsi, pour une lumière
monochromatique, le spectre se résume à une seule longueur d'onde, le flux d'énergie est
composé de beaucoup de « petites » billes si la longueur d'onde est grande, ou de très peu de
« grosses » billes si la longueur d'onde est petite. Les qualificatifs « petit » et « gros » sont
relatifs à quantité d'énergie des billes. Si la lumière est composée de plusieurs longueurs
d'onde, alors le flux d'énergie se compose de billes de « taille » diverses.
Cette vision ne permet pas d'expliquer correctement toutes les propriétés de la lumière
et est donc incomplète, mais elle permet de donner une représentation simple.
• La lumière monochromatique de fréquence ν est constituée de photons d'énergie ε c :
ε c = h ν = h cn / λ (I.8)
et de quantité de mouvement ou impulsion pc :
p c = ε c / cn = h ν / cn = h / λ (I.9)
L’indice c signifie qu’il s’agit de particule de « lumière » pour ne pas confondre à celle du
« son » indexé par s que nous verrons plus loin.
• Les photons ont un spin* qui vaut 1 . Les particules de spin entiers sont appelées
bosons. En effet, pour une fréquence donnée, le nombre de photons à l’équilibre
thermodynamique suit la distribution statistique de Bose-Einstein (Mandl, 1971).
• Dans le vide, les photons se déplacent à la vitesse de la lumière c0 . Lorsqu'ils se
déplacent dans la matière, les photons se déplacent plus lentement, la vitesse étant déterminée
par la valeur de l'indice de réfraction de ce milieu selon (I.2) et qui lui-même dépend de la
fréquence ou la longueur d'onde de cette lumière.
*
Le spin une notion introduite par Pauli en 1924. C’est une propriété quantique intrinsèque associée à chaque
particule, qui est caractéristique de la nature de la particule, au même titre que sa masse et sa charge électrique.
Mathématiquement le spin est un opérateur vectoriel. Dans une approche élémentaire, le spin peut être
caractérisé par un nombre réel positif, homogène à une action. Le spin est quantifié : il ne peut prendre que des
valeurs égales à un multiple entier ou demi-entier du quantum d’action = : i= / 2, i ∈ N . Les particules ayant un
spin demi-entier s'appellent fermions, et celles ayant un spin entier s'appellent bosons. Le spin n'a pas
d'équivalent en physique classique mais on peut l’interpréter comme un moment cinétique quantique (Uhlenbeck
et Goudsmit, 1925).
48
I.1.1.2.2. La dualité onde-corpuscule

A la fin du XIX ème et au début du XX ème siècle, certaines expériences montraient que la
lumière se comporte comme un corpuscule, alors que d’autres la présentaient comme une
onde :
• L’expérience sur l’effet photo-électrique menée par Heinrich Hertz (1888) montrait
l'aspect corpusculaire avec l’émission d'énergie électromagnétique exclusivement par paquets
de valeur bien déterminée.
• L'aspect ondulatoire se manifeste par des phénomènes d'interférence et de diffraction,
énoncés par Huygens et Fresnel et dont l'exemple le plus marquant, sinon le plus commun est
l'expérience des fentes d'Young.
Un corpuscule est caractérisé par une impulsion p et une énergie E . L'énergie d'un
corpuscule de masse m s'écrit E = p 2 / 2m en mécanique classique. Une onde est caractérisée
par une amplitude évoluant dans l'espace et le temps avec une pulsation ω selon un vecteur
G
d'onde q (on se place dans le modèle d’onde plane monochromatique, cf. § I.1). La
correspondance entre ces deux aspects a été établie par Louis de Broglie (1924) grâce à la
constante de Planck h :
E ==ω et p ==q (I.10)
Ces aspects ont d’abord été observés sur la lumière, puis étendus à l'électron, et à
d'autres particules par la suite. Un des piliers de la mécanique quantique réside dans la
compréhension de la liaison de ces deux aspects. C'est la dualité onde-corpuscule. Ainsi, à
tout objet quantique, on peut associer soit une onde soit un corpuscule.
I.1.1.3. Le rayonnement thermique

Le rayonnement thermique est la partie du rayonnement électromagnétique produite par la
transition d’énergie moléculaire. Il s’agit, en ce qui nous concerne, de niveau d’énergie
électronique. On distingue trois mécanismes de base :
I.1.1.3.1 L’absorption
Lorsqu’un atome est soumis à une onde lumineuse de fréquence ν , il peut absorber un
photon. L’atome, initialement dans un état d’énergie électronique Ei , passe alors dans un état
électronique d’énergie supérieure E s > Ei . Ce processus d’absorption est illustré dans les
figures I.5a et I.5b.
I.1.1.3.2. L’émission spontanée

Les états électroniques excités ne sont pas stables. Plus ou moins vite, l’atome d’énergie E s
retombe à un état d’énergie inférieur, E 'i , en émettant un photon (figure I.5a). La durée de vie
de l’état excité noté par, τ w , est le temps moyen au bout duquel cette émission spontanée se
produit ; typiquement, τ w vaut de l’ordre de 1 à 100 nanosecondes. Le photon émis peut se
diriger dans n’importe quelle direction. L’énergie hν ' du photon crée est égale à la différence
d’énergie E s − Ei' entre les deux niveaux atomiques. Ce type d’émission domine la plupart de
l’émission d’énergie thermique.
I.1.1.3.3. L’émission induite ou stimulée

La présence d’un rayonnement incident peut induire un atome excité, d’énergie E s , à émettre
un photon ayant les mêmes caractéristiques que le photon incident (figure I.5b). Cela à
49
condition que l’énergie de ces photons, hν , soit égale à l’écart d’énergie entre le niveau
supérieur, E s , et le niveau inférieur, Ei . Dans ce type d’émission, le photon créé par l’atome
désexcité a la même fréquence et la même direction de propagation que le rayonnement
incident. Ce processus, qui permet d’amplifier une onde lumineuse, est à la base du
fonctionnement des lasers.
Figure I.5a: Absorption d’un photon par un électron à l’état d’énergie Ei suivie d’une
émission spontanée après un temps très court τ w
Figure I.5b: Absorption d’un photon par un électron excité d’énergie E s suivie d’une
émission stimulée après un temps très court τ w
I.1.2. Les ondes de vibration d’un solide cristallin

I.1.2.1 Origine et mécanisme du transport d’énergie
Du fait des forces s'exerçant entre les différents atomes du réseau cristallin, le déplacement
d'un ou plusieurs atomes autour de leur position d'équilibre (figure I.6a et I.6b) entraîne une
série d'ondes de vibrations se propageant dans le réseau. Quand une onde se propage dans une
direction, des plans entiers d’atomes se déplacent en phase ; le mouvement est parallèle ou
perpendiculaire au vecteur d’onde. La figure I.7 illustre une onde de vibration dans un réseau
cristallin à deux dimensions (2D). L'amplitude de l'onde est donnée par l'amplitude du
déplacement des atomes autour de leur position d'équilibre. La longueur d'onde λ correspond
au plus petit intervalle entre deux répétitions identiques de l'arrangement des atomes.
50
Figure I.6a : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état d’équilibre
Figure I.6b : Modélisation de l’arrangement atomique à une dimension : état hors équilibre
Figure I.7 : Onde de vibration dans un cristal à deux dimensions
Toutes les longueurs d'onde de vibration ne sont pas possibles. Il existe notamment une
longueur d'onde minimale donnée par la distance entre les atomes, noté a (figure I.6a).
Toutes les vibrations possibles du réseau ne possèdent pas nécessairement une longueur
d'onde sauf les modes normaux de vibration.
Un mode normal de vibration est un mode dans lequel chaque atome vibre à la même
fréquence. Ces modes normaux de vibration ont une grande importance, notamment parce que
tout mouvement de type vibration dans un solide peut être représenté comme la superposition
d'un certain nombre de modes normaux de vibration de fréquences différentes. Les modes
normaux de vibration peuvent donc en quelque sorte être compris comme les vibrations
élémentaires du réseau.
I.1.2.2. Le phonon
En physique de la matière condensée, un phonon (du grec ancien φονη / phonê, la voix)
désigne un quantum de vibration dans un solide cristallin, c'est-à-dire un « paquet élémentaire
de vibration » ou « paquet élémentaire de son » : lorsqu'un mode de vibration du cristal de
fréquence définie ν cède ou gagne de l'énergie, il ne peut le faire que par paquets d'énergie
51
hν , h étant la constante de Planck. Ce paquet est considéré comme une quasi-particule, à

savoir une particule fictive associée au son. Le cristal échange des phonons lorsqu'il perd ou
gagne de l'énergie. Le concept de phonon permet une analogie avec la lumière qui possède
des propriétés similaires : elle se manifeste tantôt comme une onde, tantôt comme un paquet
d'énergie hν , qui correspond à une particule élémentaire : le phonon obéit à la dualité onde-
corpuscule. Ainsi, le phonon peut être modélisé d’une part comme une particule énergétique
dépourvue de masse et d’autre part comme une onde.
Les phonons sont l'équivalent en mécanique quantique d'une catégorie particulière de
mouvement vibratoire connus sous le nom de modes normaux de vibration en mécanique
classique.
Les phonons n'existent qu'au sein d'un réseau cristallin comportant un grand nombre de
particules et les seules structures physiques connues correspondant à cette définition sont les
solides cristallins. Dans la suite nous ne traiterons donc des phonons que dans ce cadre et,
pour la clarté de l'exposé, nous appellerons les particules constituant le réseau « atomes »,
bien qu'il puisse s'agir d'ions dans un solide ionique.
L'étude des phonons prend une part importante dans la physique de la matière
condensée car elle joue un rôle important dans un grand nombre de propriétés physiques des
solides dont :
• La capacité calorifique ou la capacité à échanger la chaleur ;
• La conductivité thermique ou la capacité à conduire la chaleur ;
• La conductivité électrique, ou la capacité à conduire le courant électrique ;
• La capacité à propager le son.
La mécanique classique seule, qui ne prend en compte que l'aspect vibratoire, n'explique
pas toutes ces propriétés. Il faut faire appel à la mécanique quantique.
o Les comportements ondulatoires :
Analogue aux photons, un phonon sous sa forme ondulatoire est caractérisé par une
G
fréquence ν , une longueur d’onde λ et un vecteur d’onde q dont l’amplitude est égale à
2π / λ . De plus, comme toutes ondes, les phonons peuvent se réfléchir, se réfracter, interférer
et diffracter dans des conditions analogues aux photons.
o Polarisations :
G
A chaque vecteur d’onde q correspond trois modes de polarisation :
• Un mode de polarisation longitudinale quand le déplacement du plan d’atomes se fait
dans la direction parallèle à la direction de propagation de l'onde. Le cas d’un réseau
cristallin à deux dimensions est représenté par la figure I.8a ;
• Deux modes de polarisation transversale quand le déplacement des atomes se fait dans
les directions perpendiculaires à la direction du vecteur d’onde. Dans le cas d’un cristal à
deux dimensions, une seule polarisation transversale existe comme l’illustre la figure I.8b.
52
Figure I.8a : Mode de polarisation Figure I.8b : Mode de polarisation

longitudinal dans un cristal en 2D transversal dans un cristal en 2D
I.1.2.2.2. Energie et quantité de mouvement

L’énergie d’un phonon est quantifiée et est égale à :
ε s = hν (I.11)
Elle se propage à une vitesse v g qui est la vitesse de groupe des modes normaux que nous
décrivons plus tard. Sa quantité de mouvement, p s , est donnée par:
ps = h / λ (I.12)
Remarques :
• Les phonons font partis de la famille des bosons. Ils ont aussi un spin égale à 1 ,
analogue au photon, donc le nombre de population de phonon à l’équilibre
thermodynamique suit la distribution de Bose-Einstein.
• Contrairement au photon, le phonon ne peut se propager qu’en présence de la matière.
I.1.2.3. La conduction thermique phonique

D’un point de vue macroscopique, la conduction thermique phonique est le mode de transfert
d’énergie provoqué par une différence de température entre deux régions d'un même milieu†
ou entre deux milieux en contact sans déplacement appréciable de matière.
D’un point de vue microscopique, la conduction thermique phonique est due au transfert
d’énergie entre les phonons. Quand le réseau vibre, les phonons interagissent en transférant de
l’énergie. Ce transfert va de la région la plus chaude où il y a plus de phonons, car les atomes
sont plus excités, vers la région la plus froide où il y a moins de phonons.
Dans un solide, les vibrations des atomes ne sont pas aléatoires et indépendantes les
unes des autres, mais correspondent à des modes propres de vibration qui sont les modes
normaux. Ces modes propres de vibration correspondent à des ondes (les phonons) qui
peuvent se propager dans le matériau, si sa structure est organisée. Cette contribution sera
donc plus importante dans une structure cristalline, ordonnée, que dans une structure
amorphe, désordonnée, d’où par exemple la différence de conductivité thermique‡ entre le
diamant qui est une structure ordonnée (la conductivité thermique varie de 1000 à
2400 Wm −1K −1 à 20 °C ) et le verre qui est une structure désordonnée (la conductivité est de
l’ordre de 1.35 Wm −1K −1 à la même température).
†
Ici, on ne fait référence qu’aux matériaux diélectriques, c’est à dire non métalliques
‡
Elle représente la quantité de chaleur transférée par unité de surface et par une unité de temps sous un gradient
de température.
53
I.2. Analogie entre le photon et le phonon

I.2.1. Energie d’une enceinte contenant des ondes progressives
Jusqu’ici, nous avons vu que la théorie du rayonnement électromagnétique et celle de
vibration des atomes sont très similaires. Ces porteurs d’énergie peuvent être vus tantôt
comme une onde, tantôt comme une particule dépourvue de masse. Même si l’origine des
phénomènes physiques est différente, il y a similitude : du point de vue corpusculaire, les
photons et les phonons peuvent être émis et absorbés ainsi leurs nombres ne sont pas
constants. Ils ont un spin égale à 1 , par conséquent, à l’équilibre thermodynamique, leurs
distributions obéissent à la distribution de Bose-Einstein. Du point de vue ondulatoire, ils
peuvent interférer, diffracter, être réfractés et réfléchis. Aussi, il est intéressant de développer
une théorie générale.
Pour cela, considérons une enceinte de volume V à la température T dans laquelle
baignent des ondes progressives. Nous appelons état d’une particule, son mode d’oscillation
G G
caractérisé par son vecteur d’onde q . Ainsi pour une particule à un état donné q , son énergie
est égale à :
G G
ε ( q ) = =ω ( q ) (I.13)
et sa quantité de mouvement :
G G
p( q ) = =q (I.14)
où ω = 2πν rad / s désigne la fréquence angulaire de l’onde et = = 1.054 × 10 −34 − 1
rad Js la
constante de Planck divisée par 2π .
G G
Nous supposons qu’il existe un nombre n(q ) de particule qui occupe l’état q dans
G
l’enceinte. L’énergie associée aux particules n(q ) est donnée par :
G G G G G
E ( q ) = n( q )ε ( q ) = n( q )=ω ( q ) (I.15)
G
De plus, nous avons déjà remarqué qu’une particule à un état donné q dispose de
plusieurs degrés de liberté interne appelés polarisations que nous notons par s . Alors,
G
l’énergie totale, E , des particules dans la cavité est donnée par la somme de l’énergie E (q )
sur tous les états possibles et sur tous les degrés de liberté de chaque état. Soit :
G G G
E= ∑∑
G ∑∑
E (q ) =
G
n ( q ) =ω ( q ) (I.16)
q s q s
G
Comme les particules que nous considérons sont des bosons, le nombre n(q ) à
l’équilibre thermodynamique, désigné dans la suite par n0 , suit la distribution statistique de
Bose-Einstein : ( Mandl, 1971, Kittel, 1983)
1
n0 = G (I.17)
exp[=ω ( q ) / k BT ] − 1
où k B = 1.38 × 10 −23 JK −1 est la constante de Boltzman. Conventionnellement, le nombre n0
est aussi appelé nombre d’occupation de particule à l’équilibre thermodynamique.
G
Si les vecteurs d’ondes q sont très proches les uns des autres, ce qui est le cas comme
G
nous le démontrerons par la suite, on peut remplacer la somme discrète sur q par une
intégrale selon la transformation suivante :
∑
V
G
q
→
( 2π ) ∫
3 q
d 3q (I.18)
Le terme devant l’intégral est un facteur de normalisation. Comme nous verrons dans la
G
section suivante que chaque valeur permise de q est contenue dans un volume ( 2π ) 3 / V dans
54
l’espace des vecteurs d’ondes, noté Eq , alors, le nombre total de modes permis dans un
G
∫q ∫q
volume d 3q de Eq , est : V /(2π ) 3 d 3q valeurs permises de q .
Une autre transformation plus courante consiste à travailler dans l’espace des
fréquences, noté Eω , au lieu de Eq . Soit D ( s, ω )dω le nombre d’états ayant une polarisation
s dans l’intervalle de fréquence [ω, ω + dω ] , nous avons :
∑G = ∫ω dω D ( s,ω ) (I.19)
q
L’énergie totale des particules dans la cavité à l’équilibre thermodynamique est alors
donnée par :
E= ∑ ∫ω dω n0 =ωD ( s,ω ) (I.20)
s
Cette dernière relation est générale pour toutes les Bosons telles que photons et les phonons.
De (I.20), nous pouvons définir une énergie spectrale de fréquence ω et de mode de
polarisation s par :
Eω ,s = n0 =ωD ( s, ω ) , (I.21)
telle que :
E= ∑ ∫ω dω Eω,s (I.22)
s
I.2.1.1. Densité d’états

Considérons l’équation d’une onde spatiale suivante :
G G
∇ 2φ ( r ) + q 2φ ( r ) = 0 (I.23)
La relation (I.23) décrit des ondes stationnaires ou des ondes progressives selon le type des
G G
conditions aux limites. q se réfère à l’amplitude du vecteur d’onde q et r au vecteur
position tel que :
G
r ( x, y , z ) (I.24)
Nous définissons la vitesse de phase de l’onde par la relation :
vp = ω /q (I.25)
appelée fréquemment « relation de dispersion ».
Considérons les ondes décrites par (I.23) à l’intérieur d’une cavité cubique de côté L
(cf. figure I.9) et imposons les conditions aux limites périodiques :
⎧φ (0, y , z ) = φ ( L, y , z )
⎪
⎨φ ( x,0, z ) = φ ( x, L, z ) (I.26)
⎪φ ( x, y ,0) = φ ( x, y , L)
⎩
Une solution bien connue de l’équation (I.23) avec la condition (I.26) est une onde
progressive de la forme :
G G G
φ ( r ) = φ0 e jq ⋅r (I.27)
où φ0 est une constante.
Les vecteurs d’ondes dans (I.27) sont restreints à l’une des valeurs suivantes :
G
q = (2πn1 / L, 2πn2 / L, 2πn3 / L ) avec n1 , n2 , n3 = 0,±1,±2,... (I.28)
55
Figure I.9 : Cavité cubique contenant les ondes

G
A partir de (I.28), nous pouvons constater que toutes les valeurs de q ne sont pas
G
permises. Il existe seulement certaines valeurs de q qui satisfont les conditions aux limites
(I.26).
Nous pouvons dessiner ces vecteurs d’ondes dans un espace tridimensionnel des
G G G
vecteurs d’ondes (espace- Eq ), avec q x , q y et q z comme axes (cf. figure I.10).
Figure I.10 : Représentation de l’espace des vecteurs d’ondes : espace- Eq
Dans Eq , ces solutions forment un réseau cubique de points espacés de 2π / L

G
représentées dans la figure I.11. Notons que chaque point représente une valeur permise de q .
Le volume par point dans cet espace est ainsi ( 2π / L)3 ; la densité de points du réseau
G
(densité de valeurs permises de q ) dans Eq est ( L / 2π )3 par unité de volume de Eq .
Maintenant, nous voulons le nombre de ces modes propres de vibration de polarisation
s dont les modules des vecteurs d’ondes sont dans l’intervalle q à q + dq . Ce nombre est
égal au nombre de points dans Eq contenu entre deux surfaces concentrique de rayon q et
q + dq (seul le premier octant positif de ces surfaces est montré dans la figure I.11).
56
Figure I.11 : Octant positif de Eq correspondant aux surfaces de rayon q et q + dq
Pour faciliter le dénombrement des modes, nous considérons que la surface équi-
fréquence dans l’espace des vecteurs d’ondes est sphérique. En fait, pour les ondes de
vibrations, la surface équi-fréquence est de forme complexe comme illustré sur la figure 12 et
dans la pratique, un espace sphérique équivalent est souvent considéré. Dans ce cas, le
volume de la couche sphérique de rayon entre q et q + dq est dSωdq avec dS ω = 4πq 2 .
Ainsi le nombre de modes permis, D ( q, s )dq , ayant un vecteur d’onde d’amplitude compris
entre q et q + dq est :
q2
D ( q, s )dq = ( 4πq 2 dq) /(2π / L) 3 = V dq (I.29)
2π 2
Ici V = L3 indique le volume de l’enceinte considérée.
En sachant que q = ω / v p et en notant :
dω
, vg = (I.30)
dq
nous déduisons le nombre des modes permis ayant une fréquence dans l’intervalle
[ω, ω + dω ] par :
ω2
D (ω, s )dω = V dω (I.31)
2π 2 v 2p v g
v g est appelée « vitesse de groupe ». Elle indique la vitesse de propagation du groupe
d’ondes de polarisation s dont la densité est D (ω, s)dω .
On peut montrer que le nombre de modes D (ω, s)dω ne dépend ni de la forme de la
cavité ni du type de condition aux limites choisi mais dépend essentiellement du volume de
l’enceinte (Kittel, 1983). Dans certaine référence, on utilise la densité de mode par unité de
volume : (Tien et al., 1998, Chung et al., 2004)
ω2
D (ω, s ) = dω (I.32)
2π 2 v 2p v g
57
Figure I.12 : Surface équi-fréquence de l’espace des vecteurs d’ondes des ondes de vibration
(Kittel, 1983)
I.2.1.2. Vitesses de propagation

Il existe trois types de vitesse de propagation d’onde : (i ) la vitesse de phase, v p , (ii ) la
vitesse de groupe, v g , et (iii ) la vitesse de transport d’énergie, notée ve . Cette dernière
caractérise la vitesse à laquelle l’énergie est transférée d’un endroit à un autre (Tiggelen et al.,
1992). Les deux premiers types de vitesses ont été déjà définis ci-dessus. Quant à ve , elle
peut être définie comme suit :
Soient l le libre parcours moyen du porteur d’énergie qui correspond à la distance
moyenne entre deux collisions successives, τ c le temps moyen que prend ce porteur pour
parcourir une distance équivalente à l en absence de collision, et τ w la durée du processus de
collision. La vitesse réelle de transfert de l’énergie entre deux collisions est donnée par :
l 1
ve = = vg (I.33)
τc +τ w 1 + τ w /τ c
où le terme l / τ c est remplacé par la vitesse de groupe v g .
Dans la plupart des cas, nous avons toujours τ c >> τ w (Tiggelen et al., 1992). Par
conséquent :
ve ≈ v g (I.34)
I.2.1.3. Relation entre nombre d’occupation, intensité et flux d’énergie

G G
Connaissant la vitesse v ( s, q ) , l’énergie =ω (q ) et la distribution de particules par unité de
G G
volume, notée n(q ) associées à un état de vecteur d’onde q et de polarisation s , on peut
définir le flux directionnel (en W / m 2 ) par : (Vincenti et Kruger, 1977, Majumdar, 1993)
G G G G
Q ( q ) = v ( s, q )n( q ) =ω ( q ) (I.35)
Comme dans le cas de l’énergie d’une enceinte établie précédemment, cette relation peut être
exprimée en terme de fréquence en introduisant la densité d’état par unité de volume D ( s, ω ) :
58
G 1 G
Qω , s ( ∆ ) = v ( s, ω, ∆ )n(ω ) =ωD ( s, ω )dωdΩ (I.36)
4π
où nous avons utilisé (I.18) et (I.19) pour passer de l’espace des vecteurs d’onde vers l’espace
G G G G G
des fréquences : v ( q )n( q ) = v ( s, ω, ∆ )n(ω )dq 3 /(2π ) 3 = v ( s, ω, ∆ )n(ω )D ( s, ω )dωdΩ / 4π , ∆
est la direction du vecteur d’onde, dΩ = sin θdθdϕ est l’angle solide élémentaire entourant la
G G G
direction ∆ (cf. figure I.13) et v ( s, ω, ∆ ) la vitesse de propagation dans la direction ∆ . De
(I.36), le flux hémisphérique spectral (taux d’énergie par unité de surface) en fonction du
nombre d’occupation est donné par :
G
Qω , s = ∫2π
v ( s, ω , ∆ )n(ω )=ωD ( s, ω )dωdΩ (I.37)
Et le flux hémisphérique total, Q , est donné par :
G
Q= ∑ ∫ω ∫2π
v ( s, ω, ∆ )n(ω )=ωD ( s, ω )dΩ dω (I.38)
s
G
Figure I.13 : Représentation des angles caractéristiques de la direction ∆ .
En utilisant la relation entre le flux directionnel (I.36) et l’intensité, nous déduisons :

G 1 G
Iω, s (∆) = v ( s, ω, ∆ )n(ω ) =ωD ( s, ω ) (I.39)
4π cos θ
Dans le cas d’un volume à l’équilibre de température T , l’intensité d’équilibre notée par I ω0 ,s
est :
1
I ω0 , s = v g , s (ω )n0 (ω, T ) =ωD ( s, ω ) (I.40)
4π
avec v g , s (ω ) la vitesse de groupe, indépendante de la direction et n0 (ω, T ) la distribution de
particules à l’équilibre.
I.2.2. Equations de transport

Afin de décrire de façon générale une équation de transport de quasi-particules (de photons ou
de phonons), nous partons de la théorie classique des processus de transport de particules
connue sous le nom d’équation de transport de Boltzman (ETB).
Soit n la distribution d’un ensemble de quasi-particules. Dans l’espace défini par
G G
l’espace temps t , le vecteur position r , et le vecteur d’onde q , le nombre de particules dans
G G
un élément d’espace dtdr dq est défini par :
G G G G
n(t , r , q )dtdr dq
59
Figure I.14 Evolution de la distribution d’un courant de particules lors de la traversée d’un
G G
élément d’espace dtdr dq
Si nous suivons le courant de particules pendant un laps de temps dt , schématisé par la

G G
figure I.14, la variation de la fonction de distribution n(t , r , q ) selon la théorème de Liouville
(Kittel, 1983) s’écrit :
• en l’absence de collision et de toute force extérieure, la distribution des particules est
indépendante du temps et le système est toujours en équilibre :
G G G G G G
n(t + dt , r + dr , q + dq ) − n(t , r , q ) = 0 ; (I.41)
• et avec des collisions, la distribution des particules devient dépendante du temps et
s’écrit :
G G G G G G ⎛ ∂n ⎞
n(t + dt , r + dr , q + dq ) − n(t , r , q ) = dt ⎜ ⎟ (I.42)
⎝ ∂t ⎠ coll
Cette dernière équation peut se mettre sous la forme :
∂n G G G G ⎛ ∂n ⎞
dt + dr . ∇ r n + dq . ∇ q n = dt ⎜ ⎟ (I.43)
∂t ⎝ ∂t ⎠ coll
ou encore :
∂n G G G G ⎛ ∂n ⎞
+ v . ∇ r n + q . ∇ q n = ⎜ ⎟ (I.44)
∂t ⎝ ∂t ⎠ coll
où :
G G G
• v = dr / dt est le vecteur vitesse de propagation des particules. ∇i indique l’opérateur
vectoriel de gradient par rapport à la variable i soit r ou q .
G G
• q = dq / dt est la force exercée par les champs externes.
• (∂n / ∂t ) coll est appelé terme de collision qui décrit la transition entre les différents
états de vecteur d’onde à travers des interactions mutuelles, des interactions avec d’autres
types de particules, et/ou avec les imperfections du matériau. C’est ce terme qui rétablit
l’équilibre.
L’équation (I.44) constitue la forme la plus générale de l’équation de transport de
Boltzman.
I.2.2.1. Conditions de validité de l’ETB

o Ondes corpusculaires
L’équation (I.44) gouverne essentiellement le transport des particules classiques. Pour
que le transport de photons ou de phonons puisse être gouverné par cette équation, il faut que
ces ondes soient incohérentes, c’est à dire que leurs phases soient aléatoires. L’incohérence
d’ondes est caractérisée par une longueur caractéristique appelée longueur de cohérence, lc ,
qui se réfère à la distance en dessous de laquelle les effets d’interférences associés à une onde
60
peuvent être observés (Born et Wolf, 1970). Les critères d’apparitions des interférences pour
l’onde électromagnétique ont été étudiés dans le cas d’un film mince par Chen et Tien (1992)
et (Tien et Chen, 1994). Soit e la dimension du milieu :
• Quand e ≤ lc , une altération d’interférence constructive et d’interférence destructive
apparaît. Il en résulte une oscillation harmonique de l’intensité de l’onde entre une valeur
maximale (interférences constructives) et une valeur minimale (interférences destructives).
Pour le transport de photon, la description de l’onde par les équations de Maxwell est
indispensable, alors que pour le transport de phonon, les relations de transport quantiques doit
être développées (Tien et al., 1998).
• Quand e >> lc , une petite variation spatiale de la dimension du milieu crée une
déphasage aléatoire de l’onde. Il en résulte une superposition aléatoire d’un cycle
d’interférence qui se moyenne et qui devient inobservable. Dans ce cas, le traitement des
photons ou des phonons comme des particules aboutit au même résultat que l’approche
ondulatoire.
Une relation entre la longueur de cohérence et la longueur d’onde λ est donnée par
Longtin (Tien et al.,1998)
lc ≈ 0.75λ (I.45)
Alors, pour que le transport de photons ou de phonons puisse être gouverné par l’ETB,
la dimension du matériau doit être suffisamment grande par rapport aux longueurs d’ondes.
o Collision simple
Soient v et τ c respectivement la vitesse moyenne et le temps moyen entre deux
collisions des particules, le produit l = vτ c est appelé libre parcours moyen des particules.
G G
Pour passer de (I.42) vers (I.43), nous avons supposé que l’espace élémentaire, dtdr dq , est
G G
suffisamment petit de tel sorte que la variation de la distribution de particules n(t , r , q ) puisse
être gouvernée par l’approximation différentielle :
G G G G G G ∂n G G G
n(t + dt , r + dr , q + dq ) − n(t , r , q ) ≈ dt + dr . ∇ r n + q . ∇ q n . (I.46)
∂t
Mathématiquement, la relation (I.46) nécessite les critères suivants :
(i ) : dt << τ c
(I.47)
(ii ) : dr << l
G G
En satisfaisant (I.47), chaque particule dans le paquet n(t , r , q ) subit tout au plus une collision
G G
lors de la traversée du volume élémentaire dtdr dq . C’est la collision simple.
o Espace élémentaire homogène
G G
Cette condition impose qu’en tout point de coordonnée (t , r , q ) , on puisse toujours
G G
définir un espace élémentaire dtdr dq qui a les mêmes caractéristiques physiques et
morphologiques. On dit alors que le domaine est homogène isotrope.
I.2.2.2. Approximation du temps de relaxation

Le terme de collision dans l’équation de Boltzman est le gain net de particules d’un état initial
G
de vecteur d’onde q . Ce gain est constitué de deux composantes : l’une est l’augmentation du
G
nombre de particules grâce à la diffusion des autres états de vecteurs d’ondes q ' vers l’état en
G
considération, q . L’autre est la diminution du nombre de particules à cause de la diffusion de
G G
l’état q considéré vers les autres états q ' possibles. Dans sa forme la plus générale,
(∂n / ∂t ) coll peut être défini comme suit : (Ziman, 2001, Tien et al., 1998)
61
∑G [WqG'→qG n(q' ) − WqG→qG' n(q )]

G G
(∂n / ∂t ) coll = (I.48)
q
G G
où WqG '→ qG est le taux de transition de l’état q ' pour l’état q . Le premier terme dans (I.48) est
G G
la diffusion de l’état q ' pour l’état q et le second terme désigne le processus inverse.
Les taux de transitions WqG '→ qG et WqG →qG ' dans (I.48) sont en général des fonctions non-
G G
linéaires des vecteurs d’onde q et q ' (Ziman, 2001, Klemens, 1958), ce qui fait que la
résolution de l’ETB avec (I.48) soit extrêmement difficile. En pratique, une simplification de
ce terme de collision appelée « approximation du temps de relaxation » est effectuée. Elle
consiste à linéariser (I.48) de la forme :
n − n0
(∂n / ∂t ) coll = − (I.49)
τ
où n0 étant la distribution à l’équilibre, τ est appelé de temps de relaxation. C’est le temps
moyen de retour à l’équilibre du système grâce aux collisions.
L’approximation (I.49) implique que si une annulation soudaine des forces externes
conduit à la distribution hors équilibre du système, c’est à dire n − n0 non nul, le retour à
l’équilibre du système, grâce aux collisions, suit la décroissance exponentielle suivante :
(Kittel, 1983)
n − n0 ≈ exp( −t / τ ) (I.50)
Finalement, l’équation de Boltzman sous l’approximation du temps de relaxation est
donnée par :
∂n G G G G n − n0
+ v . ∇ r n + q . ∇ q n = − (I.51)
∂t τ
En régime permanent ( ∂n / ∂t = 0 ) et en absence de champs externe agissant sur les particules
G
( q = 0 ), l’équation de Boltzman dans l’approximation de temps de relaxation se réduit à :
G G n − n0
v . ∇r n = − (I.52)
τ
I.2.2.3. Limites de validité de l’approximation du temps de relaxation

L’approximation du temps de relaxation rend la résolution de l’ETB plus abordable.
Cependant, il est nécessaire de connaître ses limites.
Pour le cas du transport de photon, en multipliant l’équation (I.51) en absence de force
externe par =ωD ( s, ω ) , nous dérivons l’équation de transfert radiatif polarisée dans un milieu
absorbant, exprimée en terme fréquence :
1 ∂I G G
+ ∆ . ∇ r I = −α (I + I 0 ) (I.53)
v g , s ∂t
avec I 0 l’intensité à l’équilibre (cf. équation I.40), α = 1 / v g ,sτ le coefficient d’absorption ou
G
l’inverse du libre parcours moyen d’absorption. ∆ le vecteur directeur de l’intensité I .
L’équation (I.53) est admise en rayonnement et vérifiée expérimentalement sur un très
vaste domaine : optique, astrophysique et thermique en l’occurrence. Elle devra toujours être
valable tant que les critères de validité de l’ETB citées précédemment sont satisfaits (I.47).
En ce qui concerne le transport de phonon, les ouvrages dérivant l’approximation de
temps de relaxation sont rares, ainsi nous avons recherché à démontrer pour mieux
comprendre les limites de l’approximation (I.49) et les hypothèses associées. L’expression
62
générale du terme de collision (I.48) due uniquement aux interactions anharmoniques* à trois
phonons dans le cristal peut être donnée par : (Klemens,1958)
⎛ ∂n ⎞ 2π ω'
⎜ ⎟ = 2 ∑∫
⎝ ∂t ⎠coll = s',s" 0
dω'D(s' ,ω' ) C1C2 [nn' (n"+1) − (n +1)(n'+1)n"]δω+ω', ω"δqG +qG', qG"+gG
2
(I.54)
avec :
j 2m
C1 = − γωω ' ω" (I.55)
M 3v0
=3
C2 = (I.56)
m 3ωω ' ω"
où m est la masse effective des atomes, M est le nombre de cellules élémentaires du cristal
de volume V , γ est le paramètre de Grüneisen (Kittel, 1983), v0 est la vitesse du son dans le
cristal ( v g quand q → 0 ). ω est la fréquence du phonon considéré dont le vecteur d’onde est
G
q et la polarisation est s . ω ' , ω" sont respectivement les fréquences des phonons, de vecteur
G G
d’onde q ' , de polarisation s' et q" , s" , participant au processus à trois phonons. δ ω + ω ', ω" et
δ qG + qG ', qG"+ gG sont des fonctions de Kronecker définies par:
⎧1, si ω + ω ' = ω"
δ ω +ω ', ω" = ⎨ (I.57)
⎩0, si ω + ω ' ≠ ω"
G G G G
⎧1, si q + q ' = q"+ g
δ qG + qG ',qG"+ gG = ⎨ G G G G (I.58)
⎩0, si q + q ' ≠ q"+ g
G G
g est un vecteur d’onde qui est égale à G (vecteur réciproque du réseau cristallin, cf. partie
G
III, chapitre I.1 ) ou 0 (le vecteur nul) dépendant du type du processus à trois phonons (Kittel,
1983, Ziman, 2001).
Pour dériver un temps de relaxation à partir de (I.54), les hypothèses suivantes sont
nécessaires :
G G
• Le nombre de phonons pénétrant dans l’espace élémentaire dtdr dq est important (on
est en présence d’un flux de phonons) :
n >> 1 ⇒ n + 1 ≈ n (I.59)
avec n1 la perturbation de n0 telle que n1 << n0 .
• La déviation du système par rapport à l’équilibre est petite de telle sorte que la
distribution n puisse se mettre sous la forme d’une perturbation :
n = n0 + n1 (I.60)
• Les autres modes interagissant avec la distribution de particule n sont à l’équilibre,
c'est-à-dire :
n' ≈ n'0 et n" ≈ n"0 (I.61)
où n0 , n' 0 et n"0 se réfèrent respectivement aux distributions d’équilibre pour les phonons
de fréquence ω , ω ' , et ω" .
Sachant que (∂n0 / ∂t ) coll = 0 selon la définition d’équilibre, nous avons :
(∂n / ∂t ) coll = (∂n1 / ∂t ) coll (I.62)
*
L’interaction anharmonique est le processus de collisions qui fait intervenir un certain nombre de phonon. Ce
type interaction sera détaillé dans la partie III.
63
⎛ ∂n ⎞ ⎛ ∂n1 ⎞ 2π ω'
⎜ ⎟ = ⎜ ⎟ = 2 n1
⎝ ∂t ⎠coll ⎝ ∂t ⎠coll = s', s"
∑∫
0
2
dωiD(s' ,ωi ) C1C2 (n'0 −n"0 )δω+ω',ω" δ qG +qG', qG"+gG (I.63)
Puis en remplaçant n1 dans (I.63) par n − n0 , nous pouvons définir un temps de relaxation de
la forme :
1 2π
=
τ = s', s" ω'
2 ∑∫ 2
dω' D ( s' , ω' ) C1C2 (n0' − n0" ) δω +ω', ω" δ qG + qG ', qG"+ gG (I.64)
En récapitulant, pour pouvoir appliquer l’approximation du temps de relaxation, il faut que :
• Le système étudié soit faiblement perturbé.

• La distribution de phonons dans l’équation de Boltzman contienne un grand nombre
de phonons : on parle de flux de phonons.
• Dans le matériau existe d’autres sources de collisions qui assurent le maintient en
équilibre des autres modes de phonons participant à la collision à trois phonons.
I.2.3. Equation de transport en présence d’hétérogénéités

Jusqu’ici, nous avons considéré que le transport de particules s’effectue dans un espace où
l’état hors équilibre est dû seulement aux collisions entre les particules elles mêmes (collision
phonon-phonon) ou avec d’autres particules quantiques (collision photon-électron d’un
atome). Dans de nombreux problèmes, le matériau peut contenir des hétérogénéités telles que
des pores, des impuretés,…, avec lesquelles les particules peuvent entrer en collision. Ces
nouvelles sources de collision contribuent au retour à l’équilibre du système. Afin d’étudier le
transport de particules dans ce domaine hétérogène, toutes les collisions doivent être prises en
compte. Pour cela, deux approches peuvent être utilisées que nous décrivons par la suite.
I.2.3.1. L’approche de milieu homogène équivalent

Quand les hétérogénéités sont distribuées de façon homogène et aléatoire dans le milieu, il est
possible et avantageux d’étudier un milieu équivalent au milieu réel hétérogène ayant des
propriétés équivalentes.
L’interaction d’un photon ou d’un phonon avec les hétérogénéités est un processus
élastique, c’est à dire après ce type d’interaction, seule la direction du vecteur d’onde de la
particule se trouve modifiée. Généralement les propriétés caractéristiques de l’interaction des
particules avec des hétérogénéités de type i , dans l’approximation du temps de relaxation,
sont :
• Le temps moyen de parcours libre des particules entre deux interactions successives
avec les hétérogénéités, noté τ i ;
G
• La probabilité que les particules incidentes suivant la direction ∆ ' soient diffusées
G G G
dans la direction ∆ après une telle interaction. On la notera Φ i ( ∆' , ∆ )
En prenant en compte l’interaction des particules avec les hétérogénéités, le terme de
collision selon l’équation (I.51) doit incorporer d’autres termes :
• d’atténuation :
∑τ i
n
− (I.65)
i
• de renforcement :
G G G
∑
1
+ ∫
τ 4π Ω'
i i
n( ∆' ) Φ i ( ∆' , ∆ )dΩ' (I.66)
64
Le terme d’atténuation (I.65) est dû aux pertes par diffusion de la distribution n par les
G
hétérogénéités. Quant au terme de renforcement (I.66), c’est les fractions de particules n(∆ ' )
G
provenant de toutes les directions ∆' ∈ 4 π qui se trouvent diffuser par les hétérogénéités dans
G
la direction ∆ . La somme dans les équations (I.65) et (I.66) est effectuée sur tous les types
d’hétérogénéités présents dans le matériau.
Finalement, l’équation de transport de Boltzman en présence d’hétérogénéités et en
absence de force externe devient :
∂n G G n − n0 G G G
∑ ∑
n 1
∂t
+ v . ∇r n = −
τ
−
i τ i
+
i τ i 4 π∫ Ω'
n( ∆ ' ) Φ i ( ∆' , ∆ )dΩ' (I.67)
En multipliant chaque membre par =ωD ( s, ω ) , nous obtenons l’ETB en terme d’intensité :
1 ∂I ω , s G G σi G G
+ ∆ . ∇ r I ω , s = α (I ω0 , s − I ω , s ) − σ i I ω , s +
∑ ∑ ∫ I 'ω , s Φ i ( ∆' , ∆ )dΩ' (I.68)
v ∂t i 4π
Ω'
i
G G G G
où nous avons noté : Iω,s = Iω,s (∆) , I 'ω,s = Iω,s (∆' ) et v = v∆ , v étant le norme de la vitesse de
transport.
α désigne l’inverse du libre parcours moyen entre deux collisions mutuelles successives :
α = 1 / vτ (I.69)
σ i est l’inverse du libre parcours moyen d’interaction des particules avec les hétérogénéités
de type i :
σ i = 1 / vτ i (I.70)
Remarque
Quand la taille des hétérogénéités est comparable à la longueur d’onde, v est la vitesse
de transport d’énergie ve,s sinon elle est égale la vitesse de groupe v g ,s . L’introduction de la
vitesse de transport d’énergie ve,s à la place de v g ,s permet d’éviter le dépassement de la
vitesse maximale de l’énergie vm (vitesse de la lumière, c , pour le photon et vitesse du son,
v0 , pour le phonon). En effet, quand la taille des hétérogénéités est de l’ordre de la longueur
d’onde, il est montré que vm < v g ( Tiggelen et al., 1992, Prasher, 2005), il faut utiliser ve
pour représenter la vitesse de l’énergie, qui reste inférieure à vm .
I.2.3.2. L’approche de milieu non-homogène

Quand les hétérogénéités ont une distribution non homogène et non aléatoire dans le domaine
d’étude, on ne peut plus définir des propriétés équivalentes, τ i et Φ i pour chaque
hétérogénéité i , car le milieu n’est pas statistiquement homogène.
Si les hétérogénéités sont plus grosses ou égale à de la dimension de l’élément de
G
volume élémentaire, dr , avec dr << l (I.47), l’élément de volume ne peut plus contenir
plusieurs hétérogénéités. Dans ce cas, les propriétés équivalentes du volume élémentaire ne
peuvent plus être définies. Alors, l’équation (I.52) ou (I.68) doit être résolue en considérant
les hétérogénéités comme parties intégrantes du milieu étudié. Elles doivent être traitées
parmi les conditions aux limites du domaine.
Les équations I.51, I.67 et I.68 sont les équations de base utilisées dans ce travail pour
étudier d’une part le transfert radiatif dans des milieux absorbants et diffusants, et d’autre
part, le transfert par conduction dans des cristaux diélectriques.
65
I.2.4. Solutions des équations de transports

Dans le cadre de l’ETB (I.68), plusieurs méthodes de résolution sont développées : des
méthodes formelles, approchées, et numériques. La liste et les détails des méthodes existantes
sont disponibles dans les ouvrages traitant le transfert de chaleur par rayonnement comme
Özisik (1973) et Modest (1993). Bien entendu, chaque méthode est adaptée à un problème
spécifique dépendant de plusieurs paramètres tels que : (i ) les dimensions du milieu par
rapport au libre parcours moyen des particules, (ii ) l’homogénéité du milieu, et (iii ) le type
de calcul (calcul de flux, de champ de température, de distribution angulaire et/ou spatiale de
l’énergie, calcul de transport mono ou multidimensionnel). Dans la suite, nous évoquerons
seulement les approches les plus classiques.
Soit e la dimension du milieu suivant laquelle le transfert de chaleur est étudié et β
l’inverse du libre parcours moyen effectif du porteur d’énergie prenant en compte tous les
types de collisions. Le terme τ 0 = β e désigne l’épaisseur caractéristique du milieu. Il est
appelé épaisseur optique pour le photon (Özisik, 1973) et épaisseur acoustique pour le phonon
(Majumdar, 1993).
I.2.4.1. Milieu épais

Quand τ 0 >> 1 , le milieu est considéré comme acoustiquement ou optiquement épais, les
particules subissent plusieurs collisions avant de traverser la distance e . Le régime de
transport est dit de diffusion. Dans le cas d’un seul mode de transport (photons ou phonons),
le champs de température est linéaire et la densité de flux de chaleur net est donnée par la loi
de Fourier :
Φ = − k dT ( r ) (I.71)
dr
où k est appelé conductivité phonique pour le phonon et conductivité radiative pour le
photon (Özisik, 1973), T ( r ) le profil de température.
Si τ 0 n’est pas suffisamment large, soit 5 ≤ τ 0 < 10 , il y a des sauts de température sur
les frontières, la correction introduite par Diessler (Modest, 1993) peut être appliquée pour
déterminer le flux de chaleur.
I.2.4.2. Milieu mince

Quand τ 0 << 1 , le milieu est acoustiquement ou optiquement mince, les particules ne
subissent que très peu de collisions pendant la traversée du parcours e . Dans ce cas, le régime
est dit ballistique. Si τ 0 → 0 , le problème est équivalent au transfert d’énergie entre deux
surfaces séparées par un milieu acoustiquement ou optiquement transparent, sa solution est
bien connue : le champs de température (†) est gouverné par la loi de Stefan-Boltzman
(Brewster, 1992) :
1/ 4
⎡ T04 + Te4 ⎤
T (r) = ⎢ ⎥ (I.72)
⎣⎢ 2 ⎦⎥
et la densité de flux de chaleur net par :

=γ T4 −γ T4
Φ (I.73)
0 0 e e
†
Dans le cas d’un milieu mince, la température n’a plus vraiment de signification physique. Cependant, on
l’utilise pour définir une pseudo température du système.
66
où γ 0 et γ e sont respectivement des paramètres caractéristiques des frontières en r = 0 et en

r = e . Ils peuvent être dépendants de la nature des frontières vis à vis du type des particules
(opaque, gris, …), de leurs orientations, de leurs dimensions, et de leur température (Brewster,
1992). Dans le cas où les frontières sont planes, parallèles, noires (vis à vis des particules), ces
paramètres sont identiques : γ 0 = γ e , et sont égales à la constante de Stefan-Boltzman, σ 0
associée à la particule considérée (exemple pour le photon, σ 0 = 5.67 × 10 −12 Wm-2K-4).
I.2.4.3. Milieu semi-transparent

Quand τ 0 ≈ 1 , les solutions formelles et approchées sont peu adaptées à la résolution des
équations de transports. Par conséquent, le recours à des méthodes semi-analytiques et
numériques est indispensable. Dans la suite, nous évoquerons seulement les différentes
méthodes de résolution les plus courantes en soulignant leurs avantages et leurs inconvénients
en fonction des problèmes étudiés. Elles sont énumérées par ordre croissant en précision et
décroissant en temps de calcul et en complexité de l’analyse.
o La méthode deux flux (2-flux) ou approximation de Schuster-Schwarzschild (Modest
1993, Brewster, 1992) :
Aspects positifs
La méthode 2-flux :
• admet des solutions analytiques et est facile à mettre en œuvre ;
• est bien adaptée au couplage avec d’autres modes de transports ;
• est adaptée aux milieux où la distribution directionnelle de l’intensité est isotrope.
Aspects négatifs
La méthode 2-flux :
• ne fournit aucune information sur la distribution angulaire de l’intensité ;
• introduit une grosse approximation qui peut se répercuter sur les résultats si la
distribution directionnelle de l’intensité dans le milieu n’est pas isotrope ;
• n’est pas adaptée à l’étude des milieux non homogènes.
Cette méthode reste la plus utilisée dans le milieu industriel grâce à la facilité de sa mise
en œuvre et l’absence de contrainte de temps de calcul.
o La méthode des ordonnées discrètes (MOD) ou approximation SN (Chandrasekhar,

1960)
Aspects positifs
La MOD est :
• adaptée au problème multidimensionnel et/ou à géométrie complexe ;
• adaptée aux analyses de la distribution spatiale et angulaire de l’intensité
d’énergie ;
• adaptée au couplage avec d’autres modes de transports.
• caractérisée par une erreur numérique faible.
Aspects négatifs
La MOD
• induit une augmentation du degré de complexité de mise en œuvre pour les
géométries sphérique, cylindrique, en deux et en trois dimensions ;
• nécessite une optimisation des maillages et des schémas d’interpolation ;
67
• nécessite une discrétisation angulaire fine pour mieux représentée la distribution

angulaire de l’intensité ;
• n’est pas adaptée à l’étude des milieux non homogènes ;
La méthode des ordonnées discrètes est identifiée comme la plus adaptée au cas du
transport monodimensionnel grâce à son élaboration assez aisée et un temps de calcul
acceptable.
o La méthode statistique de Monte Carlo (MC) (Modest, 1993, Brewster, 1992)

Aspects positifs
La méthode de MC :
• est bien adaptée au problème multidimensionnel et/ou à géométrie complexe ;
• est bien adaptée aux analyses de la distribution spatiale et angulaire de l’intensité
d’énergie ;
• est bien adaptée à l’étude des milieux homogènes et non homogènes ;
• offre la possibilité d’optimisation des erreurs statistique et numérique ;
• est souvent prise comme une solution de référence ;
• est aisée à mettre en œuvre par rapport aux méthodes numériques telles que la
MOD, surtout dans le cas du calcul avec des géométries complexes et
multidimensionnelles.
Aspects négatifs
La méthode de MC est caractérisée par un temps de calcul excessif, même pour des cas
simples. Cette contrainte la rend moins adaptée au couplage de différentes modes de transport.
I.2.4.4. Choix de la méthode de résolution de l’ETB pour l’étude des

milieux poreux
Dans la deuxième partie de ce travail de thèse, nous étudions le transfert thermique radiatif
dans les matériaux poreux homogènes (les pores sont répartis aléatoirement dans chaque
milieu) monodimensionnelles (leur épaisseur est plus petite que les autres dimensions). La
technique d’identification des paramètres nécessite à la fois une bonne connaissance de
distribution angulaire des intensités traversant le milieu et une méthode de résolution rapide.
A partir de ces informations et en tenant compte des caractéristiques de chaque méthode de
résolution évoquées ci-dessus, la méthode 2-flux n’est pas un bon choix car elle ne peut pas
satisfaire les besoins listés. La méthode de MC peut être envisageable, cependant à cause de la
contrainte de temps de calcul, elle est à éviter. La MOD nous paraît la plus adaptée.
L’étude du transfert de chaleur par conduction dans les films minces nanoporeux est
l’objet de la troisième et dernière partie de ce travail. Les matériaux étudiés sont complexes et
non homogènes. Les pores ont des orientations fortement anisotropes. Les propriétés
équivalentes caractérisant l’interaction phonon-pore sont encore mal connues. Tenant compte
de ces spécificités, la méthode de MC semble le mieux adaptée à résoudre le problème.
Conclusion
Après avoir présenté les caractéristiques du photon et du phonon, l’analogie photon/phonon a
été mise en évidence. Le photon et le phonon obéissent à la dualité onde corpuscule (ce sont
des ondes-corpusculaires) et à la loi de distribution de Bose-Einstein qui donne leur nombre à
une température et pour un état quantique donné. Leurs paramètres énergétiques : énergie,
flux et intensité sont caractérisés par les mêmes formulations. Leur transport est gouverné par
l’équation de transport de Boltzman (ETB) sous l’approximation du temps de relaxation.
68
En régime permanent, l’ETB peut être appliquée tant que la dimension caractéristique
du matériau est plus grande que la longueur d’onde des porteurs d’énergie. Pour le transport
de phonon, le système étudié ne doit pas trop s’écarter de son état d’équilibre pour que
l’approximation du temps de relaxation soit valide.
Les caractéristiques générales du photon et du phonon sont résumées dans le tableau ci-
dessous.
Tableau I : Analogie entre photon et phonon

Photon Phonon
Champ Onde électromagnétique Onde élastique
Vitesse de référence Vitesse de la lumière, c0 Vitesse du son dans le solide, v0
Energie =ω
Quantité de mouvement =q
Caractéristiques ondulatoires oui Oui
Dans le vide et dans la Uniquement en présence de
Milieux de propagation
matière matière
Transverses perpendiculaire Longitudinale et transverses
Polarisation
et parallèle perpendiculaire et parallèle
Dispersion des vitesses non Oui‡
Espace de fréquence ou de
Infinie Finie#
vecteur d’onde
Equation de transport ETB sous l’approximation du temps de relaxation
Distribution à l’équilibre Distribution de Bose-Einstein
Pour les matériaux hétérogènes, il est nécessaire de résoudre l’ETB. Pour le transport
1D dans les matériaux poreux homogènes, la méthode des ordonnées discrètes est la mieux
adaptée, elle sera développée dans la partie II de ce travail. Pour les matériaux poreux non
homogène, la méthode de Monte Carlo est la plus appropriée, elle sera développée dans la
partie III pour étudier le transport de phonons dans des films nanoporeux.
‡ #
, , Ces propriétés seront détaillées dans la partie III consacrée au transport de phonon dans les matériaux
diélectrique nanoporeux.
69
Références bibliographies Partie I
Born M. and Wolf E., Principles of Optics (Pergamon Press, New York, 1968).
Bohren, C. F., and Huffman, D. R., Absorption and Scattering of Light by Small Particles
(Wiley, New York, 1983)
Brewster, M. Q., Thermal Radiative Transfer and Properties (Wiley, New York, 1992)
Chandrasekhar S., Radiative transfer (Dover publication, New York, 1960)
Chen G. and Tien C. L., 1992, Partial coherence theory of thin film radiative properties,
Journal of Heat Transfer, Vol. 114, pp. 311-318
Chung, J. D., Mc Gaughey, A. J. H., and Kaviany, M., 2004, Role of Phonon Dispersion in
Lattice Thermal conductivity Modeling, Journal of Heat Transfer, Vol. 126, pp. 376-380.
Kittel, C., Introduction to Solid State Physics (6th Ed., Willey, New York, 1983)
Klemens, P. G., 1958, Thermal Conductivity and Lattice Vibrational Modes, in Solid State
Physics, Vol. 7, pp. 1–98.
Majumdar, A., 1993, Microscale heat conduction in dielectric thin films, Journal of Heat
Transfer, Vol. 115, No. 7, pp. 7-16.
Mandl, Statistical physics, (John Willey and Sons., New York, 1971)
Modest M. F., Radiative Heat Transfer (McGraw-Hill, New York, 1993).
Özisik M. N., Radiative Transfer and Interaction with Conduction and Convection (John
Wiley and Sons, New York, NY, 1973)
Prasher, R. S., 2005, Modification of Planck Blackbody Emissive Power and Intensity in
Particulate Media Due to Multiple and Dependent Scattering, Journal of Heat Transfer, Vol.
127, pp. 903–910.
Tien, C. L., Majumdar, A., and Gerner, F. M., Microscale Energy Transport, (Taylor and
Francis, Washington, 1998)
Tigglen, B. A., Lagendijk, A., van Albada, M. P., and Tip, A., 1992, Speed of Light in
Random Media, Phys. Rev. B, Vol. 45, pp. 12233–12243.
Vincenti, W. G., and Kruger, C. H., Introduction to Physical Gas Dynamics (John Wiley, New
York, 1965)
Ziman, J. M., Electrons and phonons (Cambridge university press, London, 2001)
70
Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux A
PARTIE II
TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX
71
Introduction
Le rayonnement thermique est un mode de transfert d’énergie dans les milieux semi-
transparents. Ainsi, la modélisation du transfert radiatif dans ces milieux joue un rôle
important dans de nombreuses applications technologiques telles que la télédétection de la
surface d’océan, la surveillance en temps réel des processus de fabrication des matériaux par
imagerie infrarouge, l’imagerie médicale, le traitement de matériaux ou encore l’optimisation
des isolants thermiques.
Une bibliographie étendue du transfert radiatif dans les milieux dispersés a été effectuée
par Viskanta et Mengüç (1989), et Baillis et Sacadura (2000). Un milieu dispersé est souvent
considéré comme continu, homogène, absorbant et diffusant. L’étude du transfert radiatif dans
ces milieux nécessite une bonne connaissance des propriétés radiatives caractéristiques du
matériau et la résolution de l’équation de transfert radiatif (ETR).
Depuis, de nombreuses années, beaucoup de travaux sur la résolution des équations de
transport ont été menés. En effet, son importance dans le transport de photons, phonons,
neutrons, ou électrons, non seulement dans les matériaux mais aussi dans le domaine de la
météorologie et de l’astrophysique, a suscité l’intérêt des chercheurs. Comme on l’a déjà
évoqué dans la première partie de ce travail, les méthodes de résolution existantes sont
diverses (Modest, 1993, Siegel et Howell, 1992), elles s’étendent des méthodes simples et
rapides aux méthodes complexes et lourdes. Cependant, la plupart d’entre elles ont été
élaborées et appliquées pour résoudre des problèmes classiques représentant des cas idéaux.
Notre apport concerne l’identification de la méthode de résolution appropriée au transfert
radiatif monodimensionnel à travers un milieu diffusant et absorbant sans interface et son
extension pour l’étude des milieux diffusants et absorbants avec interfaces de Fresnel. Ce sera
l’objet du premier chapitre.
Depuis la fin XIXème siècle et le début du XXème siècle, l’étude des propriétés radiatives
a suscité un grand intérêt, particulièrement pour la compréhension de la diffusion et de
l’atténuation de la lumière par les particules comme le montrent les travaux de Rayleigh
(1899) et de Mie (1908). Ces premiers travaux ont été généralement focalisés sur l’étude des
particules sphériques et des fibres dans un environnement non absorbant. Plus récemment,
l’étude des propriétés radiatives a pris une plus grande ampleur. Elle a été motivée par
l’élaboration de nouveaux matériaux liée aux avancées technologiques (Howell et al., 1971,
Brewster et Tien, 1982, Ishimaru et Kuga, 1982, Drolen et Tien, 1987, Cartigny et al., 1986,
Kumar et Tien, 1990, Tancrez et Taine, 2004, Coquard et Baillis, 2004), et la nécessité de la
compréhension des phénomènes de diffusion par des particules de forme arbitraire
(Mischenko et al.,2000) et les particules dans un environnement absorbant (Mundy et al,
1974, Chylek, 1977, Bohren et Gilra, 1979, Chylek et Sudiarta, 2001, Sun et al., 2001,
Lebedev et al., 1999, Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al., 2006a). Dans le second
chapitre, nous nous focalisons sur la modélisation des propriétés radiatives des milieux
absorbants contenant des pores fermés ou des billes creuses, de différentes fractions
volumiques. Les modèles existants prenant en compte la diffusion simple et indépendante
(faible concentration de diffuseurs) et la diffusion multiple et dépendante (forte concentration
de diffuseurs) sont rappelés et discutés. La ou les approches les plus appropriées à prédire les
propriétés radiatives de ces milieux sont identifiées. Le troisième chapitre est consacré à la
caractérisation des propriétés radiatives de ces milieux par la méthode d’identification des
paramètres (Nicolau et al., 1994, Hespel et al., 2003).
Les propriétés radiatives ainsi, que le transfert radiatif dans du verre contenant des
bulles et dans un film de polymère contenant des billes creuses sont étudiées dans le dernier
chapitre de cette partie. Une confrontation des résultats expérimentaux et ceux issus des
modèles, sur les propriétés radiatives et les transmittances et réflectances est effectuée.
72
L’influence du phénomène de diffusion dépendante dans le cas des diffuseurs de dimensions

comparables à la longueur d’ondes est analysée.
Avant d’introduire ces différents chapitres, nous allons énumérer les hypothèses et les
limitations adoptées dans ce travail.
Hypothèses et limitations
Dans le cadre de ce travail, nous nous limiterons au cas où les milieux environnant les pores
ou les billes sont des milieux solides diélectriques. De plus, nous considérons les hypothèses
suivantes :
• Nous nous intéressons à l’étude du transfert radiatif au sein des milieux soumis à un
éclairement polychromatique collimaté.
• Le milieu étudié d’indice de réfraction n0 ≠ 1 est placé dans un environnement non
participant d’indice de réfraction nenv = 1 . Par conséquent, le rayonnement subit un
phénomène de réflexion et de réfraction lors de son interaction avec l’une des frontières
du milieu que nous appelons aussi interfaces.
• Le rayonnement est non-polarisé dit naturel. Alors, l’étude du processus de transport
peut être restreinte aux grandeurs radiatives non polarisées.
• La symétrie azimutale du rayonnement est considérée. Ainsi, l’intensité radiative et les
propriétés radiatives sont supposées indépendantes de l’angle azimut.
• La dimension de la surface d’incidence est très grande par rapport à l’épaisseur. Par
conséquent, le transfert de rayonnement est monodimensionnel (1D).
• L’épaisseur du milieu est grande par rapport aux longueurs d’ondes du rayonnement.
Dans ce cas, le transfert radiatif est incohérent et les équations de transport établies dans
la première partie de ce rapport de thèse sont applicables.
• Le milieu environnant les particules ou les pores est absorbant.
• Les pores ou les particules sont supposés sphériques, lisses, et polydispersés. Ils sont
répartis de façon homogène et aléatoire dans le milieu absorbant environnant. Ainsi le
milieu peut être considéré comme homogène.
• Les propriétés optiques sont dépendantes de la longueur d’onde ou de la fréquence du
rayonnement mais faiblement dépendent de la température dans le domaine spectral
d’étude.
II.1. Transfert radiatif dans un milieu diffusant et absorbant avec

des interfaces de Fresnel
Introduction
L’objectif de ce chapitre est de présenter la méthode de résolution de l’équation de transport
de rayonnement monodimensionnel dans un milieu absorbant poreux avec des interfaces de
Fresnel.
Dans un premier temps, l’équation de transport de rayonnement 1D dans un milieu
absorbant et diffusant avec des interfaces de Fresnel est présentée avec les conditions aux
limites qui lui sont associées. Ensuite, la méthode des ordonnées discrètes (MOD) est décrite
en détail pour résoudre l’ETR. Le choix des paramètres de résolution, notamment de la
quadrature angulaire est effectué. La MOD est validée avec les solutions exactes et les
résultats de la littérature.
73
II.1.1. Equations de transfert radiatif (ETR) dans un milieu absorbant et

diffusant avec des interfaces de Fresnel
En appliquant les hypothèses citées ci-dessus à l’équation de transport généralisée établie
dans la partie I (I.68), exprimée dans l’espace des longueurs d’onde, nous obtenons l’équation
de transfert radiatif monodimensionnel :
∂I ( z, µ, ϕ )
µ λ
∂z
[ ] σ
∫
= αλ I λ0 ( z) − I λ ( z, µ, ϕ ) − σ λ I λ ( z, µ, ϕ ) + λ
4π Ω'
I λ ( z, µ' , ϕ ' ) Φλ (Θ) dΩ' (II.1)
avec :
z l’abscisse de l’intensité suivant l’épaisseur du milieu ;
µ = cos θ ;
µ ' = cos θ ' ;
Θ l’angle entre l’intensité incidente I λ ( z, µ ' , ϕ ' ) et celle diffusée I λ ( z, µ , ϕ ) au
point d’interaction z , défini par :
[ ]
Θ = cos −1 cos θ ⋅ cos θ ' + (1 − cos 2 θ )(1 − cos 2 θ ' ) cos (ϕ − ϕ ' ) (II.2)
où θ et ϕ sont les angles caractéristiques de la direction de propagation de l’intensité
I λ ( z, µ , ϕ ) et θ ' et ϕ ' sont ceux caractéristiques de la direction de propagation de
l’intensité I λ ( z, µ ' , ϕ ' ) . La disposition de ces angles est indiquée sur la figure II.1.
I λ0 l’intensité spectrale du corps noir à la température d’équilibre.
α λ et σ λ le coefficient d’absorption et de diffusion du milieu homogène équivalent.
Φ (Θ) la fonction de probabilité de diffusion appelée aussi fonction de phase de
diffusion (Brewster, 1992, Modest, 1993).
G
z
G
z θ
θ' Θ = (θ, ϕ , θ' , ϕ' )

Iλ ϕ
ϕ' I' λ
Figure II.1 : Disposition des angles caractéristiques de l’intensité incidente I 'λ et de celle
diffusée I λ
Par la suite, nous notons I λ ( z, µ ' , ϕ ' ) par I 'λ et I λ ( z, µ , ϕ ) par I λ . En considérant la
symétrie azimutale du rayonnement, l’équation (II. 1) devient :
σ
∂I
( )
µ λ = α λ I λ0 − I λ − σ λ I λ + λ
∂z 2 −1
1
∫
I ' λ Φ λ ( µ ' , µ ) dµ ' (II.3)
Si de plus, la source de rayonnement est modulée et le système d’acquisition est synchronisé
avec la source, comme dans l’expérimentation utilisant un spectromètre à transformé de
Fourier, l’intensité émise par le milieu, α λ I λ0 , peut être omise. Ainsi, l’équation de transport
se réduit à :
74
∂I λ ω 1
µ
∂τ λ
= − Iλ + λ
2 −1 ∫
I ' λ Φ λ ( µ ' , µ ) dµ ' (II.4)
où nous avons utilisé les notations conventionnelles suivantes :

Du coefficient d’extinction :
βλ = αλ + σ λ ; (II.5)
De l’épaisseur optique à l’abscisse z :
τ λ = βλ z ; (II.6)
De l’albédo de diffusion
σ
ωλ = λ . (II.7)
βλ
II.1.1.1. Conditions aux limites

Les conditions aux limites décrivent les intensités quittant les interfaces soit vers l’intérieur
soit vers l’extérieur du milieu, comme l’illustre la figure II.2. Elles dépendent généralement
de la nature des interfaces (opaques, réfléchissantes, et/ou réfractantes) et de ses rugosités.
Nous sommes limités à l’étude des matériaux diélectriques, alors les interfaces peuvent
réfléchir et réfracter le rayonnement.
Considérons le modèle d’interface monodimensionnel soumis à un rayonnement
incident, représenté sur la figure II.3. Nous désignons par σ z la hauteur quadrique moyenne
des pentes définie par :(Hespel, 1999)
1
σz = ∫ [z − z ( x )]2 dx , (II.8)
L L
et par τ z la longueur moyenne de corrélation de surface : (Hespel, 1999)
1
e −1 = ∫ [z − z ( x )][z − z( x + τ z )]dx (II.9)
σ 2 (L − τ z ) L
avec :
L la longueur de l’interface ;
z la hauteur moyenne définie par :
1
z=
L L∫ z ( x )dx (II.10)
θi l’angle entre le rayonnement incident et la normale au plan d’incidence.
e est le nombre exponentiel
θi
Plan tangent
G
x
x=0 x=L
G
z
Figure II.2 : Illustration d’une interface monodimensionnelle soumis à un rayonnement
incident
75
Figure II.3 : Domaine de validité des modèles d’interaction rayonnement-surface en fonction

des paramètres géométriques σ z , τ z , de l’angle d’incidence, θi , et de la longueur d’onde, λ ,
du rayonnement. (Tang et Buckius, 2001)
Selon le critère de Rayleigh (Beckmann et Spizzichino, 1963), quand

σ z cos θ i / λ < 0.125 où λ est la longueur d’onde du rayonnement incident et θi son angle
d’incidence défini sur la figure II.2, l’interface peut être considérée comme lisse, par
conséquent, l’interaction rayonnement-matière est gouvernée par la loi de réflexion et de
réfraction de Fresnel. Cependant, quand σ z cos θ i / λ > 0.125 , la surface est optiquement
rugueuse. Les modèles existants dans la littérature sont résumés sur la figure II.3 (Tang et
Buckius, 2001) dont nous pouvons les séparés en deux catégories :
Pour 0.125 < σ z cos θ i / λ < 0.2 et σ z / τ z > 2 , la description du rayonnement en
onde est nécessaire. Les solutions de l’interaction rayonnement-matière sont obtenues à partir
de la résolution des équations d’ondes électromagnétiques (Thorsos, 1987, Sanchez-Gil et
Nieto-Vesperinas, 1991). L’approche la plus répandue est celle de Kirchoff (Beckmann et
Spizzichino, 1963, Kong, 1975), basée sur l’approximation des plans tangents. En effet, le
facteur de réflexion et de transmission locale, en un point particulier de la surface, est supposé
être celui d’un plan infini tangent à la surface en ce point (figure II.2). Pour que ce modèle
soit plus complet, une extension prenant en compte la diffusion multiple et l’effet d’ombrage
au niveau de la surface est nécessaire (Liszka et McCoy, 1982).
Pour σ z cos θi / λ > 0.2 et σ z / τ z < 2 , la rugosité de la surface est suffisamment
importante permettant la validité des lois de l’optique géométrique. Le problème d’interaction
rayonnement matière peut être analysé en utilisant la technique de tracé de rayon (approche de
l’optique géométrique) ou la méthode statistique de Monte Carlo (Tang et Buckius, 1997).
Pour les frontières rugueuses, la résolution du problème d’interaction du rayonnement-
matière est complexe et fastidieuse. Parmi les travaux existants, très peu concernent le cas des
surfaces diélectriques (Tang et Buckius, 2001, Caron et al., 2002) mais la plupart se sont
focalisés sur l’étude des surfaces opaques ou métalliques (Beckmann et Spizzichino, 1963,
Tang et Buckius, 1997, Leyva-Lucero et al., 1999). Dans certaines applications comme dans
l’expérience de diffusion de la lumière où la connaissance précise de la distribution angulaire
du rayonnement quittant le milieu est indispensable, l’étude approfondie de l’interaction
76
rayonnement-interface est obligatoire. Cependant dans la majorité des cas, notamment celui
du transfert thermique radiatif où la distribution directionnelle de la luminance en dehors du
milieu a peu d’importance, l’utilisation d’une interface équivalente est plus avantageuse. Une
interface équivalente est une surface qui a les mêmes propriétés radiatives hémisphériques
que les surfaces réelles.
Pour simplifier la présentation des conditions aux limites, le cas des interfaces lisses
(appelées aussi interfaces de Fresnel) est présenté par la suite.
Q0 ,λ
I t ,λ ( e ,µ e > 0 ) θi dΩ0
Milieu environnant, nenv

z=0
µ i ,µ e < 0
Milieu étudié, I λ ( 0 ,µ i > 0 )
m0 = n0 + jκ 0
I λ ( e ,µ i < 0 ) µ i ,µ e > 0
z=e
Milieu environnant, nenv I t ,λ ( e ,µ e > 0 )
G
z
Figure II.4 : Conditions aux limites associées à un milieu plan (1D) avec interfaces de
Fresnel soumis à un rayonnement incident collimaté
Considérons le cas illustré sur la figure II.4 : un flux de rayonnement collimaté, Q0,λ ,
incliné d’un angle θi par rapport à la normale à l’interface, est incidente en l’abscisse z = 0 .
Le milieu environnant est indexé par env et le milieu étudié indexé par 0 . D’après la
définition d’un flux directionnel, Q0 ,λ s’écrit en fonction de l’intensité I 0 ,λ par : (Siegel et
Howell, 1981)
Q0 ,λ = I 0 ,λ µ 0 dΩ 0 (II.11)
avec I 0 ,λ l’intensité incidente associée à Q0 ,λ , µ 0 = cos θi , et dΩ 0 l’angle solide contenant
le flux de rayonnement.
D’après la figure II.4, nous pouvons distinguer deux types de condition aux limites : (i )
des conditions aux limites internes (CLI) qui décrivent les intensités quittant les frontières
pour l’intérieur du matériau et vont servir à la résolution de l’ETR (II.4) ; (ii ) les conditions
aux limites externes (CLE) qui décrivent les intensités quittant les frontières pour le milieu
environnant. A partir des CLE sont déterminées les transmittances (directions η > 0 ) et les
réflectances (directions η < 0 ) qui seront définies plus tard.
Le milieu environnement est supposé faiblement absorbant, alors il peut être caractérisé
seulement par son indice de réfraction nenv ,λ . Quant au milieu étudié (la matrice environnant
les diffuseurs), il peut absorber le rayonnement dépendant de la longueur d’onde de ce
dernier. La matrice est donc caractérisée par son indice complexe de réfraction
77
m0 ,λ = n0 ,λ + j κ 0 ,λ où n0 ,λ et κ 0 ,λ se réfèrent respectivement à l’indice de réfraction et

d’absorption.
II.1.1.1.1. Conditions aux limites internes (CLI)

Généralement, les conditions aux limites sont déterminées à partir du bilan d’énergies mises
en jeu au niveau de l’interface (Siegel et Howell, 1981). Il est montré que les intensités
quittant l’interface pour l’intérieur du milieu peuvent s’écrire comme suit : (Baillis et al.,
2004 ; Randrianalisoa et al., 2006b)
I λ (0,µ i ) = r21 I λ (0,−µ i ) + meff ,λ 2 (1 − renv → 0 )δµ 0 ,µ i I 0 ,λ (0,µ 0 ) µ i > 0 (II.12)
I λ (e ,µ i ) = r0 → env I λ (e ,−µ i ) µi < 0 (II.13)
avec :
ri → j la réflectivité de Fresnel à l’interface pour un rayonnement incident du milieu i
et vers le milieu j .
meff ,λ l’indice de réfraction effectif de l’interface, son expression sera donnée plus
tard.
δµ 0 ,µ i la fonction delta ou le symbole Kronecker défini par :
⎧1, si µ i = µ 0
δµ 0 ,µ i = ⎨ (II.14)
⎩0, si µ i ≠ µ 0
Le premier terme du second membre de (II.12) et le terme du second membre de (II.13)
proviennent respectivement des intensités diffusées dans le volume qui sont réfléchies
spéculairement par les frontières. Le second terme du second membre de (II.12) est la fraction
de rayonnement externe transmise à travers l’interface en z = 0 .
Quand la matrice environnant les diffuseurs est faiblement absorbante avec un indice
d’absorption κ 0 ,λ tel que κ 0 ,λ < 10 −2 , correspondant à la plupart des cas des matériaux
diélectriques dans le domaine de longueur d’onde visible et proche infrarouges variant de
0.7 à 4 µm , les réflectivités renv → 0 et r0→env peuvent être déterminées entièrement à
partir des indices de réfraction n0 ,λ et nenv en utilisant les relations de Fresnel (Brewster,
1992). Pour tout angle d’incidence θi tel que θi < 15 ° , la réflectivité renv → 0 peut être
donnée par la réflectivité de Fresnel pour un rayonnement incidence normale à l’interface :
renv → 0 =
(meff ,λ − 1)2
(II.15)
(meff ,λ + 1)2
où l’indice relatif de réfraction meff ,λ est défini par :
meff ,λ = n0 ,λ / nenv (II.16)
A cause de la diffusion par les hétérogénéités (particules ou pores) dans le milieu étudié, les
rayonnements internes incidents sur les frontières n’arrivent pas toujours perpendiculairement
à la surface. Alors, la réflectivité r0→env dépend de l’angle d’incidence du rayonnement par
rapport à la normale à la frontière :
1 ⎡ sin 2 ( θin − θex ) tg 2 ( θin − θex ) ⎤
r0 → env = ⎢ + (II.17)
2 ⎣ sin 2 ( θin + θex ) tg 2 ( θin + θex ) ⎥⎦
où θin = cos −1 µ i est l’angle entre le rayonnement interne et la normale à la surface.
θex = cos −1 µ e est l’angle entre le rayonnement réfracté vers le milieu environnant et la
78
normale à la surface. Les angles θin et θex sont reliés par la loi de Snell : (Hottel et Sarofim,
1967)
meff ,λ sin θin = sin θex (II.18)
Quand le milieu environnant les diffuseurs est fortement absorbant ( κ 0 ,λ > 10 −2 ), les
réflectivités et l’indice relatif de réfraction deviennent aussi dépendants de l’indice
d’absorption κ 0 ,λ . Il est montré que: (Hottel et Sarofim, 1967)
+ Pour un rayonnement se propageant du milieu env vers le milieu 0 d’angle
d’incidence θi par rapport à la normale à la frontière, la réflectivité renv → 0 est
donnée par :
1 ⎧ ( a − nenv µ 0 )2 + b 2 ⎡ ( a − nenv tan 2 θi + b 2 ⎤ ⎫
renv → 0 = ⎨ 1+ ⎬ (II.19)
2 ⎩ ( a + nenv µ 0 )2 + b 2 ⎢⎣ ( a + nenv tan 2 θi + b 2 ⎥⎦ ⎭
avec : cos( θi ) = µ 0
a 2 = env {( n0,λ / nenv )2 − ( κ0,λ / nenv )2 − sin2 θi

n
2
2
+ ( n0,λ / nenv )2 − ( κ0,λ / nenv )2 − sin2 θi + 4( n0,λ κ0,λ / nenv,λ ) }
b = n0 ,λ κ 0 ,λ / a
+ pour un rayonnement se propageant du milieu 0 vers env , avec une incidence

d’angle θin = cos −1 µ i par rapport à la normale à la frontière et une direction de
réfraction d’angle θex = cos −1 µ e telle que :
sin θex = m~
eff ,λ sin θin , (II.20)
la réflectivité r0→env est donnée par :
⎡ ( a' − nenv tan 2 θex + b' 2 ⎤ ⎫
1 ⎧ ( a' −nenv µ e )2 + b' 2
r0 → env = ⎨ ⎢1 + ( a' + n tan 2 θ + b' 2 ⎥ ⎬ (II.21)
2 ⎩ ( a' + nenv µ e )2 + b' 2
⎣ env ex ⎦⎭
Les paramètres a' et b' sont respectivement définis de la même manière que a et b ,
sauf que dans l’expression du paramètre a' , on utilise l’angle θex à la place de θi .
Dans (II.21), on peut remarquer que pour calculer la réflectivité, il faut déjà connaître
l’angle de réfraction θex . Ce dernier étant relié à l’angle d’incidence θi par la relation (II.20)
dans laquelle l’indice apparent de réfraction m ~
eff ,λ est donné par : (Hottel et Sarofim, 1967)
~ 2 2 2
m eff ,λ = nenv ,λ sin θex + a (II.22)
En pratique, connaissant l’angle d’incidence θi , l’angle θex est déterminée par itération en
utilisant (II.20) et (II.22).
II.1.1.1.2. Conditions aux limites externes (CLE)

De la même manière que ci-dessus, les intensités quittant les interfaces pour le milieu
environnant le milieu étudié sont données par : (Baillis et al., 2004 ; Randrianalisoa et al.,
2006b)
I λ (0 ,µ e ) = renv → 0 δµ 0 ,−µ e I 0 ,λ (0 ,−µ e ) + meff
−2 (1 − r
,λ 0 → env ) I λ (0 ,µ e ) µ e < 0 (II.23)
I λ (e ,µ e ) = meff
−2 (1 − r
,λ 0 → env )I λ (e ,µ e ) µe > 0 (II.24)
79
Le premier terme du second membre de (II.23) est la partie réfléchie du flux externe
incident l’abscisse z = 0 . Le second terme du membre à droite de (II.23) et le second membre
de (II.24) sont respectivement les intensités réfractées en abscisse z = 0 et z = e , provenant
du milieu 0 .
Remarque :
~
Quand le milieu 0 est fortement absorbant, l’indice effective de réfraction m eff ,λ est utilisé à
la place de meff ,λ dans (II.12), (II.13), (II.23) et (II.24).
II.1.1.2. Grandeurs physiques radiatives

II.1.1.2.1. Rayonnement incident
Le rayonnement monochromatique incident en l’abscisse z représente la somme du
rayonnement monochromatique incident provenant de toutes les directions de l'espace. Il est
défini par :
Gλ ( z ) = ∫4π I λ ( z,θ ,ϕ )dΩ (II.25)
avec dΩ = sin θdθdϕ dont θ ∈ [0 , π] et ϕ ∈ [0,2π] .
En considérant la symétrie azimutale du rayonnement, l’intensité est indépendante de
l’angle azimut ϕ , ainsi l’intégration dans (II.25) se simplifie :
1
Gλ ( z ) = 2π ∫−1 I λ ( z, µ )dµ (II.26)
L’intégrale de l’équation (II.26) sur tout le domaine spectrale définie le rayonnement
total incident :
∞ 1
G ( z ) = 2π ∫0 ∫−1 I λ ( z, µ )dµdλ (II.27)
II.1.1.2.2. Flux radiatif

Le flux de rayonnement joue en rôle important dans le calcul de transfert radiatif. Son
expression monochromatique au point d’abscisse z peut être écrite sous la forme :
1
Φ λ ( z ) = 2π ∫−1 I λ ( z, µ )µdµ (II.28)
Son intégration sur toutes les longueurs d’ondes donne le flux de rayonnement total :
∞ 1
Φ ( z ) = 2π ∫0 ∫−1 I λ ( z, µ )dµdλ (II.29)
II.1.1.2.3. Transmittances et réflectances

La transmittance et la réflectance d'un milieu donné peuvent être définies selon la nature du
rayonnement incident : flux directionnel ou hémisphérique, ou selon le type de la mesure
radiatif effectué : flux bidirectionnelle ou hémisphérique.
o Transmittance et réflectance bidirectionnelles spectrales
La transmittance bidirectionnelle est le rapport de l’intensité du rayonnement transmis à
travers le milieu en z = e dans une direction donnée et du flux radiatif externe incident en
z = 0 , dans un angle solide élémentaire dΩ 0 :
2πI λ ( e, µ e )
Tλbd ( e, µe )= avec µ e > 0 (II.30)
I 0, λ µ0dΩ 0
80
Le terme, I 0 ,λ µ 0 dΩ o représente le flux d'énergie spectral par unité de surface, incident

sur le milieu avec d’angle d’incidence θi = cos −1 µ 0 . Si dΩ 0 est petit, le faisceau incident est
dit collimaté, sinon si dΩ 0 vaut 2π , l'incidence est dite hémisphérique. L’intensité I λ (e ,µ e )
est définie selon la relation (II.24).
La réflectance bidirectionnelle est définie de manière analogue à la transmittance
bidirectionnelle, mais cette fois en relation avec l’intensité de rayonnement sortant en face
arrière du milieu, c’est à dire en z = 0 :
2πI λ (0, µe )
Rλbd (0, µe ) = avec µ e < 0 (II.31)
I 0,λ µ0dΩ 0
Dans (II.31), I λ (0, µe ) est l’intensité définie selon la relation (II.23).
o La transmittance et réflectance hémisphériques spectrales

La transmittance hémisphérique est le rapport du flux transmis à travers le milieu dans un
angle solide 2π sr et du flux incident sur le milieu. Dans notre cas, le flux incident est
directionnel caractérisé par un angle solide élémentaire dΩ 0 , la transmittance est dite
directionnelle-hémisphérique, notée Tλd − h :
1
T d −h =
2π ∫0 I λ (e, µe )µe dµe (II.32)
λ I 0, λ µ0dΩ 0
La réflectance directionnelle-hémisphérique, notée Rλd − h , est définie de manière
analogue à (II.32), mais cette fois en relation avec le flux du rayonnement réfléchi :
0
Rd −h =
2π ∫−1 I λ (0, µe )µe dµe (II.33)
λ I 0, λ µ0dΩ 0
II.1.2. Résolution de l’ETR

II.1.2.1 Méthode des ordonnées discrètes
II.1.2.1.1. Choix de la méthode
Comme nous l’avons déjà évoqué dans la première partie, le choix de la méthode de
résolution dépend de plusieurs paramètres. Dans cette étude, le choix est principalement dicté
par la nécessité d’avoir une distribution angulaire d’intensité radiative en tout point du milieu.
Parmi les méthodes existantes, la méthode des ordonnées discrètes (MOD) largement utilisée
en transfert radiatif nous paraît la plus adaptée. Cette méthode est détaillée ci-dessous.
II.1.2.1.2. Principe de la méthode

G G G
Soit f ( ∆ ) une fonction de variable directionnelle ∆ . Considérons l’intégrale de f ( ∆ ) dans
l’espace sphérique 4π sr :
G
∫4π
f ( ∆ )dΩ (II.34)
La méthode des ordonnées discrètes consiste à remplacer l’intégrale angulaire par une
somme discrète appelée quadrature :
G Mb
∫4π
f ( ∆ ) dΩ = ∑
wi f ( ∆ i ) (II.35)
i =1
81
où l’espace angulaire a été discrétisé en Mb directions distinctes ∆ i auxquelles on a associé à

chacune un poids wi .
L’utilisation de l’équation (II.35) pour le calcul des intégrales angulaires constitue le
seul outil commun des différents schémas des MOD. De nombreuses possibilités de
distinctions apparaissent, notamment pour la formulation des quadratures numériques
(multiples variantes de choix des directions discrètes ∆ i et des poids associés wi ).
Dans ce qui suit, nous rappelons l’utilisation de la MOD pour résoudre l’ETR en une
dimension (1D) dans le cas de coordonnées cartésiennes. Nous nous intéressons à la solution
de l’équation de transport (II.4) à travers le milieu présenté dans la figure II.5. Les conditions
aux limites associées à cette équation sont données par les relations (II.12) et (II.13).
Dans un premier temps, la méthode des ordonnées discrètes appliquée à l’équation (II.4)
consiste à discrétiser le domaine angulaire et spatial.
o Discrétisation angulaire
En appliquant le principe de la discrétisation angulaire décrit ci-dessus au terme intégral de la
relation (4), celle-ci devient :
∂I j ,λ ωλ Mb
µj
∂τ z ,λ
= − I j,λ + ∑
2 i =1
wi I i ,λ Φ λ ( µi , µ j ) j = 1, Mb (II.36)
où Mb est le nombre total de direction de discrétisation dans l’intervalle [ −1,1 ] à l’intérieur

du milieu dont le poids associé à chaque direction i est est wi . La direction discrète dans
laquelle les intensités seront calculées est indexée par j .
Dans la relation (II.36) et par la suite, l’indice spectral est omis pour alléger l’écriture.
Le calcul des grandeurs radiatives telles que le flux de rayonnement, le rayonnement incident,
la transmittance et la réflectance hémisphériques nécessite aussi une discrétisation angulaire.
Dans le cas avec symétrie azimutale, les grandeurs discrétisées sont :
Le rayonnement incident :
Nd
G ( z ) = 2πMb ∑ wi I ( z, µi ) (II.37)
i =1
Le flux de rayonnement:
Mb
Φ ( z ) = 2π ∑ wi µi I ( z, µi ) (II.38)
i =1
La transmittance hémisphérique :
Nd / 2
2π ∑ w'i µi I (e, µi )
T d −h = i =1 (II.39)
I 0,λ µ0dΩ 0
La réflectance hémisphérique:
Mb
2π ∑ w'i µi I (0, µi )
Rd −h = i = Mb / 2 (II.40)
I 0,λ µ0dΩ 0
Dans (II.37) et (II.38), Nd se réfère au nombre de directions associé à la quadrature à
l’extérieur du milieu. Le nombre de directions Nd peut être différent de Mb comme nous le
verrons plus tard.
82
o Discrétisation spatiale
L’équation (II.36) est écrite pour toutes les directions j allant de 1 à Mb . Ainsi, nous
aboutissons à un système d’équations aux dérivées partielles (EDP). En subdivisant le
domaine spatial en M petites tranches juxtaposées comme l’illustre la figure II.5, le système
EDP est transformé en un système d’équations algébriques susceptible d’être résolu avec une
méthode itérative. Le centre de chaque tranche représente un nœud indexé par k . Les
intensités, I j ,k , au nœud k et dans les directions j = 1, Mb seront calculées au centre de la
tranche. La méthode mettra en œuvre les intensités sur les deux faces limites de la tranches.
La face supérieure de la tranche k est indexée par k + 1 / 2 tandis que la face inférieure est
indexée par k − 1 / 2 . La tranche k a une épaisseur ∆ek .
z=0 1/2
µ j ,µ i < 0 •1
3/2
k-1/2
•k ∆ek
k+1/2
µ j ,µ i > 0
M-1/2
•M
z=e M+1/2
z
Figure II.5 : Discrétisation spatiale du milieu en plusieurs tranches
Une fois le domaine discrétisé, l’équation (II.36) est intégrée sur chaque tranche. Pour la
tranche k , nous avons :
∂I j , k ω
Mb
µj ∫ β∂z ∫
dz = − I j , k dz +
2 i =1 ∑ ∫
wi Φ ( µi , µ j ) I i , k dz j = 1, Mb (II.41)
∆ek ∆e k ∆e k
L’intégrale de la partie à gauche de l’équation est remplacée par une intégrale linéique
conduisant à :
∂I j , k I j , k −1 / 2 − I j , k +1 / 2
µj
β∂z ∫ dz = µ j
β
(II.42)
∆e k
où I j ,k −1 / 2 et I j ,k +1 / 2 sont respectivement l’intensité aux limites inférieure et supérieure
de la tranche k .
Pour les autres intégrales, la valeur des intensités est considérée comme constante dans
chaque élément de volume et égale à leur valeur moyenne :
∫ I i ,k de = I i ,k ∆ek i = 1, Mb et k = 1, M (II.43)
∆ek
La forme discrétisée de l’équation de transport au nœud k est alors :
(
µ j I j , k −1 / 2 − I j , k +1 / 2 ) ω∆ek Mb
β
= − I j , k ∆ek +
2 i =1 ∑
wi Φ ( µi , µ j ) I i , k j = 1, Mb
(II.44)
Comme nous avons déjà mentionné dans la première partie de cette étude (cf. partie I,
section I.2.2.1), chaque tranche ∆ek du milieu est contrainte à une dimension maximale :
83
∆τ k = β∆ek << 1 (II.45)

La condition suivante est souvent utilisée : (Brewster, 1992)
∆τ k ≈ 0.1 (II.46)
• Maillage variable
Pour un maillage variable, l’épaisseur de la tranche est variable selon une loi. Ceci est
intéressant pour des milieux de forte épaisseur optique où la variation du champ d’intensité a
lieu près des frontières. Un maillage de type Tchebychev peut alors être utilisé. Dans ce cas,
la dimension des volumes de contrôle est donnée par :
1 ⎧ ⎛ k − 1⎞ ⎛ k ⎞⎫
∆ek = ⎨cos⎜ π ⎟ − cos ⎜ π ⎟ ⎬ k = 1, M (II.47)
2⎩ ⎝ M ⎠ ⎝ M ⎠⎭
• Maillage régulier
Pour un maillage régulier, les volumes de contrôle ont la même dimension, c’est à dire :
e
∆e1 = ∆e2 = ...∆ek ... = ∆e M = ∆e = (II.48)
M
Dans la plupart des cas, le maillage régulier est bien adéquat. Ce maillage sera adopté
dans cette étude.
II.1.2.2. Algorithme de résolution de l’ETR

Sur chaque tranche, l’équation (II.44) a trois inconnus : (i ) l’intensité au centre de la tranche,
I j ,k , et les intensités aux frontières, (ii ) I j ,k −1 / 2 et (iii ) I j ,k +1 / 2 . Pour réduire le nombre
d’inconnu, on impose une loi de variation de l’intensité à l’intérieur de la tranche :
I j ,k = υI j ,k +1 / 2 + (1 − υ ) I j ,k −1 / 2 (II.49)
où υ est une pondération, variant entre 0 et 1, choisie en fonction de la variation spatiale de

l’intensité.
La relation (II.49) nous permet d’éliminer l’une des intensités inconnues aux frontières :
pour les directions µ j > 0 :
I j, k − (1 − υ ) I j ,k −1 / 2
I j ,k +1 / 2 = (II.50)
υ
pour les directions µ j < 0 :
I j ,k − υI j, k +1 / 2
I j ,k −1 / 2 = (II.51)
1 −υ
En introduisant la relation (II.50) puis (II.51) dans la relation (II.44), nous déterminons
l’intensité dans la tranche k par :
µ j I j ,k −1 / 2 − υβS j ,k
I j ,k = µj >0 (II.52)
µ j − υβ∆ ek
µ j I j , k +1 / 2 + (1 − υ ) βS j , k
I j,k = µj <0 (II.53)
µ j + (1 − υ ) β∆ ek
où S j ,k est appelé terme source tel que :
84
Mb
ω∆ek
S j,k =
2 ∑ wi Φ( µi , µ j ) I i,k (II.54)
i =1
La résolution des équations (II.52) et (II.53) se fait de manière progressive. En supposant
que les conditions aux limites et les intensités intervenant dans le terme source sont connues,
la méthode consiste à résoudre (II.52) c’est à dire pour les directions µ j positives à partir du
nœud k = 1 jusqu’au noeud k = M de manière croissante, et à résoudre (II.53) pour les
directions µ j négatives à partir du nœud k = M jusqu’au noeud k = 1 avec une progression
décroissante.
Ainsi, connaissant l’intensité au centre de la tranche k , l’autre intensité inconnue de la
face de cette tranche est obtenue en utilisant la relation (II.50) ou (II.51). Après, on passe à la
tranche adjacente et ainsi de suite, jusqu’à la détermination du champ des intensités dans tout
le domaine.
Pendant le calcul du champ d’intensité, les intensités aux frontières du domaine et celles
intervenant dans le terme source sont supposées connues. En réalité, ces intensités ne sont pas
connues au départ mais sont à déterminer. Dans ce cas, la méthode de résolution se fait de
manière itérative: les intensités avant et après la résolution de l’équation (44) sont comparées.
Tant que leurs différences sont supérieures à une tolérance donnée, la résolution est répétée en
utilisant les nouvelles valeurs des intensités comme valeurs de départ. L’itération s’arrête
quand la tolérance prédéfinie est satisfaite.
II.1.2.2.1. Schémas d’interpolations spatiales

Différents schémas d’interpolation consistant à fixer la valeur de la pondération, υ , sont
proposés dans la littérature.
o Schéma diamant :
C’est le schéma d’interpolation le plus utilisé. Ce schéma considère que l’intensité au centre
du volume de contrôle est égale à la moyenne arithmétique des intensités sur ces frontières.
Ceci fixe la valeur du coefficient d’interpolation υ à 0.5 .
Ce schéma peut conduire à des intensités négatives physiquement irréelles et pouvant
parfois être à l’origine des effets d’instabilités numériques comme des oscillations (Moura,
1999). Etant donnée que l’intensité est une quantité positive, une procédure proposée par
Carlson et Lathrop (1968) consiste à remettre à zéro l’intensité lorsqu’elle est devenue
négative.
Fiveland (1987) a proposé un critère à respecter pour le pas du maillage des volumes de
contrôle afin d’éviter les intensités négatives avec le schéma diamant et permet ainsi d’éviter
leurs remisent à zéro. La dimension du volume de contrôle dans le cas du maillage régulier est
donné par :
∆τ < 0.4 min µ j j = 1, Mb (II.55)
o Schéma step :
Le schéma step considère que l’intensité au centre du volume de contrôle est égale à
l’intensité en aval de sa frontière selon la direction de propagation. Dans ce cas, la
pondération prend la valeur :
υ =1 µj >0 (II.56)
85
υ=0 µj <0 (II.57)
Ce schéma donne toujours des intensités positives, mais il nécessite un nombre de

volume de contrôle assez important pour atteindre la convergence.
o Schéma exponentiel :
Pour obtenir une meilleure approximation de la relation de fermeture, Carlson et Lathrop
(1968) ont proposé d’utiliser la solution formelle de l’équation de transfert radiatif pour un
volume de contrôle où le terme source est constant à chaque itération (il n’est plus dépendant
de la luminance). Une équation simplifiée est obtenue :
dI
µ + I(z) = S ( z ) (II.58)
βdz
L’équation (II.58) peut se mettre sous la forme généralisée :
A( I , z )dz + B( I , z )dI = 0 (II.59)
avec :
A( I , z ) = (I − S ) exp( βz / µ j )
β
B( I , z ) = exp( βz / µ j )
µj
L’équation (II.59) est une équation différentielle exacte et sa solution générale est de la
forme : (Riley et al., 1998)
C= ∫ A( I , z )dz + F ( I ) = ∫ (I − S ) exp( βz / µ j )dz + F ( I ) (II.60)
avec :
∂C
F ( I ) satisfait la relation = B( I , z ) , qui implique que F ( I ) = C ' est une constante.
∂I
La relation (60) peut être intégré sans difficulté :
(
C − C ' = I exp βz / µ j − S exp βz / µ j) ( (II.61) )
La constante C − C' est déterminée en appliquant la condition aux limites pour une tranche k
sur le nœud k − 1 / 2 :
C − C' = I j ,k −1 / 2 − S j ,k −1 / 2 (II.62)
En supposant que le terme source S est constant sur le volume de contrôle, l’intensité dans la
direction j , au noeud k + 1 / 2 , dont z vaut ∆e , est donnée par (61) :
I j , k +1/2 = I j, k -1/2 ⋅ e − a j + S j, k (1 − e − a j ) (II.63)
β ∆e
avec : a j =
µj
Pour le calcul de la luminance au centre du volume de contrôle, on substitue (63) dans
(44) intégrée sur un volume de contrôle et on obtient ainsi le schéma exponentiel :
I j, k +1/2 − I j, k -1/2
µj + I j, k =S j, k (II.64)
β∆e
La combinaison de (II.63) et (II.64) donne :
I j, k = I j, k -1/2
1 − e −a j
aj
[
+ a j − (1 − e − a j )
S j, k
aj
]
(II.65)
En utilisant les équations (II.49), (II.63) et (II.65), on peut définir le coefficient υ

comme :
86
a j + e −a j − 1
υj = j = 1, Mb (II.66)
a j ⋅ (1 − e − a j )
Pour le schéma exponentiel les luminances sont toujours positives, mais υ est alors
fonction de µ j et prend une valeur différente pour chaque direction j considérée.
o Schéma intégral :
Un autre schéma un peu similaire au schéma exponentiel est la formulation intégrale. El
Wakil (1991) a appliqué cette formulation pour une géométrie bidimensionnelle cartésienne
d’un milieu gris. De Miranda (1995) l'a adaptée pour un problème monodimensionnel relatif
toujours à un milieu gris. Dans ce cas, l’équation (II.63) est utilisée pour le calcul de
I j ,k +1 / 2 . Toutefois, I j ,k , pour le cas d’une géométrie 1D, est calculé en considérant un
demi-volume de contrôle :
I j , k +1/2 = I j, k -1/2 ⋅ e − a j + S j, k (1 − e − a j ) (II.67)
I j , k = I j, k -1/2 ⋅ e − a j / 2 + S j, k (1 − e − a j / 2 ) (II.68)
De ces deux relations on tire l'expression de υ :
1 − e −a j / 2
υj = j = 1, Mb (II.69)
1 − e−a j
A nouveau une pondération υ fonction de µ j est obtenue, cette dernière donne toujours
des luminances positives.
La Figure II.6 compare la variation de υ en fonction de l'épaisseur optique de la tranche
∆τ = β∆e pour les quatre schémas décrits ci-dessus et pour les directions µ j = 1 et
µ j = 0.14 On peut noter que quand la direction est proche de la direction parallèle à la
tranche, c’est à dire µ j → 0 , les schémas exponentiel et intégral convergent vers le schéma
step. L’évolution de la pondération υ pour les directions négatives ( µ j < 0 ) est symétrique à
l’évolution de υ pour les directions µ j > 0 par rapport à l’axe υ = 0.5 .
Une analyse comparative de la convergence des différents schémas de fermeture a été

effectuée par Moura (1999) pour différents types de milieu : (i ) milieu purement absorbant,
(ii ) purement diffusant, (iii ) absorbant et diffusant avec une diffusion isotrope et (iv )
anisotrope. Différentes conditions aux limites ont été testées à savoir des frontières noires
émissives, et des frontière soumises à un rayonnement incident collimaté. Moura (1999)
concluait qu’en terme de convergence et de précision, le schéma diamant ( υ = 0.5 ) est le plus
efficace pour toutes les différentes situations étudiées.
Vu la diversité de cette précédente analyse, nous pouvons supposer que cette conclusion
est aussi valable pour le cas des milieux absorbants et diffusants ayant des frontières semi-
transparentes soumises à un rayonnement incident collimaté.
Le maillage spatial peut être dicté selon la relation suivante qui vérifie à la fois le critère
de validité de l’ETR et de précision du schéma diamant :
[
∆τ = min 0.1, 0.4 × min µ j ] j = 1, Mb (II.70)
Cependant, avec la méthode des ordonnées discrètes pour résoudre l’ETR, le critère de
Fiveland (II.55) satisfait systématiquement la relation (II.70).
87
1.0
0.9 µi=0.14
Fonction de pondération υ
0.8
intégral
exponentiel
0.7 µi=1 step
diamant
0.6
0.5
0.4
0 2 4 6 8 10
Epaisseur optique de la tranche ∆τ
Figure II.6: Comparaison de la fonction de pondération υ des quatre schémas d’interpolation

en fonction de l'épaisseur optique de la tranche ∆τ et pour deux directions différentes de
l’intensité.
II.1.2.2.2. Quadratures angulaires

La quadrature angulaire, c’est à dire l’ensemble des directions et les poids associés doivent
vérifier l’un des critères suivants :
Nd
1 ⎧2 /(k + 1) ∀ k pair
∫−1 µ k dµ = ∑ w j µ kj = ⎨
j =1 ⎩ 0 ∀ k impair
(II.71)
1 Nd / 2
1
∫0 µ k dµ = ∑ w j µ kj =
k +1
(II.72)
j =1
L’exposant k pour l’intégrale dans l’intervalle − 1 à 1 est appelé ordre des moments de
l’intégration. Pour l’intégration dans l’intervalle 0 à 1 , k est appelé ordre des demi-
moments.
Différentes quadratures peuvent être utilisées pour calculer les intégrales angulaires :
o Quadratures régulières :
Les méthodes d’intégration classiques comme celles de Simpson et des trapèzes peuvent
être utilisées pour évaluer les intégrales angulaires (Hottel et Sarofim, 1968, 1970).
Cependant, elles nécessitent un grand nombre de direction pour aboutir à une précision
suffisante, par conséquent moins avantageuses en temps de calcul.
88
o Quadratures irrégulières :
Ce type de quadrature est le plus adapté pour évaluer les intégrales angulaires. Elles ne
nécessitent que très peu de subdivision angulaire pour évaluer correctement les intégrales. Les
quadratures les plus utilisées sont celles de Gauss, Radau, et Fiveland.
• Quadrature de Gauss (Abramowitz et Stegun, 1970) : Les directions de propagation
dans les termes intégrales sont comprises entre ]− 1,1[ avec Mb valeurs discrètes µ j , qui
permet d’évaluer correctement chaque terme intégral pour tous polynômes de Legendre
de degré inférieur à 2 Mb − 1 . La quadrature de Gauss donne des directions parfaitement
symétriques, mais ne respecte pas l’intégration sur un hémisphère, c’est à dire les demi
moments (II.72). Par conséquent, la quadrature de Gauss ne permet pas d'obtenir une
bonne précision du calcul du flux surfacique (de demi moment d'ordre 1 ). De plus, si la
fonction de phase Φ ( µ , µ ' ) intervenant dans le terme source (II.54) est proche d’un
polynôme de degré Mb , on devrait aussi satisfaire tous les moments d'ordre inférieur à
Mb .
• Quadrature de Radau (Abramowitz et Stegun, 1970) : Similaire à la quadrature de
Gauss mais les directions discrètes sont comprises dans l’intervalle [− 1,1] . Dans ce cas,
la quadrature intègre un polynôme de degré inférieur ou égal à 2 Mb − 3 puisque les
points µ = ±1 sont fixés. Pour un nombre de direction donné, Mb , les directions µ j et
les poids associés w j issus de la quadrature de Gauss et de Radau peuvent être calculés
aisément par l’intermédiaire du sous-programme GQRUL ou GQRCF de la bibliothèque
IMSL.
• Quadrature de Fiveland : Fiveland (1987) a proposé l'utilisation d'une quadrature sur
un hémisphère :
1 Mb / 2
∫0 µk I ( µ )dµ ≅ ∑ w jµ kj I ( µ j ) (II.73)
j=1
qui respecte tous les moments pour un polynôme de degré inférieur à Mb / 2 et aussi le
moment d'ordre 1 pour un hémisphère. Fiveland a calculé les directions de la quadrature à
partir de la relation (II.70) en utilisant une pondération constante,
w1 = w2 = ... = wk = ...wMb , à l'aide d'une méthode de Newton-Raphson. Le système
d'équations obtenu devient fortement non linéaire avec l'augmentation du nombre de
directions et des résultats irréalistes, c'est-à-dire des directions µ en dehors de [0,1] sont
parfois obtenus. Ainsi, Fiveland (1987) a présenté uniquement des résultats pour un
nombre maximum de Mb = 12 directions.
Une comparaison de la quadrature de Gauss et de Fiveland a été effectuée par Fiveland
(1987) pour un milieu diffusant isotrope et anisotrope, et avec des frontières noires ou
diffusantes isotropes. Il a montré que la quadrature de Fiveland est meilleure que celle de
Gauss pour les intégrations des grandeurs radiatives dans l’intervalle de − 1 à 1 . Une
quadrature de Gauss d’ordre Mb ≥ 8 est au moins nécessaire alors que pour celle de Fiveland,
un ordre Mb = 4 à 6 est suffisant.
o Quadrature composée :
Une autre façon d'obtenir une quadrature entre [a , b] est l’utilisation d’un changement de
variable sur une quadrature conventionnelle (de Gauss, Radau, ou de Fiveland). En fait, on
ramène l'intégrale de [− 1,1] à [a , b] . Ce type de changement de variable permet de combiner
plusieurs quadratures dans l’intervalle [− 1,1] ainsi de concentrer un certain nombre de
directions dans un intervalle spécifique.
89
Par exemple, à partir de ce principe de changement de variable, Nicolau (1994) a

construit une quadrature adaptée à des mesures sur des matériaux présentant un fort pic de
diffusion en avant et en arrière. Il a construit une quadrature composée d'un total de 24
directions soit 12 directions vers l'avant, avec µ > 0 , et 12 directions vers l'arrière, avec
µ < 0 . Le flux collimaté se trouve dans une première zone correspondant à µ 0 ≤ µ ≤ 1 . Au-
delà de cette région, jusqu’à un angle de θ = 20° , une demi quadrature de Gauss d’ordre 12
( 6 directions) est considérée de façon à concentrer les mesures près de la direction
d’incidence collimaté. La région cos(20°) ≤ µ ≤ cos(90°) est prise en compte en utilisant une
demi quadrature de Gauss d’ordre 10 ( 5 directions).
Dans le cas des milieux avec des frontières diffusantes isotropes ou transparentes, toutes
les précédentes quadratures angulaires (Gauss, Radau, Fiveland, et quadrature composée) sont
capables d’évaluer précisément les intégrales angulaires avec un ordre de discrétisation
comparable.
o Quadrature composée adaptée (QCA)
Quand il y a un changement d'indice de réfraction du milieu, le milieu n’est plus continu mais
séparé en des sous régions par une ou des interfaces. Dans ce cas, les directions de la
quadrature dans chaque sous régions ne se coïncident pas forcément. Ce phénomène se
produit quand ( i ) le milieu étudié, d’indice de réfraction différent par rapport à celui de son
environnement, est limité par des frontières lisse ; ( ii ) le milieu est constitué d’un ensemble
de couches à paroi lisses superposées dont les couches voisines ont des indices de réfraction
différents (ce type de milieu est connu comme les multicouches).
Concernant le cas ( i ) , si on suit la direction de propagation du rayonnement incident
sur l’une des deux frontières, sa direction de réfraction change, selon le rapport d’indice de
réfraction des deux milieux constituant l’interface. Dans les calculs traditionnels de transfert
radiatif, la quadrature dans le milieu reste invariante, l’utilisation de la même quadrature pour
évaluer les grandeurs radiatives (telles que le flux transmis à l’extérieur du milieu, la
transmittance ou la réflectance hémisphérique) n’est plus possible car il n’y a plus de
correspondance entre les directions dans le milieu et celles à l’extérieur du milieu sauf les
directions normales aux interfaces. Hottel et Sarofim (1968, 1970) ont utilisé la loi de Snell-
Descartes (II.16) ou (II.18) pour déterminer les directions de réfraction (directions du
rayonnement sortant le milieu) correspondantes aux directions du rayonnement interne
incident aux interfaces pour calculer les transmittances et les réflectances à travers des
milieux diffusants avec des frontières de Fresnel. En appliquant ce démarche pour les milieux
dont leurs indices de réfraction varient avec la longueur d’onde, les directions des
transmittances et des réflectances vont varier avec la longueur d’onde.
Dans certaines applications, les directions de propagation du rayonnement sortant le
milieu (les transmittances et les réflectances) sont imposées par les contraintes expérimentales
et doivent être fixes, comme c’est le cas des expériences de mesure de diffusion dont la source
de rayonnement polychromatique. Par conséquent, l’utilisation d’une quadrature invariante
dans le milieu pose un problème. Une interpolation angulaire est utilisée par Liou et Wu
(1996a) et Baillis et al. (2004) pour évaluer les intensités sortantes selon les directions
souhaitées (par exemple les directions de mesure) connaissant la distribution angulaire des
intensités dans le milieu. Cependant, quand la variation du champ d’intensité entre deux
directions voisines est brusque, l’interpolation peut engendrer une mauvaise estimation des
intensités, donc du calcul du transfert radiatif. Pour remédier ce problème, une approche
alternative basée sur la quadrature adaptée composée (QAC) est proposée dans la littérature
(Liou et Wu, 1996b, Muresan et al., 2004, Randrianalisoa et al., 2006b). Cette approche
consiste (i ) à relier les directions et les poids associés des deux couches par l’intermédiaire
de la relation de Snell-Descartes (II.16) ou (II.18) ; (ii ) à ajouter des directions
90
complémentaires dans l’hémisphère où la direction critique de réfraction est loin de la

direction parallèle à l’interface.
Considérons le cas d’une bicouche (figures II.7 à II.9) dont les indices de réfraction des
deux couches sont respectivement nenv et n0 . Les deux milieux sont séparés par une
interface lisse ou de Fresnel. Supposons que les directions dans le milieu d’indice nenv
suivent une quadrature donnée dont l’ordre est Nd (seules les directions Nd / 2 > 0 sont
représentées sur ces figures). Le cosinus de l’angle associé à une direction discrète i telle que
i ∈ [1, Nd ] est désigné par µ i > 0 et le poids associé à cette direction est désigné par wi . Les
directions de réfraction dans le milieu d’indice n0 , µ' j > 0 , ainsi que les poids associés, w' j ,
sont déterminés selon les trois cas suivants :
• Cas où nenv = n0 (figure II.7), il n’y a pas de réfraction au niveau de l’interface, les
directions d’incidence µ i > 0 pour i ∈ [1, Nd / 2] sont entièrement confondues avec les
directions de réfraction µ' j > 0 avec j ∈ [1, Nd / 2] . La quadrature dans le milieu
d’indice nenv est alors applicable au milieu d’indice n0 .
Figure II.7: Phénomène de réfraction lors du passage à l’interface du rayonnement provenant

du milieu d’indice nenv pour le milieu d’indice n0 . Cas où nenv = n0
• Quand nenv < n0 (figure II.8), les directions incidentes µ i > 0 avec i ∈ [1, Nd / 2]
sont toutes réfractées dans le milieu d’indice n0 mais confinées dans un cône de
réfraction caractérisé par µ'cr , c’est à dire µ'cr < µ' j < 1 . La valeur de µ'cr est donnée
par :
µ cr [
' = cos sin −1 (1 / m )
eff ] (II.74)
où meff est donné soit par (II.16) soit par (II.22).
Les directions µ' j pour j ∈ [1, Nd / 2] sont données par :
[
µ ' j = cos sin −1 ( meff −1 sin cos −1 µi ) ] j,i = 1, Nd/2 (II.75)
91
Le poids w' j associé à la direction j pour j allant de 1 à Nd / 2 peut être interprété

comme l’angle solide ∆Ω' j élémentaire entourant de la direction j divisé par 2π :
∆Ω' j µ 'j , max
w' j =
2π
=− ' ∫
µ j , min
dµ = µ 'j , min − µ 'j , max j = 1, Nb/2 (II.76)
où µ' j ,min et µ' j ,max sont les cosinus des angles limites caractérisant l’angle solide
∆Ω' j .
Pour j = 1 °:
⎧⎪ µ1' , min = 1
⎨
[ −1
⎪⎩ µ1' , max = cos sin −1 ( meff sin cos −1 µ1, max ) ] (II.77)
et
w'1 = 1 − µ1' , max
(II.78)
avec µ1, max = 1 − w1 
Ainsi pour les directions j allant de 2 à Nb/2 , nous pouvons calculer µ' j ,min et
µ' j ,max , par :
⎧⎪ µ 'j , min = µ 'j −1, max
⎨
[ −1
⎪⎩ µ 'j , max = cos sin −1 ( meff sin cos −1 µ j , max )]j = 2, Nb/2 (II.79)
avec µ j , max = µ j −1, max − w j . Ensuite, nous déduisons le poids w' j associé par
l’intermédiaire de (II.76).
Due à la réfraction à l’interface, les Nd / 2 directions µ ' confinées sous la direction
critique µ'cr n’intègrent pas entièrement l’hémisphère des µ ' j > 0 (cf. figure II.8).
Alors, pour compléter cet hémisphère, Nc / 2 directions sont ajoutées entre µ' = 0 et
µ'cr . Ces Nc / 2 directions peuvent être choisies en utilisant une quadrature de Gauss
(ou de Radau) définie entre [− 1,1] , ramenée à 0, µcr [
' ]
en effectuant en faisant un
changement de variable. Cependant, la variation des intensités en dehors de l’angle
critique µ'cr est quasiment linéaire, l’utilisation d’une discrétisation régulière est
suffisante. Toutefois, les Nc / 2 directions peuvent être définies par:
µ Nb / 2 +1 = cos( θ ' cr + ∆θ / 2 )
' (II.80)
µ' j = cos (θ 'j −1 + ∆θ ' ) j = Nd / 2 + 2 , Mb / 2 (II.81)
π / 2 − θ'cr
avec ∆θ' = , Mb = Nd + Nc , θ'cr = cos −1 µ'cr et θ' j = cos −1 µ' j .
Nc / 2
Et les poids associés par :
w'j = cos(θ j − ∆θ ) − cos(θ j + ∆θ ) j = Nd / 2 + 1, Mb / 2 (II.82)
Il reste à compléter la quadrature dans le milieu d’indice n0 par les directions µ' j < 0
avec j ∈ [1, Mb / 2]. Les directions de la quadrature étant symétriques par rapport à la
direction µ' = 0 , nous avons :
92
⎧⎪µ' j = - µ' j − Mb / 2
⎨ ' j = Mb / 2 + 1, Mb (II.83)
⎪⎩ w j = w'j − Mb / 2

du milieu d’indice nenv pour le milieu d’indice n0 . Cas où nenv < n0
• Quand nenv > n0 (figure II.9), seules les directions d’incidence µ i > 0 contenues
sous la direction critique µ cr (en pointillé) peuvent être réfractées dans le milieu
d’indice n0 . Les relations (II.75) à (II.79) sont utilisées pour calculer la quadrature dans
le milieu d’indice n0 . Dans ce cas, le nombre de directions µi > 0 , dans le milieu
d’indice nenv , c’est à dire Nd / 2 , est choisi de façon à ce que le nombre de directions
réfractés µ' j soit suffisant pour bien évaluer les différents moments d’intégration dans
l’hémisphère des directions µ' j positives.

du milieu d’indice nenv pour le milieu d’indice n0 . Cas où nenv > n0
93
Dans le cas d’un milieu 1-D, absorbant et diffusant anisotrope, limité par des frontières
lisses, une étude comparative entre la quadrature composée adaptée (QCA) et celle de Gauss
utilisant différentes lois d’interpolation des intensités telles qu’une loi linéaire (L),
exponentielle (E), et exponentielle-linéaire (EL) a été effectuée par Randrianalisoa et al.
(2006b). La comparaison des transmittances bidirectionnelles est illustrée sur les figures II.10
et II.12. Le milieu est soumis à un rayonnement incident collimaté. La fonction de phase du
milieu est pris égale à celle de Heyney et Greenstein (cf. Chapitre II.3, équation II.216) dont
le paramètre est g HG . Les caractéristiques du milieu sont ( i ) meff = 1.4 , τ 0 = 1 , ω = 0.9 et
g HG = 0.75 (cf. figure II.10) qui est un milieu semitransparent fortement diffusant avec une
diffusion fortement anisotrope vers l’avant ; ( ii ) meff = 1.4 , τ 0 = 2 , ω = 0.3 et g HG = 0.50
(cf. figure II.11), correspondant à un milieu plus absorbant que diffusant avec une diffusion
anisotrope vers l’avant. L’ordre des quadratures est donné dans la légende de chaque figure.
Le nombre de direction considéré pour calculer les transmittances bidirectionnelles est
Nb = 24 (c’est à dire 12 directions en avant et 12 directions en arrière). Les résultats obtenus
avec la QCA d’ordre 40 ( Mb = 40 ) sont prises comme référence car à partir de cet ordre de
quadrature, les résultats de QCA n’évoluent plus.
QCA: Mb=30
4 E: Mb=30 Mb=40
10
L: Mb=30 Mb=40
(T - TQCA-40 )/TQCA-40 , %
EL: Mb=30 Mb=40
2
10
bd
0
bd
10
bd
-2
10
0 30 60 90 120 150 180

Angle de diffusion θ, deg
Figure II.10 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois
d’interpolations par rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont :
meff = 1.4 , τ 0 = 1 , ω = 0.9 et g HG = 0.75
94
QCA: Mb=30
4 E: Mb=30 Mb=40
10 L: Mb=30 Mb=40
(T - TQCA-40 )/TQCA-40 , %
EL: Mb=30 Mb=40

2
10
bd
bd
0
10
bd
-2
10
0 30 60 90 120 150 180

Angle de diffusion θ, deg
Figure II.11 : Ecart relatif sur les transmittances bidirectionnelles obtenues avec les lois
d’interpolations par rapport à la QCA d’ordre 40. Les caractéristiques du milieu sont :
meff = 1.4 , τ 0 = 2 , ω = 0.3 et g HG = 0.50
On peut constater que la QCA ne nécessite d’ajouter que Nc = 6 directions pour

atteindre la convergence, c’est à dire Mb = 30 . Cependant, les interpolations appliquées à la
quadrature de Gauss nécessitent un nombre assez important de directions pour atteindre la
convergence. Dans les cas testés, une quadrature de Gauss Mb ≥ 40 est nécessaire. Une loi
d’interpolation exponentielle est nécessaire pour mieux approximer la variation brutale de
l’intensité proche de la direction d’incidence ( θ ≈ 0° ou θ ≈ 180° ) tandis qu’une loi linéaire
est suffisante pour les angles loin de la direction d’incidence ( 0° << θ << 180° ) car dans ces
cas, la variation directionnelle des intensités est faible.
Cette analyse montre que QCA est meilleur que les quadratures basées sur les lois
d’interpolation pour la discrétisation angulaire. Elle sera adoptée par la suite.
II.1.3. Validation de la méthode de résolution de l’ETR

II.1.3.1. Milieux absorbants, diffusants isotropes avec interfaces de
Fresnel
Considérons un milieu d’indice de réfraction n0 = 1.33 , absorbant froid et diffusant avec une
fonction de phase de diffusion isotrope ( Φ( Θ ) = 1 ). Le milieu est dans un environnement
d’indice de réfraction nenv = 1 et soumis à un flux incident unitaire, collimaté normal, à sa
frontière en τ = 0 , c’est à dire Q0 = I 0µ 0 ∆Ω 0 = 1 . La transmittance et la réflectance
hémisphériques sont calculées en résolvant l’ETR avec la MOD présentée précédemment.
Pour la discrétisation spatiale, nous utilisons le schéma de fermeture diamant et le critère de
95
discrétisation (II.55). La QCA est appliquée pour discrétiser le domaine angulaire dans le
milieu tandis que une quadrature de Radau est utilisée pour discrétiser le domaine angulaire
du milieu environnant. Les résultats dits « exactes » issus de l’équation intégrale (Chien et
Wu, 1991) sont pris comme référence. Ces résultats sont reportés sur la figure II.12 pour les
réflectances et sur la figure II.13 pour les transmittances. Les erreurs relatives de la présente
MOD par rapport aux résultats de référence sont représentées dans les figures II.14 à II.22
pour différentes valeurs de l’épaisseur optique et de l’albédo. Différents ordres de quadrature
sont utilisés comme indiqué dans les légendes des figures. Au niveau des légendes, x − y
signifie qu’une quadrature de Radau d’ordre Nd = x est utilisée pour le calcul des T d − h
(II.39) et R d − h (II.40), et qu’une QCA d’ordre Mb = y est appliquée pour la résolution de
l’ETR (II.44).
1.0
τ0=0.1
τ0=1.0
d-h
Réfléctance hémisphérique, R
τ0=5.0
0.1
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
Figure II.12 : Réflectance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991)
96
1.0
d-h
Transmittance hémisphérique, T
0.8
τ0=0.1
τ0=1.0
0.6 τ0=5.0
0.4
0.2
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
Figure II.13 : Transmittance hémisphérique exacte (Chien et Wu, 1991)
1.4 6-8
6-12
1.2 12-14
12-24
1.0 24-26
24-30
εR-h, %
0.8 24-40
0.6
0.4
0.2
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
Figure II.14 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD pour
τ0 =0.1
97
2.0 6-8
6-12
12-14
12-24
1.5 24-26
24-30
εR-h, %
24-40
1.0
0.5
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
τ0 =1.0
3.0 6-8
6-12
2.5 12-14
12-24
24-26
2.0
24-30
εR-h, %
24-40
1.5
1.0
0.5
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
τ0 =5.0
98
120
100
τ0=5.0
80 τ0=1.0
εR-h, %
60 , , : 6-6
, , : 24-24
40 τ0=0.1
20
0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
Figure II.17 : Erreurs relatives sur la réflectance hémisphérique obtenue avec la MOD avec
quadratures 6-6 et 24-24
0.12 6-8
6-12
0.10 12-14
12-24
24-26
0.08
εT-h, %
24-30
24-40
0.06
0.04
0.02
0.00
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
Figure II.18 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD
pour τ0 =0.1
99
1.0 6-8
6-12
12-14
0.8 12-24
24-26
24-30
0.6
εT-h, %
24-40
0.4
0.2
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
pour τ0 =1.0
3.5
6-8
6-12
3.0
12-14
12-24
2.5 24-26
24-30
εT-h, %
2.0 24-40
1.5
1.0
0.5
0.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
pour τ0 =5.0
100
, , : 6-6
120
, , : 24-24
100
80 τ0=5.0
εT-h, %
60
40 τ0=1.0
20
τ0=0.1
0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
albédo, ω
FigureII.21 : Erreurs relatives sur la transmittance hémisphérique obtenue avec la MOD avec
des quadratures 6-6 et 24-24
En adoptant le schéma de fermeture diamant avec un maillage spatial respectant la

condition de la relation (II.55), nous avons constaté que les résultats sont fortement sensibles
à la discrétisation angulaire. Par ailleurs, l’erreur augmente avec l’épaisseur optique et
l’albédo.
• Quand Mb = Nd , quelque soit l’ordre de Nd , l’erreur sur la transmittance et la
réflectance est importante. Elle atteint 100 % pour τ 0 = 5 et ω = 0.4 à 0.8 .
• Quand Mb > Nd , la convergence de la MOD est meilleure. L’erreur maximale
correspond aux valeurs de τ 0 = 5 et ω = 1.0 . Elle est inférieure à 4 % pour une
quadrature d’ordre 6 − 8 . Un ordre de discrétisation de l’ETR Mb = 24 est nécessaire
pour obtenir une erreur inférieure à 1% . On peut noter que les résultats de la MOD
n’évoluent plus à partir de d’un couple de quadrature 24 − 30 .
II.1.3.2. Milieu absorbant, diffusant anisotrope avec interfaces de

Fresnel
Maintenant, considérons un milieu d’indice de réfraction n0 = 1.5 , absorbant froid et
diffusant avec τ 0 = 1.0 et ω = 0.9 . Il est caractérisé par une fonction de phase anisotrope vers
l’avant donnée par :
3
Φ ( Θ) = ∑ Am Pm (Θ) (II.84)
m =0
où Θ est donné par la relation (II.2), Pm est le polynôme de Legendre d’ordre m
(Abramowitz et Stegun, 1972) :
P0 ( Θ) = 1 , P1 ( Θ) = Θ , P2 ( Θ) = (3Θ2 − 1) / 2 , et P3 (Θ) = (5Θ3 − 3Θ) / 2
Les coefficients des polynômes sont : A0 = 3 , A1 = 1.6 / 3 , A2 = −1 / 3 , et A3 = 0.4 / 3 .
101
Le milieu est situé dans un environnement d’indice de réfraction nenv = 1 et soumis à

un flux incident unitaire Q0 = 1 , collimaté normal à la frontière, en τ = 0 . Les intensités
incidentes sur les interfaces à l’intérieur du milieu, sont analysées. Des quadratures Radau-
QCA de 6-12, 24-30 et 24-40 sont utilisées dans la MOD pour discrétiser l’ETR. La même
discrétisation spatiale et le même schéma de fermeture (diamant) utilisés dans la section
précédente sont adoptés. Une comparaison qualitative avec les résultats de Hottel et al.
(1968), lesquels sont obtenus avec une discrétisation angulaire uniforme avec Mb = 24 , est
effectuée. Sur la figure II.22 est montrée la distribution des intensités à l’intérieur de
l’interface en l’abscisse τ = 0 et sur la figure II.23 celles à l’intérieur de l’interface en
l’abscisse τ = τ 0 .
0.24
Intensité à l'interface en τ=0, I(0,µ')
0.20
0.16 MOD 6-12

MOD 24-30
MOD 24-40
0.12 Hottel et al. (Mb=24)
0.08
0.04
0.00
-1.0 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
µ'=cosθ
Figure II.22 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en τ = 0
A partie de ces figures, nous constatons une variation importante de l’intensité proche
de la direction d’incidence µ = 1 . Due à la réflection totale aux interfaces pour les directions
d’incidence comprises entre µ'cr = ±0.743 et µ' = 0 , la distribution directionnelle des
intensités représente un décrochement puis une variation quasi-linéaire jusqu’à la direction
parallèle aux interfaces, µ' = 0 .
En utilisant une QCA d’ordre 6-12, les résultats de la MOD concordent bien avec ceux
de Hottel et al. (1968). Comme constaté dans le cas d’une fonction de phase isotrope (cf.
section précédente), les résultats ne sont indépendants de l’ordre des quadratures qu’à partir
d’une combinaison Radau-QCA de 24-30. Rappeons que les résultats de Hottel et al. (1968)
ne sont pas exacts mais seulement indicatifs.
102
Intensité à l'interface en τ = τ0, I(τ0,µ') 0.24
0.20
0.16
MOD 6-12
MOD 24-30
0.12
MOD 24-40
Hottel et al. (Mb=24)
0.08
0.04
0.00
-1.0 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
µ'=cosθ
Figure II.23 : Distribution directionnelle des intensités internes à l’interface en τ = τ 0
Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons présenté l’équation de transport gouvernant le transfert radiatif
monodimensionnel dans un milieu absorbant et diffusant anisotrope limité par des frontières
de Fresnel et soumis à un éclairement collimaté. En supposant les propriétés radiatives
connues, nous avons présenté la résolution de l’équation de transfert radiatif (ETR) avec la
méthode des ordonnées discrètes (MOD). Nous avons montré que (i ) le schéma de fermeture
diamant associé à un maillage uniforme respectant la relation (II.55) est bien adapté pour la
discrétisation du domaine spatiale ; (ii ) Une quadrature composée adaptée (QCA) d’ordre
12 − 24 pour la discrétisation du domaine angulaire est optimale que ce soit pour le calcul des
transmittances et des réflectances ou pour assurer la bonne distribution directionnelle des
intensités incidentes aux interfaces. Par la suite, cet ordre de quadrature angulaire sera adopté.
103
Transfert radiatif dans les milieux absorbants micro-poreux a
II.2. Modélisation des propriétés radiatives du milieu homogène

équivalent
Introduction
Le coefficient d’absorption α λ , le coefficient de diffusion σ λ , et la fonction de phase Φ λ ,
interviennent dans l’équation de transfert radiatif (ETR). Leurs connaissances sont
primordiales dans l’évaluation du transfert de chaleur par rayonnement à travers le milieu
étudié. Dans le cas des milieux optiquement épais (τ >> 1) , on utilise habituellement un
coefficient réduit d’absorption, α *λ , et de diffusion, σ *λ , associés à une fonction de phase
isotrope ( Φ λ = 1 ) qui rend simple la résolution de l’ETR avec des méthodes semi-analytiques
telles que la méthode 2-flux (Modest, 1993, Brewster, 1992) et la méthode 2-flux modifiée
(Dombrovsky et al., 2006a). Les propriétés radiatives réduites sont reliées aux propriétés
radiatives totales par les relations suivantes : (Brewster, 1992, Modest, 1993)
α *λ = α λ (II.85)
σ *λ = σ λ (1 − g ) (II.86)
où g est appelé facteur d’asymétrie (Bohren et Huffman, 1983). Ce facteur donne une
indication sur le comportement de diffusion du matériau. Sa valeur est comprise entre − 1 à 1
dont les cas particuliers sont :
• g = −1 , la diffusion est entièrement vers l’arrière, la fonction de phase est représentée
par un Dirac dans la direction opposée à la direction d’incidence.
• g = 0 , la diffusion est isotrope, la fonction de phase est égale à 1 dans toutes les
directions ;
• g = +1 , la diffusion est entièrement vers l’avant, la fonction de phase est représentée
par un Dirac dans la direction d’incidence.
Il existe quatre approches distinctes pour déterminer les propriétés radiatives totales ou
réduites : (i ) l’approche basée sur les propriétés radiatives individuelles des particules
(Kerker, 1969, Bohren et Huffman, 1983) ; (ii ) la théorie de la diffusion multiple (Tsang et
al., 2000) ; (iii ) la méthode inverse d’identification des paramètres (Nicolau, 1994, Baillis et
Sacadura, 2001) ; et (iv) la méthode statistique de Monte Carlo (Tancrez et Taine, 2004,
Coquard et Baillis, 2004).
(i ) Dans la première approche, les propriétés radiatives du milieu homogène équivalent
sont obtenues par sommation des propriétés radiatives de chaque particule et du milieu
environnant ces particules : c’est la théorie de diffusion indépendante et de diffusion simple
que nous désignons par la suite par « théorie indépendante ». Cette approche nécessite la
bonne connaissance des propriétés radiatives des particules. Elle est la plus connue et la plus
utilisée de toute. Quand la fraction volumique des particules dépasse une certaine valeur,
selon la taille des particules, l’effet de la diffusion dépendante et/ou la diffusion multiple peut
influencer les propriétés radiatives du milieu. Dans ce cas, une correction de la théorie
indépendante est nécessaire.
(ii ) La théorie de diffusion multiple consiste à résoudre l’équation gouvernant la
propagation des champs électromagnétiques dans le milieu réel, appelée équation de diffusion
multiple (Tsang et al., 2000). Des solutions telles que le vecteur d’onde complexe dans le
milieu homogène équivalent, les champs diffusés et totaux en tout point du milieu sont
déterminées. Le coefficient d’extinction est déduit à partir du vecteur d’onde complexe
associé au milieu homogène équivalent (Foldy, 1945). Le coefficient de diffusion et la
104
fonction de phase sont calculées à partir de leurs définitions probabilistiques et de la

connaissance des champs diffusés (Henkel, 1997, Tsang et al., 2000). Pour l’étude des
propriétés radiatives d’un milieu hétérogène, cette approche est exacte car elle prend
directement en compte l’effet de la diffusion dépendante et la diffusion multiple entre les
diffuseurs dans le milieu. Cependant, son développement est restreint au cas des milieux
contenant des petites particules ( x << 1) pour lequel, des solutions analytiques peuvent être
obtenues (Foldy, 1945).
(iii ) La méthode d’identification des paramètres est une approche expérimentale
consistant à trouver les paramètres radiatifs qui minimisent l’écart entre des grandeurs
expérimentales et les mêmes grandeurs mais théoriques. Les grandeurs expérimentales sont
souvent des mesures radiométriques, à savoir des transmittances bidirectionnelles, des
transmittances hémisphériques, et/ou d’émittances. Les grandeurs théoriques sont obtenues en
résolvant l’ETR.
(iv) La méthode statistique de Monte Carlo consiste à simuler la propagation d’un flux
de photon à travers un échantillon représentatif du milieu étudié (milieu tomographique,
Tancrez et Taine, 2004, et/ou milieu modèle, Coquard et Baillis, 2004). Elle associe la
technique de suivi de rayon, qui considère le flux de rayonnement comme une superposition
d’un grand nombre de rayons énergétiques incohérents, et la technique probabiliste, qui traite
la propagation de chaque rayon avec des processus aléatoires. Des grandeurs, telles que le
rapport entre le nombre de rayons suivis et le nombre de rayons absorbés et le rapport entre le
nombre de rayons suivis et le nombre de rayons diffusés, dans chaque direction de diffusion
sont calculées. A partir de ces grandeurs et des lois de probabilité, les propriétés radiatives du
milieu homogène équivalent sont déduites. Cette approche est un peu similaire à la théorie de
diffusion multiple sauf que l’aspect ondulatoire de l’onde est ignoré, ce qui restreint son
champ d’application au cas des matériaux contenant des grosses particules ( x >> 1) .
Nous nous sommes intéressés aux milieux hétérogènes dont la taille de particules est
comparable à la longueur d’onde ( x ~ 1) pour certaines, et beaucoup plus grandes ( x >> 1)
pour les autres. Par conséquent, l’approche de Monte Carlo et celle de la diffusion multiple ne
sont pas les mieux adaptées pour prédire les propriétés radiatives. Les approches (i ) et (iii ) ,
seront détaillées une à une par la suite.
II.2.1. Les régimes de diffusion

Considérons une dispersion aléatoire de particules sphériques dans un milieu hôte
diélectrique. Nous désignons par a le rayon de particule ; N (a ) le nombre de particules par
unité de volume ayant un rayon entre a et a + da ; f v la fraction volumique des particules ;
a 32 le rayon moyen des particules qui sera défini plus tard ; et A la distance moyenne entre le
centre des particules. En considérant que les particules sont arrangées suivant un arrangement
rhomboédrique1, la distance inter particule et la taille des particules peuvent être liées à la
fraction volumique par : (Tien et Drolen, 1987)
A / a = 1.81 / f v1 / 3 (II.87)
Nous considérons que les particules ne s’agglomèrent pas, c’est à dire A > 2a32 . Nous
avons les cas suivants :
II.2.1.1. Diffusion dépendante
Il est montré que quand A / λ < 0.3 à 0.5 , l’interférence (constructive ou destructive) entre
les ondes diffusées par chaque particule devient importante. Alors, le fait de sommer les
propriétés radiatives de chaque particule fausse les propriétés radiatives du milieu, on est
1
Le modèle rhomboédrique est souvent choisi car il fournit la fraction maximale d’arrangement de particules.
105
parle alors de régime de diffusion dépendante (Tien et Drolen, 1987, Kumar et Tien, 1990).
Dans le cas contraire, la diffusion est indépendante.
Dans le cas de la diffusion dépendante, ce sont la fonction de phase, les coefficients
d’extinction et de diffusion qui sont affectés. Les études antérieurs ont montré que :
• Quand les particules sont petites ( x << 1) , la diffusion dépendante apparaît même pour
un petit pourcentage de fraction volumique. Cartigny et al. (1986) ont montré que pour x << 1
et f v > 0.6 % , on a systématiquement A / λ < 0.5 .
• Quand les particules sont larges ( x >> 10) , on a toujours A / λ > 0.5 . Par conséquent,
la diffusion dépendante est négligeable. Cette observation a été vérifiée expérimentalement
par Hottel et al. (1970) et Cartigny et al. (1986) pour les particules dans l’air.
II.2.1.2. Diffusion multiple

La diffusion multiple se réfère au cas d’une onde diffusée par une particule qui arrive sur une
autre particule, puis rediffusée une autre fois. Dans un élément de volume élémentaire
contenant une distribution aléatoire de particules, quand les particules sont proches les unes
des autres, comme c’est le cas quand la fraction volumique est élevée, le rayonnement
incident sur l’élément de volume subit plusieurs diffusions successives avant de le traverser.
Ce phénomène peut subsister aussi bien pour les petites que les grosses particules. Les
propriétés influencées sont la vitesse de propagation dans le milieu homogène équivalent
(Prasher, 2005), le coefficient d’extinction (Singh et Kaviany, 1992, Coquard et Baillis, 2004)
et/ou l’albédo de diffusion (Kamuito, 1990, Kamuito et al., 1991).
• Dans le régime des petites particules ( x << 1) , Foldy (1945) a dérivé l’expression de
l’amplitude du vecteur d’onde effectif dans le milieu homogène équivalent, qeff à partir de la
théorie de diffusion multiple (Tsang et al., 2000) :
2
⎡ 2π 4π S (0)
qeff 2 = ⎢ ( ⎤
)
neff + jκ eff ⎥ = q0 2 + j v
f
4 3 q0
(II.88)
⎣λ ⎦ πa
3
avec q0 = 2πn0 / λ l’amplitude du vecteur d’onde dans le milieu environnant; n eff et κ eff
l’indice de réfraction et d’extinction effectifs du milieu homogène ; S (0) la fonction
d’amplitude d’une particule (Bohren et Huffman, 1983), elle peut être facilement déterminée
par la théorie indépendante. En sachant que β λ = 4πκ eff / λ et v p, λ = c / n eff par définition,
( c étant la vitesse de la lumière dans le vide), il est possible de déduire à partir de (II.88) le
coefficient d’extinction effectif, β λ , et la vitesse de phase effective du milieu, v p,λ :
β λ = 2 Im(qeff ) (II.89)
2π c
v p, λ = (II.90)
λ Re( qeff )
Connaissant la vitesse de phase, la vitesse de groupe peut être déduite de la relation de
dispersion. On a :
dv p, λ
v g , λ = v p, λ − λ (II.91)
dλ
• Quand les particules sont larges, des facteurs multiplicatifs de correction des
propriétés radiatives issues de la théorie indépendante ont été proposés dans la littérature pour
les particules opaques :
106
Kamuito (1990) et Kamuito et al. (1991) ont proposé la corrélation (II.92) pour corriger
le coefficient d’extinction β λ et l’albédo ωλ obtenus de la théorie indépendante en gardant
la même fonction de phase et le même coefficient d’absorption :
3 3
Λ = 1 + f v − f v 2 pour f v > 0.079 (II.92)
2 4
Singh et Kaviany (1992) et Kaviany et Singh (1992) ont présenté un modèle de transfert
radiatif dans le régime de diffusion multiple. Ce modèle est basé sur les propriétés radiatives
issues de la diffusion indépendante mais en corrigeant le coefficient d’extinction par le
facteur :
Λ = 1 + 1.84 f v − 3.15 f v 2 + 7.2 f v 3 pour f v > 0.3 (II.93)
Dans la littérature, un critère d’apparition de la diffusion multiple est établie
correspondant à la valeur du rapport β / β ind > 1.1138 (Hottel et al., 1971) où β ind est le
coefficient d’extinction issue de la théorie indépendante. Pour les particules opaques, ce
critère est généralement atteint à partir d’une fraction volumique de particule :
fv ≥ 5 à 6 % (II.94)
Remarques :
• Aucune solution analytique sur les particules comparables à la longueur d’onde
(x ~ 1) n’existe dans la littérature. Une approche numérique appelée « Approximation quasi
cristalline » est proposée, qui consiste à résoudre les équations des champs d’ondes
électromagnétiques dans le milieu réel (Tsang et al., 2000). Celle-ci prend en compte à la fois
la diffusion dépendante et la diffusion multiple. Cependant, elle est lourde et fastidieuse, donc
rarement développée.
• La correction pour les grosses particules, Λ , est une fonction croissante de la
concentration volumique. Par conséquent, en régime de diffusion multiple, le coefficient
d’extinction est plus grand que celui en théorie indépendante.
• Dans toutes ces études, le milieu environnant les particules est l’air. Dans le cas d’un
milieu hôte absorbant, la diffusion dépendante et la diffusion multiple devront être moins
importantes à cause de l’atténuation de l’onde diffusée par le milieu environnant les
particules.
II.2.2. Théorie indépendante

Pour modéliser les propriétés radiatives, nous considérons que les régimes de diffusion
indépendante et simple sont établis. L’erreur induite par cette hypothèse sera analysée dans
les chapitres II.4 et II.5 en comparant les résultats issus des modèles avec les mesures
expérimentales.
Les propriétés radiatives telles que le coefficient d’absorption α λ et le coefficient de
diffusion, σ λ associé au milieu homogène équivalent sont la somme des propriétés radiatives
de chaque particule et celles du milieu environnant : (Fedorov et Viskanta, 1999, Dombrovsky
et al., 2005, Randrianalisoa et al, 2006a)
∞ f
∫
α λ = α1,λ + π Qa ,λ a 2 N ( a )da = α1,λ + 0 .75 v Q a ,λ (II.95)
0 a32
∞ f
∫
σ λ = π Qs, λ a 2 N ( a )da = 0 .75 v Q s,λ
0 a32
(II.96)
avec :
107
• N(a) da le nombre de particule par unité de volume de rayon a compris dans

l’intervalle a et a + da . Le nombre total de particules par unité de volume est : (Modest,
1993)
∞
Nt = ∫0 N (a ) da (II.97)
La quantité N (a ) est usuellement appelée distribution de taille des particules.
• f v la fraction volumique des particules, qui est reliée à la distribution de taille par :
∞ 4π
3
fv = ∫0
a 3 N ( a ) da (II.98)
• a32 le rayon de moment d’ordre 32 , attribué usuellement pour la polydispersion de
particules dont leur paramètre de taille x = 2 πa / λ est plus grand que l’unité ( x > 1) :
(Brewster, 1992, Modest, 1993)
∞
a32 =
∫0
a 3 N ( a ) da
(II.99)
∞
∫0 a 2 N (a ) da
• Q s ,λ et Q a ,λ sont respectivement le facteur d’efficacité moyen de diffusion et
d’absorption des particules définis par : (Brewster, 1992, Modest, 1993)
∞ ∞
Q s, λ
∫
= 0
Qs, λ a 2 N ( a )da
et Q a,λ =
∫0
Qa , λ a 2 N ( a )da
(II.100)
∞ ∞
∫0 a 2 N ( a )da ∫0 a 2 N (a )da
Dans (II.100), Q s ,λ et Qa ,λ sont respectivement le facteur d’efficacité de diffusion et
d’absorption d’une particule de rayon a situé dans le milieu environnant. Dans les relations
(II.99), (II.100) (II.104) et (II.106), on peut remplacer N (a ) par une distribution de taille
normalisée, n(a ) , souvent accessible expérimentalement (Dombrovsky et al. 2005,
Dombrovsky et al. 2006b) et qui vérifie :
∞
∫0 n(a) da = 1 (II.101)
• α1,λ le coefficient d’absorption du milieu hôte avec du vide à la place des particules.
Dans la littérature, deux formulations de α1,λ sont utilisées à savoir : (Brewster, 1992,
Fedorov et Viskanta, 1999, Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al, 2006a)
α1,λ = α0,λ ( 1 − f v ) (II.102)
∞ f
0 ∫
α1, λ = α0, λ − π Qm,λ a 2 N ( a )da = α0 − 0 .75 v Q m, λ (II.103)
a32
où α 0,λ = 4πκ 0 / λ est le coefficient d’absorption du milieu hôte en l’absence des particules
dans lequel κ 0 désigne la partie imaginaire de l’indice complexe de réfraction du milieu hôte
, m0 = n0 + jκ 0 . Qm ,λ est le facteur d’efficacité d’absorption d’une sphère de rayon a
placée dans le milieu hôte et ayant les mêmes indices optiques que ce dernier, aussi appelé
facteur d’absorption propre. Q m ,λ est le facteur d’efficacité moyen d’absorption propre, lié à
Qm ,λ par :
108
Q m, λ =
∫0
Qm,λ a 2 N ( a )da
(II.104)
∞
∫0 a 2 N (a )da
Notons que contrairement à la formulation (II.102), le coefficient d’absorption de la matrice
dans (II.103) peut dépendre de la taille et de la forme des particules.
La fonction de phase de diffusion, Φ (Θ) , du milieu homogène équivalent est donnée
par : (Brewster, 1992, Modest, 1993)
π ∞ f
Φ λ ( Θ) = ∫
σλ 0
Qs,λ φ λ ( Θ)a 2 N ( a )da = 0.75 v φ λ ( Θ) (II.105)
σ λ a32
avec :
• φλ (Θ) la fonction de phase de diffusion d’une particule de rayon a dans laquelle Θ
se réfère à l’angle entre la direction du rayonnement incident et diffusé ;
• φ λ ( Θ) une fonction de phase de diffusion moyenne définie par :
∞
φ λ ( Θ) =
∫0
Qs,λ φλ ( Θ)a 2 N ( a )da
(II.106)
∞
∫0 a 2 N (a )da
Dans le calcul de transfert radiatif, l’évaluation des paramètres moyens (II.100), (II.104)
et (II.106) pour chaque longueur d’onde augmente considérablement le temps de calcul. Pour
les particules optiquement larges ( x >> 1 ), les paramètres radiatifs sont indépendants de la
taille des particules, alors les paramètres moyens sont remplacés par des paramètres calculés
avec le rayon moyen a32 . Dans ce cas, le calcul des propriétés radiatives sont données par :
f
α λ = α1, λ + 0 .75 v Qa , λ ( a32 ) (II.107)
a32
f
avec α1 = α0 − 0 .75 v Qm,λ ( a32 ) ou α1 = α0 (1 − f v )
a32
f
σ λ = 0 .75 v Qs,λ ( a32 ) (II.108)
a32
Φ λ (Θ ) = φλ ( a32 , Θ) (II.109)
Pour les particules dans un milieu environnant non absorbant, cette simplification est bien
admise (Mischenko et al., 2002). Quand n’est il pour les particules dans un environnement
absorbant ? Nous portons une attention particulière à cette question dans le chapitre II.4.
Dans la suite l’indice λ spécifiant les grandeurs spectrales est omis pour alléger les
écritures.
Il existe différentes théories (basée sur la théorie indépendante) permettant de calculer

les facteurs d’efficacités Q s , Qa , Qm , et la fonction de phase de diffusion φλ . Le choix de
la théorie appropriée dépend de la valeur du paramètre de taille x et celle d’un indice optique
relatif m = m1 / m0 où m1 = n1 + jκ1 est l’indice optique de la particule. En effet, (Van der
Hulst, 1981, Brewster, 1992, Modest, 1993)
• Pour x << 1 et x|m − 1 | << 1 : c’est la théorie de Rayleigh ;
• Pour x >> 1 et x|m − 1 | >> 1 : c’est la théorie de l’optique géométrique et de la
diffraction ;
• Pour |m − 1 | << 1 et x|m − 1 | << 1 : c’est la théorie de Rayleigh-Gans ;
109
• Pour x >> 1 et x|m − 1 | << 1 : c’est la théorie de la diffraction anormale ;

• Pour x et m arbitraire : c’est la théorie de Mie.
Les quatre premières théories sont des solutions limites de la théorie de Mie. Comme nous
constatons, elles ne sont valables que pour une plage bien définie de valeur de x et de m .
Dans la littérature, peu de travaux concernent les propriétés radiatives des particules
dans un milieu environnant absorbant. Fedorov et Viskanta (1999) ont utilisé la théorie de la
diffraction anormale pour déterminer les facteurs d’efficacités et la fonction de phase des
bulles dans du bain de verre. Le choix de cette théorie a été basé sur le faite que les particules
sont optiquement large ( x >> 1 ) et que x|m1 − 1 | << 1 où m1 est l’indice optique des bulles.
Pilon et Viskanta (2002) ont étudié l’influence de la distribution de taille et de la porosité sur
les propriétés radiatives de mousse de verre en utilisant l’approche proposée par Fedorov et
Viskanta. L’approche proposée par Fedorov et Viskanta ne satisfait pas la condition de
validité de la diffraction anormale car on doit utiliser l’indice optique relatif m au lieu de
l’indice optique des bulles. Au lieu de l’approche proposé par Fedorov et Viskanta,
Dombrovsky (2004) a suggéré l’utilisation de la théorie de Mie en utilisant l’indice optique
relatif m pour prédire les propriétés radiatives d’une bulle dans du liquide semi-transparent.
Mundy et al. (1974) et Bohren et Gilra (1979) ont analysé l’influence de l’absorption du
milieu environnant sur les propriétés radiatives d’une particule. Mundy et al. (1974) et Chylek
(1977) ont proposé un modèle de prédiction des propriétés radiatives en utilisant la même
approche que celle de Gustave Mie, c’est à dire la résolution des équations de Maxwell en
zone lointaine des champs électromagnétiques diffusés mais en tenant compte du caractère
absorbant du milieu environnant. De plus, ils ont utilisé l’intensité réelle incidente, notée par
la suite par I r , pour définir les facteurs d’efficacités au lieu de l’intensité incidente au centre
de la particule mesurée en son absence, notée par la suite par I 0 . Ce modèle est appelé par la
suite par approche en champ lointain (ACL). Dans le même objectif, Lebedev et al. (1999),
Sudiarta et Chylek (2001), Fu et Sun (2001) ont proposé des approches alternatives à l’ACL
qui consiste à résoudre les équations de Maxwell et les vecteurs de Poynting sur toute la
surface de la particule. Ces modèles seront appelés approche en champ proche (ACP). Les
modèles ACP se diffèrent par le choix de l’intensité incidente pour définir les facteurs
d’efficacités : Lebedev et al. (1999) ont gardé l’utilisation de la définition de l’intensité
incidente conventionnelle, c’est à dire l’intensité I 0 , tandis que Sudiarta et Chylek (2001) et
Fu et Sun (2001) ont suggéré l’utilisation de l’intensité réelle incidente I r . Récemment, Yang
et al. (2002) ont fait une étude comparative sur les propriétés radiatives d’une particule issue
du modèle ACL et ACP. Ils ont suggéré l’utilisation du modèle ACL mais en définissant les
facteurs d’efficacités avec l’intensité I 0 afin de préserver la définition conventionnelle des
propriétés radiatives.
L’une des approches permettant d’affranchir l’utilisation de la théorie
électromagnétique appliquée à une particule (TCM, ACL, et ACP) pour calculer le coefficient
d’extinction est le théorème optique introduit par Van der Hulst (Van der Hulst, 1981). Dans
le cas où les particules seraient contenues dans un milieu absorbant, Bohren et Gilra (1979)
ont étendu cette théorie afin de modéliser le facteur d’efficacité d’extinction du milieu
homogène associé.
Dans cette étude le cas d’une particule sphérique creuse ou pleine est étudié. D’abord,
nous récapitulons la théorie classique de Mie appliquée au cas d’une particule dans un milieu
non absorbant. Ensuite, nous détaillons les modèles ACP et ACL dans le cas d’une particule
localisé dans un milieu absorbant. Les questions et les doutes inhérents à ces deux approches
110
sont évoqués un à un. Enfin, une étude paramétrique et comparative entre ces trois approches
est effectuée.
II.2.2.1. Théorie classique de Mie (TCM)

La théorie classique de Mie consiste à résoudre les équations de Maxwell et les intégrales du
vecteur de Poynting associé au flux incident, flux diffusé, et flux total au niveau d’une
particule. Dans la suite, nous définissons les différents champs électromagnétiques
caractérisant la propagation des ondes à l’intérieur et à l’extérieur de la particule. Le milieu
environnant la particule est supposée non absorbante.
o Champs électromagnétiques incidents, diffusés et totaux
Considérons la configuration illustrée par la figure (II.24). La particule est placée dans un
milieu d’indice optique réel n0 (car le milieu environnant est non absorbant). La particule
contient un noyau ayant un rayon a 2 et un indice optique complexe m2 = n2 + jκ 2 , la paroi
couvrant le noyau a une épaisseur constante égale à a1 − a 2 où a1 est le rayon externe de la
particule. m1 est l’indice optique complexe de la couche externe du noyau. Une onde
monochromatique plane de polarisation transversale est incidente sur la particule. L’onde
G G
incidente associée aux champs électrique Ei et magnétique incidents H i se dirigent suivant
G
la direction z . Dans le milieu environnant, l’onde incidente est gouvernée par :
G G
Ei = x E0 exp[ jq0 z ] (II.110)
et
G G G G
H i = ( µω ) q0 ∧ Ei = y ( µω ) −1 q0 E0 exp[ jq0 z ]
−1 (II.111)
où E0 est l’amplitude de l’onde à l’origine du système des coordonnées, c’est à dire au centre
G
de la particule. z la coordonnée spatiale de l’onde suivant la direction z ; µ est la
G
perméabilité magnétique qui est supposée identique pour les trois milieux ; ω et q0 sont
respectivement la fréquence angulaire et le vecteur d’onde dans le milieu hôte d’indice
optique réel n0 tel que :
G G
q0 = q0 z (II.112)
avec q0 = 2πn0 / λ .
G
Dans les équations (II.110) et (II.111), le champ électrique est polarisé suivant x tandis
G
que le champ magnétique suivant y .
111
Figure II.24 : Configuration d’une particule illuminée par une onde plane électromagnétique
G G
Nous désignons par E s et H s les champs électrique et magnétique associés à l’onde
G G
diffusée. Les champs totaux en dehors de la particule, Et et H t sont respectivement obtenus
par une superposition linéaire du champ incident et du champ diffusé par la particule :
G G G
E t = Ei + E s (II.113)
et
G G G
Ht = Hi + H s (II.114)
Le taux d’énergie diffusée par la particule sur une surface sphérique imaginaire A
contenant la particule est déterminé par l’intégral du vecteur de Poynting des champs diffusés
sur A :
1 ⎛ G G ⎞
∫[ ] G
Ws = Re⎜ E s ∧ H s* ⋅ er dA ⎟ (II.115)
2 ⎜ ⎟
⎝A ⎠
où A est la surface de la sphère imaginaire, de rayon r , contenant la particule ( r ≥ r1 ) et
G
ayant le même centre que la particule ; er un vecteur normal sortant à la surface de la
particule. dA est une surface élémentaire de A définie par :
dA = r 2 sin θdθdϕ (II.116)
Re et * spécifient respectivement la partie réelle et l’opérateur conjugué d’une grandeur
complexe.
Le taux d’énergie nette à travers la surface imaginaire A donne le taux d’énergie
absorbée dans la particule et dans le volume entre la particule et la surface A . Il est calculé
par l’intégral du vecteur de Poynting des champs totaux sur toute la surface A :
1 ⎛ G G G ⎞
2 ⎜ ∫[ ]
Wa = − Re⎜ Et ∧ H t* ⋅ er dA ⎟
⎟
(II.117)
⎝A ⎠
112
G G
Le signe (−) veut dire que la direction du vecteur de Poynting ( Et ∧ H t* ) / 2 est opposée à
G G G
celle de la normale sortante er . En utilisant les expressions de Et et H t selon les relations
(II.113) et (II.114), le taux d’énergie absorbée devient :
1 ⎛ G G G G G G G G G ⎞
∫[ ]
Wa = − Re⎜ Ei ∧ H i* + E s ∧ H s* + Ei ∧ H s* + E s ∧ H i* ⋅ er dA ⎟ (II.118)
2 ⎜ ⎟
⎝A ⎠
En absence de la particule, l’énergie incidente est absorbée dans le milieu hôte
sphérique de surface A d’un taux d’énergie Wm :
1 ⎛ G G G ⎞
2 ⎜ ∫[ ]
Wm = − Re⎜ Ei ∧ H i* ⋅ er dA ⎟
⎟
(II.119)
⎝A ⎠
On définit le taux d’énergie d’extinction à travers la sphère imaginaire A comme étant
la différence entre le taux d’énergie perdue (absorbée et diffusée) par la particule et le volume
entre la particule et la surface A et le taux d’énergie perdue par le volume de surface A ,
rempli du milieu hôte : (Bohren et Huffamn, 1983, Lebedev et al., 1999, Mischenko et al.,
2002)
We = Wa + Ws − Wm (II.120)
En introduisant l’expression respective de Wa , Ws et Wm dans (II. 120), le taux d’énergie
d’extinction est alors donné par :
1 ⎛ G G G G G ⎞
2 ⎜ ∫[ ]
We = − Re⎜ Ei ∧ H s* + E s ∧ H i* ⋅ er dA ⎟
⎟
(II.121)
⎝A ⎠
Comme le milieu environnant est non absorbant, Wm = 0 ; les taux d’énergie Wa , Ws
et We deviennent respectivement les taux d’énergie absorbée, diffusée et totalement perdue
par la particule. Le taux d’énergie d’extinction se réduit à :
We = Wa + Ws (II.122)
La particule étant sphérique, il est plus avantageux de résoudre le problème en

coordonnées sphériques. Dans ce système de coordonnée, les champs électriques et
G G G G G G
magnétiques incidents ( Ei et H i ), diffusés ( E s et H s ) et totaux ( Et et H t ) sont de la
forme :
G G G G
E = Eθ ⋅ eθ + Eϕ ⋅ eϕ + E r ⋅ er (II.123)
G G G G
H = Hθ ⋅ eθ + Hϕ ⋅ eϕ + H r ⋅ er (II.124)
G G
avec eθ et eϕ deux vecteurs unitaires tangentiels à la surface de la particule et orthogonaux
G G G
entre eux (cf. figure II.24). X θ , X ϕ et X r les composantes du champ X ( = E ou H ) ,
G G G
suivant les axes eθ , eϕ et er respectivement.
Il est bien connu que toute fonction qui satisfait l’équation d’onde en coordonnées
sphériques peut être étendue comme une série infinie de fonctions harmoniques sphériques
(Bohren et Huffman, 1983). C’est le cas des champs électriques et magnétiques incidents,
diffusés et totaux de la forme (II.123) et (II.124).
Pour calculer les taux d’énergie diffusée, absorbée et d’extinction par la particule, seules
G G
les composantes transversales des champs E et H sont nécessaires car au niveau de la
113
G G
surface A , les ondes sont quasi-transversales, c’est à dire E ⋅ er ≈ 0 (Bohren et Huffman,
1983, Mischenko et al., 2002).
L’expression des champs en série de fonctions harmoniques sphériques sont donnés
annexe A. Par la suite, nous présentons directement les résultats issus de la théorie classique
de Mie, basés sur l’approximation en champ lointain.
• Pour calculer les intégrales du vecteur de Poynting, Mie (1908) a appliqué
l’approximation en champ lointain, c’est à dire ρ = q0 r >> 1 . Dans ce cas, la fonction de
Ricatti-Bessel ξ n ( ρ ) = ρ [ jn ( ρ ) + j y n ( ρ )] a la forme asymptotique : (Kerker, 1969, Bohren
et Huffman, 1983)
ξ n ( ρ ) = ( j ) n +1 exp(− jρ ) pour ρ → ∞ (II.125)
ainsi
dξ ( ρ )
ξ n' ( ρ ) = n = − jξ n ( ρ ) pour ρ → ∞ (II.126)
dρ
où jn ( ρ ) = π /(2 ρ ) J n +1 / 2 ( ρ ) et y n ( ρ ) = π /(2 ρ )Yn +1 / 2 ( ρ ) sont respectivement les
fonctions sphériques de Bessel de première et de seconde espèces dans lesquelles J n +1 / 2 et
Yn +1 / 2 sont les fonctions de Bessel de première et de seconde espèces.
Cette approximation néglige les ondes de surfaces qui s’atténuent beaucoup plus vite que les
ondes progressives et donc indétectable avec les systèmes d’acquisitions conventionnels. En
introduisant les approximations (II.125) et (II.126) dans les relations (A.6) et (A.7) données
en annexe A, les composantes transversales du champs électrique sont données par :
j exp( jq0 r )
E sθ = cos ϕ E0 S 2 (θ ) (II.127)
q0 r
j exp( jq0 r )
E sϕ = − sin ϕ E0 S1 (θ ) (II.128)
q0 r
où S1 et S 2 sont appelées fonctions d’amplitudes, définies par : (Bohren et Huffamn, 1983)
∞
2n + 1
S1 (θ ) = ∑ n(n + 1) [anπ n +bn ϑn ] (II.129)
n =1
∞
2n + 1
S 2 (θ ) = ∑ n(n + 1) [anϑn + bnπ n ] (II.130)
n =1
π n = π n (cos θ ) et ϑn = ϑn (cos θ ) sont des fonctions angulaires reliées au polynôme de
Legendre d’ordre 1, Pn1 , par :
π n = Pn1 / sin θ et ϑn = dPn1 / dθ (II.131)
θ est l’angle entre la direction du champ incident et celui diffusé. Les coefficients an et bn
dans (II.129) et (II.130) sont appelés coefficients de Mie, leur dérivation ainsi que leurs
expressions sont données en annexe A.
En appliquant les mêmes approximations aux composantes transversales du champ
magnétique diffusé, données par les relations (A.8) et (A.9) en annexe A, nous obtenons les
relations suivantes :
q
H sϕ = − 0 E sθ (II.132)
µ0ω
q0
H sθ = E sϕ (II.133)
µ0ω
114
Maintenant, nous pouvons donner l’expression due la composante radial du vecteur de

G
Poynting du rayonnement diffusé, S s , en fonction des composantes des champs diffusés :
G G G
1
( 1
) ( G
S s = Re E s ∧ H s* = Re E sθ . H s*ϕ − E sϕ . H s*θ ⋅ er
2 2
)
1 ⎛ 2 ⎞ G
Re⎜ q0* ⎡⎢ E sθ + E sϕ ⎤⎥ ⎟ ⋅ er
2
= (II.134)
2 µ0ω ⎝ ⎣ ⎦⎠
q 2 G
= 0 Re ⎡⎢ E sθ + E sϕ ⎤⎥ ⋅ er
2
2 µ0ω ⎣ ⎦
G
L’intégrale de S s sur toute la surface de la sphère imaginaire A a été donné par Mie (1908)
et le résultat est bien connu. Cependant, nous préférons donner quelques détails qui nous
seront utiles pour la définition de la fonction de phase.
En utilisant les propriétés des grandeurs complexes :
( A ⋅ B) / D = ( A ⋅ B ) / D
et
exp( − jq0 r ) = 1 puisque q0 r est réel
Nous obtenons :
G 1 E0 2 ⎛ 2 2 G
sin ϕ S1 + cos 2 ϕ S 2 ⎞⎟ ⋅ er
2
Ss = ⋅⎜ (II.135)
2 µ0ω q0 r 2 ⎝ ⎠
Le taux d’énergie diffusée est alors donné par :
2π π G G 2π π
WsM =
0 ∫ ∫
0
S s ⋅ er r 2 sin θdθdϕ =
0 0 ∫ ∫
S s r 2 sin θdθdϕ (II.136)
G
avec S s = S s
2
E0 2π π
⎛⎜ sin 2 ϕ S 2
+ cos 2 ϕ S 2 ⎞⎟ sin θdθdϕ (II.137)
2
WsM =
2 µω q0 ∫0 ∫0 ⎝ 1
⎠
2π 2π
Sachant que ∫0 sin 2 ϕdϕ = ∫0 cos 2 ϕdϕ =π , nous avons :
2
π E0 π
⎛⎜ S 2 + S 2 ⎞⎟ sin θdθ
WsM = ∫
2 µω q0 0 ⎝
1 2
⎠
(II.138)
De plus,
π ∞
∫0 ⎝
1 2
⎠ ⎝ n ∑
⎛⎜ S 2 + S 2 ⎞⎟ sin θdθ = 2 ( 2n + 1)⎛⎜ a 2 + b 2 ⎞⎟
n
⎠
(II.139)
n =1
Il vient :
2 ∞
π E0
WsM =
µω q0 ∑ (2n + 1)⎛⎜⎝ an 2 + bn 2 ⎞⎟⎠ (II.140)
n =1
L’intensité incidente à l’origine du système de coordonnées en fonction de l’amplitude du
champ électrique incident vaut :
G 1 G G q 2
I 0 = Si = Re ( Ei ∧ H i* ) = 0 E0 (II.141)
2 2 µω
Finalement le taux d’énergie diffusé est :
115
∞
2πI 0
WsM =
2 ∑
q0 n =1
( 2n + 1) ⎛⎜ a n + bn ⎞⎟
⎝
2 2
⎠
(II.142)
• Pour calculer le taux d’énergie d’extinction, on applique l’expansion des

fonctions de Bessel ψ ( ρ ) et sa dérivée ψ ' ( ρ ) quand ρ → ∞ (approximation en
champ lointain) :
⎛ n + 1⎞
ψ n ( ρ ) = ( − j ) n cos⎜ ρ − π ⎟ (II.143)
⎝ 2 ⎠
⎛ n + 1⎞
ψ n' ( ρ ) = ( − j ) n sin⎜ ρ − π ⎟ (II.144)
⎝ 2 ⎠
avec ρ = q0 r . En introduisant (II.143) et (II.144) dans les relations (A.2) et (A.3) données en
annexe A, nous obtenons :
∞
cos ϕ
Eiθ = j ∑ [
2q0 r n =1
En ( −1) n +1 e jρ (π n − ϑn ) + e − jρ (π n + ϑn ) ]
(II.145)
µω
= H iθ
q0 tan ϕ
[ ]
∞
sin ϕ
Eiϕ = j ∑
2q0 r n =1
En (− 1)n +1 e jρ (π n − ϑn ) − e − jρ (π n + ϑn )
(II.146)
µω tan ϕ
=− H iϕ
q0
Le calcul de l’intégrale (II.121) a été effectué par Mie (1908). Le résultat final est :
(Kerker, 1969, Bohren et Huffman, 1983)
∞
2πI 0
M
We =
q02 n =1
∑
( 2n + 1) Re( a n + bn ) (II.147)
• Quant au taux d’énergie absorbée par la particule, il est défini par la relation
(II.118). Cependant, il est plus pratique de se servir du bilan d’énergie (Eq. II.122) en
milieu hôte non absorbant :
WaM = WeM − WsM (II.148)
o Sections efficaces et facteurs d’efficacités

La section efficace est une grandeur physique correspondant à la probabilité
d'interaction d’un faisceau d’ondes incidentes avec un objet cible. Si on s’intéresse au flux
diffusé par l’objet cible, on parle alors de section efficace de diffusion, si on s’intéresse au
flux d’énergie absorbée, on parle de section efficace d’absorption, et ainsi de suite.
La section efficace associée à une particule est définie par : (Bohren et Huffman, 1983)
W
Ck = k avec k = a, s, e (II.149)
Ii
où I i est l’intensité incidente sur la particule ; Wk le taux d’énergie absorbée ( k = a ) ,
diffusée ( k = s ) , ou d’extinction ( k = e) .
L’intensité incidente sur la particule est uniforme sur toute la surface de la particule (le
milieu environnant étant non absorbant). Elle est égale à l’intensité incidente à l’origine du
système de coordonnées en absence de la particule (équation II.141), c’est à dire :
116
Ii = I0 (II.150)
Par conséquent, dans le cas d’un milieu hôte non absorbant, les différentes sections efficaces
sont données par :
W
Ck = k avec k = a, s, e (II.151)
I0
Le facteur d’efficacité est défini comme étant le rapport entre la section efficace et la
section de la particule projetée perpendiculairement à la direction du flux incident (Bohren et
Huffman, 1983) :
C
Qk = k avec k = a, s, e (II.152)
πa12
En introduisant les relations (II.142), (II.147) et (II.148) dans la définition (II.152), nous
obtenons :
• Le facteur d’efficacité de diffusion de la particule :
∞
2
QsM =
(n0 x )2
∑ ( 2n + 1) ⎛⎜ an + bn ⎞⎟
⎝
2 2
⎠
(II.153)
n=1
avec x = 2πa1 / λ .
• Le facteur d’efficacité d’extinction de la particule :
∞
2
QeM = ∑ (2n + 1) Re(an + bn )
(n0 x )2 n=1
(II.154)
• Le facteur d’efficacité d’absorption de la particule :

QaM = QeM − Q sM (II.155)
o Fonction de phase et facteur d’asymétrie

La fonction de phase est définie comme le rapport entre le flux diffusé dans une
direction donnée d’angles θ et ϕ par unité d’angle solide, dWs (θ , ϕ ) = S s r 2 , et le flux
diffusé s’il est réparti de façon isotrope : (Hottel et Saroffim, 1967, Siegl et Howell, 1981)
dWs (θ , ϕ )
φ (θ , ϕ ) = (II.156)
1
∫
4π 4π
dWs (θ , ϕ )dΩ
avec dΩ = sin θdθdϕ et ∫4π dWs (θ , ϕ )dΩ = WsM . Pour les particules sphériques, la fonction
de phase est indépendante de l’angle azimut ϕ mais dépend seulement de l’angle polaire θ .
En moyennant dWs sur toutes les directions azimutales ( ϕ allant de 0 à 2π ), nous obtenons
la fonction de phase d’une particule sphérique :
1 2π
φ (θ ) = 2π 0
∫
dWs (θ , ϕ )dϕ
1
Ws
4π
(II.157)
2 2
S1 + S 2
=
∞
∑ ( 2n + 1) ⎛⎜ an + bn ⎞⎟
⎝
2 2
⎠
n =1
117
2π πI 0 ⎛ 2
⎜ S1 + S 2 ⎞⎟ .
2
où on a utilisé ∫0 S s (θ , ϕ ) r 2 dϕ =
q0 ⎝
2 ⎠
Comme nous avons mentionné au début de ce chapitre, le comportement de diffusion de
la particule est indiqué par le facteur d’asymétrie. Ce dernier est défini comme le cosinus
moyenné sur tout l’espace sphérique ( 4π sr ) , pondéré par la fonction de phase. En appliquant
cette définition, en utilisant (II.157) et en tenant compte des identités remarquables
concernant les polynômes de Legendre (Bohren et Huffman, 1983), on peut montrer que :
g= ∫4π φ (θ ) cosθ dΩ
∞
∑ Re [(n 2 − 1) (an −1an + bn −1bn ) / n]+ (2n − 1 ) /(1 − 1/ n) Re (an −1bn −1 ) (II.158)
= n=1
∞
1
∑
2 n =1
( 2 p + 1)⎛⎜ a n + bn ⎞⎟
⎝
2 2
⎠
II.2.2.2. Approche en champ proche (ACP)

Un milieu environnant absorbant est caractérisé par un indice optique complexe défini par :
m0 = n0 + jκ 0 . Quand une onde électromagnétique se propage dans ce milieu, sa phase est
affectée par l’indice de réfraction n0 tandis que son amplitude est atténué exponentiellement
dépendant de la valeur de l’indice d’absorption κ 0 . Les relations gouvernant la propagation
de l’onde en milieu absorbant sont formellement similaires à celles du cas non absorbant
(II.110) à (II.111) sauf qu’à la place de l’indice optique réel n0 , on introduit l’indice
complexe m0 . La même configuration utilisée dans la théorie de Mie est adoptée par la suite.
Comme nous l’avons déjà évoqué auparavant, l’approche en champ proche consiste à
effectuer le calcul des intégrales du vecteur de Poynting sur toute la surface de la particule. A
partir des équations (II.115), (II.118) et (II.121), les intégrales du vecteur de Poynting en
fonction des composantes transversales des champs diffusés, incidents, et totaux, sur toute la
surface de la particule de rayon a1 s’écrivent :
1 2π π / 2
WsP = ∫ ∫
2 0 π
Re( E sθ . H s*ϕ − E sϕ . H s*θ ) a12 sin θdθdϕ (II.159)
∫ ∫ [
1 2π π
WaP = − Re ( Eiθ . H i*ϕ − Eiϕ . H i*θ ) + ( E sθ . H s*ϕ − E sϕ . H s*θ )
2 0 0 (II.160)
]
+ ( Eiθ . H s*ϕ − Eiϕ . H s*θ ) + ( E sθ . H i*ϕ − E sϕ .H i*θ ) a12 sin θdθdϕ
WeP = −
1 2π π
2 0 0∫ ∫ [
Re ( Eiθ .H s*ϕ − Eiϕ . H s*θ )
(II.161)
+ ( E sθ . H i*ϕ − E sϕ . H i*θ ) ] a12 sin θdθdϕ
Comme le milieu environnant est absorbant, il est d’intérêt de parler de taux d’énergie
d’absorption propre et de taux d’énergie d’interception. Le taux d’énergie d’absorption propre
comme nous l’avons déjà défini auparavant se réfère au taux d’énergie absorbée par la
particule si elle est remplie du milieu environnant :
1 2π π
WmP = −
2 0 0 ∫ ∫
Re( Eiθ . H i*ϕ − Eiϕ . H i*θ ) a12 sin θdθdϕ (II.162)
118
Le taux d’interception de la particule est défini comme étant l’énergie incidente

interceptée par la particule et qui diffère du taux d’énergie d’absorption propre par la surface
d’interception qui est l’hémisphère illuminé de la particule :
1 2π π
WiP = −
2 0 π /2 ∫ ∫
Re( Eiθ . H i*ϕ − Eiϕ . H i*θ ) a12 sin θdθdϕ (II.163)
Le calcul de ces intégrales nécessite des manipulations mathématiques assez
fastidieuses. Par la suite, nous nous contentons de donner les résultats finaux. Ces résultats
sont similaires à ceux reportés dans la littérature :
• Taux d’énergie diffusée : (Sudiarta et Chylek, 2001, Yang et al.,2002, et Sun et
al., 2004)
( [ ])
∞
2πI0
WsP =
Re(m0 ) q0 2 n=1 ∑
(2n + 1) Re j m0* − |an | 2ξn' ( ρ )ξn* ( ρ ) + |bn | 2ξn ( ρ )ξn'* ( ρ ) (II.164)
avec q0 = 2πm0 / λ
• Taux d’énergie absorbée : (Sudiarta et Chylek, 2001 et Yang et al, 2002.)
( [
∞
2πI 0
WaP =
Re( m0 ) q0 2 n=1 ∑
( 2n + 1) Re j m0* ψ n*ψ n' − ψ n'*ψ n + bnψ n'*ξ n
(II.165)
+ bn*ψ nξ n'* − a nψ n*ξ n' − a n*ψ n' ξ n* + |a n |2 ξ n' ξ n* − |bn |2 ξ n ξ n'* ])
• Taux d’énergie d’extinction : (Lebedev et al., 1999)
∞
WeP =
2πI0
Re(m0 ) q0 2 n=1
[
(2n + 1) ( Re(m0 ) Re(an + bn ) ⋅ Im(ξnψ n'* − ξn' ψ n* ) − Im(an + bn ) ⋅ Re(ξnψ n'* − ξn' ψ n* )
∑ ]
[
− Im(m0 ) ⋅ Re(an − bn ) ⋅ Re(ξnψ n'* + ξn' ψ n* ) − ⋅ Im(an − bn ) ⋅ Im(ξnψ n'* + ξn' ψ n* ) )]
(II.166)
P
Le taux d’énergie d’extinction We ici définie satisfait le bilan d’énergie (équation (II.120)).
Il est différent de celui dérivé par Sudiarta et Chylek (2001) qui considère que l’extinction est
seulement due à l’absorption et la diffusion de la particule comme c’est le cas dans la théorie
de Mie (Eq. II.122).
• Taux d’énergie absorbée si la particule est remplie du milieu hôte est : (Lebedev
et al.,1999)
∞
4πI 0
P
Wm =
q0 2 n=1 ∑
( 2n + 1) Im (ψ nψ n'* ) (II.167)
II.2.2.3. Approche en champ lointain (ACL)

Cette approche est identique à celle développé par Mie (1908) sauf que l’indice complexe du
milieu environnant m0 est introduit dans les relations de la théorie Mie à la place de n0 .
Notons que l’indice optique complexe m0 interviendra non seulement dans le vecteur d’onde
complexe q0 = 2πm0 / λ dans (II.142) pour le taux d’énergie diffusée et dans (Eq. II.147)
pour le taux d’énergie d’extinction, mais aussi dans les coefficients an et bn et dans les
fonctions d’amplitudes S1 et S 2 par l’intermédiaires des différentes fonctions de Bessel.
Ainsi, les relations gouvernant la diffusion en champ lointain restent formellement
identiques à celles de la théorie de Mie sauf pour la relation suivante :
exp( −iρ ) = exp[Im( ρ )] car ρ = q0 r est maintenant une grandeur
complexe.
119
Par rapport à la relation (II.142), le taux d’énergie diffusée selon l’ACL fait apparaître
ce terme exponentiel qui d’écrit l’atténuation de l’onde diffusée le long de son parcours du
centre de la particule vers la zone lointaine :
∞
[
2πI 0 exp − 2 Im(q0 r ) ]
L
Ws =
q0 2 ∑
( 2n + 1) ⎛⎜ an + bn ⎞⎟
⎝
2 2
⎠
(II.168)
n =1
Le même facteur [− 2 Im(q0 r )] apparaît pour le taux d’énergie d’extinction dérivé de
l’ACL par rapport à la théorie de Mie. En effet,
∞
[
2πI 0 exp − 2 Im( q0 r ) ]
L
We =
q0 2 ∑
( 2n + 1) Re ( a n + bn ) (II.169)
n =1
Les relations (II.168) et (II.169) donnent respectivement le taux d’énergie diffusée et
d’extinction sur une sphère imaginaire de rayon r centré autour de la particule tel que
q0 r → ∞ . Ces flux d’énergie sont non seulement fonction de l’indice optique du milieu
environnant, m0 , mais aussi de la taille de la zone en champ lointain, r . Pour déterminer le
taux d’énergie de la particule indépendamment de la distance de la zone lointaine, il est plus
astucieux de rapporter les flux d’énergie en champ lointain vers la surface de la particule.
C’est à dire :
∞
[
2πI 0 exp − 2 Im( q0 a1 ) ]
L
Ws ( a1 ) =
q0 2 ∑
( 2n + 1) ⎛⎜ a n + bn ⎞⎟
⎝
2 2
⎠
(II.170)
n =1
∞
[
2πI 0 exp − 2 Im(q0 a1 ) ]
WeL ( r1 ) =
q0 2 ∑
( 2n + 1) Re ( a n + bn ) (II.171)
n =1
Cette transformation suppose que l’onde diffusée est seulement atténuée de façon
exponentielle de la surface de la particule jusqu’à la zone lointaine. Cette hypothèse est
justifiée pour les ondes incohérentes par le faite que dans la formulation du transfert radiatif,
l’atténuation du rayonnement considéré incohérent suit la loi exponentielle.
Le taux d’énergie absorbée ne peut pas être déduit seulement par la connaissance du
taux d’énergie diffusé et d’extinction car il satisfait le bilan d’énergie appliqué à la surface de
la particule :
WaL ( a1 ) = WeL ( a1 ) − WsL ( a1 ) + WmL ( a1 ) , (II.172)
Le calcul de WaL ( a1 ) et WmL ( a1 ) peut se faire en champ proche sans aucune approximation,
c’est à dire par (II.165) et (II.167).
o Sections efficaces et facteurs d’efficacités dans le cas du milieu hôte absorbant

La section efficace étant une grandeur physique, sa définition reste la même que le milieu
hôte soit absorbant ou pas. Cependant, quand le milieu environnant est absorbant, l’intensité
incidente sur la particule n’est plus uniforme. Elle varie d’un point à un autre sur toute la
surface illuminée de la particule : on parle alors d’intensité locale. L’intensité locale dépend
de la taille de la particule et de l’indice d’absorption du milieu hôte selon la relation (II.110) :
I i ( z ) ~ I 0 exp(α 0 z ) (II.173)
Pour surmonter ce problème, Mundy et al. (1974) et Chylek (1977) ont introduit la notion
d’intensité réelle qui est la moyenne de l’intensité incidente sur la particule. D’après la
définition de l’intensité, elle est égale au flux incident, Wi (c’est à dire au flux d’énergie
interceptée par la particule, équation (II. 163)), divisé par la surface interéceptrice, πa12 .
120
⎛ exp(α 0 a1 )(α 0 a1 − 1) + 1 ⎞
Wi = 2πa12 I 0 ⎜⎜ ⎟⎟ (II.174)
⎝ (α 0 a1 ) 2 ⎠
où α 0 = 4πκ 0 / λ est le coefficient d’absorption du milieu hôte.
L’intensité réelle incidente vaut alors :
⎛ exp( a0 / 2)( a0 / 2 − 1) + 1 ⎞
I r = 8I 0 ⎜ ⎟ (II.175)
⎜ a0 2 ⎟
⎝ ⎠
avec a0 = 2α 0 a1 qu’on appellera par la suite « rayon optique de la particule »
L’évolution du rapport I r / I 0 est montrée dans la figure (II.25) en fonction du
paramètre a0 . On peut noter l’augmentation quasi linéaire de l’intensité réelle, I r , par
rapport à l’intensité I 0 pour des valeurs du paramètre a0 telles que 0 < a0 < 4 .
4.5
4.0
3.5
Rapport Ir/I0
3.0
2.5
2.0
1.5
1.0
0 1 2 3 4
Rayon optique de la particule, a0=2α0a
Figure II.25 : Evolution du rapport entre l’intensité incidente réelle I r et celle incidente à
l’origine I 0 en fonction du rayon optique a0 = 2α 0 a avec a = a1 le rayon de la particule
Dans la littérature, la définition de la section efficace des particules dans un milieu

absorbant est un sujet contreversé. Certains auteurs comme Lebedev et al. (1999) et Yang et
al. (2002) suggèrent l’utilisation de l’intensité I 0 pour définir les sections efficaces. Ils
justifient ce choix par la conservation de la même définition de la section efficace que la
théorie conventionnelle, c’est à dire des particules dans un milieu non-absorbant. Tandis que
Mundy et al. (1974), Chylek (1977), Sudiarta et Chylek (2001a, 2001b), et Fu and Sun (2001)
utilisent l’intensité réelle incidente (Eq. II.175).
A priori, si on se base sur la signification physique de la section efficace, le flux incident
intercepté par la particule est Wi au lieu de I 0πa12 . Alors l’utilisation de l’intensité incidente
121
égale à I 0 surestimera la section efficace d’une valeur égale au rapport I r / I 0 . Cette

surestimation sera d’autant plus importante que la valeur du produit a0 est élevée ( a0 >> 1) .
Quant au facteur d’efficacité, sa définition reste inchangée par rapport au cas du milieu
environnant non absorbant, c’est à dire selon la relation (II.152).
o La fonction de phase d’une particule dans un milieu absorbant

Comme nous avons évoqué auparavant, la fonction de phase se réfère à la probabilité de
détecter une portion du flux incident qui est diffusé dans un angle solide élémentaire dΩ
selon une direction donnée autour de la particule. La question est de déterminer la fonction de
phase selon les deux approches ACL et ACP.
Pour répondre à cette question, nous avons déjà souligné que l’ACP intègre en plus les
ondes diffusées proches de la surface de la particule contrairement à l’ACL. En réalité, ces
ondes s’atténuent plus vite que les ondes progressives (ondes en champ lointain) et n’ont
aucune chance d’être interceptées ni par les particules voisines (sauf en présence de diffusion
multiple) ni par un détecteur situé dans la zone lointaine. Par conséquent, le taux d’énergie
diffusée en champs proche n’est pas adapté et n’est jamais utilisé pour définir la fonction de
phase. La fonction de phase doit être définie avec le flux diffusé en champ lointain.
L’expression de la fonction de phase de l’ACL est formellement identique à celle
donnée par la TCM (particule dans un milieu non absorbant) car le terme exponentiel
d’atténuation exp[− 2 Im(q0a1 )] dans (II. 170) disparaît en présence du rapport du taux
d’énergie diffusé. Rappelons que dans le cas d’un milieu hôte absorbant, l’indice complexe
m0 est utilisé pendant l’évaluation des fonction d’amplitudes S1 et S 2 et des coefficients an
et bn au lieu de l’indice réel n0 dans la TCM.
Comme la fonction de phase est formellement identique à celle dans le cas d’un milieu
hôte non absorbant, le facteur d’asymétrie l’est aussi mais en prenant en compte les mêmes
remarques durant le calcul des coefficients an et bn et des fonctions d’amplitudes S1 et S 2 .
Remarque :
Dans la littérature, Sun et al. (2004) et Sharma et Jones (2004) ont modélisé les propriétés
radiatives des particules dans un milieu absorbant en combinant les facteurs d’efficacités issus
de l’ACP avec la fonction de phase calculée en champ lointain. Ainsi pour compléter les
propriétés radiatives de l’ACP, nous considérons la fonction de phase en champ lointain.
II.2.3. Comparaison des modèles TCM, ACL et ACP

II.2.3.1. Facteur d’efficacité de diffusion
Il est intéressant d’évaluer l’écart entre le modèle de TCM, l’ACL et l’ACP. Pour cela, il nous
faut comparer le facteur d’efficacité de diffusion et la fonction de phase ou le facteur
d’asymétrie. Pour simplifier l’analyse, considérons le cas où la particule est pleine et non-
absorbante, c’est à dire a2 = a1 = a et κ 2 = κ1 = 0 . Nous plaçons cette particule dans un
milieu hôte où nous varions son indice optique :
Cas (i ) n0 / m1 = 1.4 , κ 0 = 0, 10 −3 , 10 −2 et 0.1 ;
Cas (ii ) n0 / m1 = 1.7 , κ 0 = 0, 10 −3 , 10 −2 et 0.1 ;
Les facteurs d’efficacité de diffusion issus des trois approches en fonction du paramètre
de taille de la particule, x , sont présentés dans la figure (II.26) pour n0 / m1 = 1.4 et dans la
figure (II.27) n0 / m1 = 1.7 . Nous utilisons l’intensité réelle incidente I r pour définir les
facteurs d’efficacités dans l’ACL et l’ACP. Nous pouvons en conclure que :
122
• Quand la matrice est non absorbante ( κ 0 = 0 ), les trois approches convergent vers la
même solution. Si de plus, la particule est large ( x >> 1) , elles tendent vers la solution limite
usuelle de l’optique géométrique qui est égale à 2 pour une particule non-absorbante (Bohren
et Huffman, 1983).
2.4
κ0=0
Facteur d'efficacité de diffusion, QS
2.0
-3
κ0=10
1.6
1.2 κ0=10
-2
0.8
κ0=0.1
0.4 ACL
ACP
0.0 TCM
0 1 2 3 4
10 10 10 10 10
Paramètre de taille, x
Figure II.26 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour

n0 / m1 = 1.4
2.4
Facteur d'efficacité de diffusion, QS
2.0
-3
κ0=10 κ0=0
1.6
-2
κ0=10
1.2
0.8 κ0=0.1
0.4 ACL
ACP
0.0 TCM
0 1 2 3 4
10 10 10 10 10
Figure II.27 : Facteur d’efficacité de diffusion en fonction du paramètre de taille x pour

n0 / m1 = 1.7
123
• Pour une valeur arbitraire non nulle de l’indice d’absorption de la matrice (κ 0 > 0) ,
les calculs issus de l’ACL et l’ACP tendent respectivement vers les valeurs asymptotiques
0.5 et 1. Ces tendances peuvent être expliquées par le faite que quand la matrice est
fortement absorbante et la particule est optiquement large, le phénomène de diffraction sur les
bords de la particule disparaît car les ondes incidentes sont fortement atténuées. Dans l’ACP,
la totalité du flux incident est diffusée par la particule ( Qs = 1 ). Dans l’ACL, seule la moitié
du flux incident est diffusée, ceci est dû au faite que cette approche ne prend pas en compte
les ondes diffusées proche de la particule qui s’atténuées beaucoup plus vite que les ondes
progressives (ondes de champ lointain).
L’écart relatif de la prédiction ACL et ACP par rapport à la TCM est quantifié comme
montre les figures (II.28) et (II.29) pour les deux indices relatifs de réfraction considérés. On
peut noter que l’écart relatif de 5 % est atteinte pour l’ACL quand a0 = 0.16 et pour l’ACP
quand a0 = 0.12 . La comparaison de l’ACP par rapport à l’ACL est illustrée sur la figure
(II.30). Nous pouvons constater que la déviation relative de 5 % entre ces deux approches est
atteinte à partir de la valeur de a0 > 0.32 . Cette déviation augmente avec a0 et atteint 80 %
pour a0 > 20 .
80 κ0=0.1
Ecart relatif sur le facteur d'efficacité
)/Qs (%)
-2
κ0=10 ACL
M
-3 -5
κ0=10 & κ0=10
60
ACL,ACP
ACP
de diffusion, (Qs -Qs
M
40
20
0
0.02 0.2 2 20
Figure II.28 : Ecart relatif sur le facteur d’efficacité de diffusion en fonction du rayon
optique a0 pour n0 / m1 = 1.4
124
80 κ0=0.1

)/Qs (%)
-2
κ0=10 FFA
M
-3 -5
κ0=10 & κ0=10
60
ACL,ACP
NFA
de diffusion, (Qs -Qs
M
40
20
0
0.02 0.2 2 20
optique a0 pour n0 / m1 = 1.7
100
-3 -5
κ0=10 & κ0=10 : n0/m=1.4 et 1.7
de diffusion, (Qs -Qs )/Qs (%)
-2
κ0=10 : n0/m=1.4 n0/m=1.7
80
ACL
κ0=0.1: n0/m=1.4 n0/m=1.7

ACL
60
ACP
40
20
0
0.02 0.2 2 20
optique a0
125
II.2.3.2. Facteur d’asymétrie

Puisque la fonction de phase de l’ACP est prise égale à celle de l’ACL, alors ces deux
approches donnent le même facteur d’asymétrie. L’influence de l’absorption de la matrice sur
la fonction de phase peut être analysée en comparant le facteur d’asymétrie issu de la TCM et
celui de l’ACL comme le montre la figure (II.31) pour n0 / m1 = 1.4 et la figure (II.32) pour
n0 / m1 = 1.7 . On peut constater que la CMT et la ACL sont en bon accord quelque soit la
valeur de a0 inférieure à 0.16 : l’influence de l’absorption de la matrice n’est pas
significative. Au-delà de cette limite, le paramètre d’asymétrie obtenu avec l’ACL est
fortement influencé par l’absorption du milieu hôte qui n’est pas pris en compte dans la TCM.
La conclusion de cette analyse est identique pour les deux indices de réfraction relatifs
étudiés. Ceci tend à montrer que ces conclusions sont valides pour des particules sphériques
dans un milieu environnant absorbant ayant un indice optique relatif arbitraire.
II.2.3.3. Facteur d’efficacité d’absorption

A partir de la relation (II.102), nous pouvons définir un facteur d’efficacité d’absorption
propre équivalent Q0 qui a la même signification physique que Qm définis précédemment.
D’après les relations (II.102) et (II.103), nous déduisons :
∞
α0 f v = π ∫0 Q0 a 2 N(a)da (II.176)
fv
Soit encore : α 0 f v = 0 .75 Q (II.177)
a 32 0,λ
où Q 0,λ est la moyenne de Q0 selon la définition (II.104). Pour simplifier, considérons le cas
des particules monodispersées de rayon a . Dans ce cas, (II.177) devient :
3 Q0 f v
α0 f v = (II.178)
4 a
d’où nous déduisons le facteur Q0 :
2
Q0 = a0 (II.179)
3
Nous disposons alors de trois différentes écritures du coefficient d’absorption α1 qui se
I I
diffèrent au niveau des facteurs d’efficacités d’absorption propre : Q0 (TCM), Qm0 , et Qmr .
Les deux derniers facteurs d’efficacité se diffèrent par les intensités incidentes ( I 0 et I r )
utilisées pour définir les sections efficaces.
Afin de comparer les trois différentes écritures du coefficient d’absorption, nous
I I
comparons les facteurs d’efficacités : Q0 , Qm0 , et Qmr qui ne dépendent que du paramètre
a0 . Sur la figure (II.33) est tracée l’évolution de Q0 et des Qm pour a0 allant de 0.04 à 4
dans le cas d’une monodispersion de particules.
I
Nous constatons qu’aux petites valeurs de a0 ( a0 < 0.2 ), les trois facteurs Q0 , Qm0 et
I
Qmr sont quasi-identiques, ce qui correspond au cas d’un milieu faiblement absorbant et/ou
contenants des petites particules. Le désaccord entre eux augmente avec a0 . Pour a0 = 0.2 ,
I I I
l’écart entre Q0 et Qmr est de 11 % tandis que celui entre Qm0 et Qmr reste inférieur à
4 % . Tant que a0 < 1 , qui correspond au domaine de validité de l’ETR pour les milieux
126
I I
absorbants contenant des particules, l’écart entre Qm0 et Qmr reste faible. Par conséquent, on
peut utiliser soit I r soit I 0 pour définir les sections efficaces d’une particule.
1.0
ACL & ACP, κ0=0, & TCM
0.8
Facteur d'asymétrie, g
0.6 -2
ACL & ACP, κ0=10
-3
0.4 ACL & ACP, κ0=0.1 ACL & ACP, κ0=10
0.2
0.0
0 1 2 3 4
10 10 10 10 10
Figure II.31 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour n0 / m1 = 1.4 .

Pour κ 0 = 0 , les trois approches se recouvrent.
1.0
ACL & ACP, κ0=0, & TCM
0.8
Facteur d'asymétrie, g
0.6
0.4
ACL & ACP, κ0=0.1 ACL & ACP, κ0=10
-3
-2
0.2 ACL & ACP, κ0=10
0.0
0 1 2 3 4
10 10 10 10 10
Figure II.32 : Facteur d’asymétrie en fonction du paramètre de taille x pour n0 / m1 = 1.7 .

Pour κ 0 = 0 , les trois approches se recouvrent.
127
10
Ir
Q
Facteur d'efficacité d'absorption
m
I0
Qm
Q0
propre, Q0, Qm
0.1
0.2 2
Figure II.33 : Facteur d’absorption propre de la particule en fonction du rayon optique a0
Conclusion
Les trois approches de modélisation des propriétés radiatives d’un milieu absorbant contenant
des particules en régime de diffusion indépendante sont décrites dans ce chapitre. Une étude
paramétrique et comparative est effectuée, elle nous a permis de comprendre le comportement
de chaque approche et de les comparer entre elles. Dans le cadre de validité de l’ETR
( a0 < 1 ), les sections efficaces de l’ACL et l’ACP peuvent être définies soit avec I r soit avec
I 0 . Les propriétés radiatives d’une particule, à savoir les facteurs d’efficacités de diffusion,
d’absorption et le paramètre d’asymétrie, issues des trois approches sont en bon encore entre
eux tant que a0 < 0.3 . Au delà de cette limite, ces modèles sont en désaccord. Pour identifier
le modèle le mieux adapté pour décrire les propriétés radiatives d’un milieu absorbant
contenant des particules, il est nécessaire de comparer ces approches avec une solution de
référence.
Dans le chapitre suivant, la méthode d’identification des paramètres est décrite pour
déterminer expérimentalement les propriétés radiatives. Les trois modèles de propriétés
radiatives détaillés dans ce chapitre seront comparés avec les résultats expérimentaux issus de
la méthode d’identification.
128
II.3. Détermination des propriétés radiatives par d’identification des

paramètres
Introduction
Depuis une vingtaine d’années, la méthode d’identification des paramètres est largement
utilisée pour déterminer les propriétés physiques des matériaux, notamment les propriétés
radiatives et plus particulièrement le coefficient d’absorption et de diffusion, et la fonction de
phase. La méthode d’identification est aussi devenue une méthode de référence de validation
des modèles car elle ne fait intervenir que très peu d’hypothèses contrairement à la
modélisation basée sur des modèles de la microstructure des matériaux.
La méthode d’identification utilise des résultats expérimentaux et théoriques des
grandeurs radiatives telles que les transmittances, les réflectances, et/ou les émittances. Le
modèle théorique est basé sur la résolution de l’équation de transfert radiatif faisant intervenir
les propriétés radiatives. Une technique d’identification ou d’optimisation est appliquée pour
déterminer les propriétés radiatives qui minimisent l’écart entre les résultats issus du modèle
et des mesures. Ces propriétés radiatives sont celles du milieu homogène équivalent associé.
Les premiers travaux au CETHIL ont été initiés par Uny (1986), Sacadura et al. (1986)
qui ont utilisé un dispositif expérimental utilisant un monochromateur à prisme associé à un
système goniométrique pour les mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles.
Le coefficient d’absorption et de diffusion, et le facteur d’asymétrie des fibres de verre ont été
déterminés à partir de la méthode d’inversion de Hooke-jeeves. Un autre type de mesure
comme la réflectance hémisphérique, mesurée à l’aide d’un spectromètre à transformé de
Fourier (FTIR) combiné à une sphère intégrante, a été utilisé par Yeh et Roux (1989) pour
identifier le coefficient de diffusion. Tandis que, le coefficient d’absorption a été calculé par
la loi de Beer en utilisant une mesure de réflectance spéculaire. Dans leur travaux, des
fonctions de phase isotrope et anisotrope ont été supposées.
Depuis, des améliorations ont été apportées sur cette technique. Nous pouvons noter (i )
l’expansion de la fonction de phase en fonction de plusieurs paramètres pour mieux
représenter le comportement de la fonction de phase du matériau (Nicolau et al., 1994, Moura,
1999, Hespel et al., 2003, Randrianalisoa et al., 2006b) ; (ii ) le modèle de minimisation pour
rendre plus efficace l’identification simultanée de tous les paramètres (Hespel et al., 2003,
Randrianalisoa et al., 2006b). La méthode décrite par la suite est basée sur les travaux
récemment publiés par Randrianalisoa et al. ( 2006b).
Dans un premier temps, nous allons décrire la technique d’identification des paramètres
incluant le choix de la fonction d’optimisation, les modèles de fonction de phase, et le calcul
direct du coefficient d’extinction. Ensuite, le dispositif expérimental de mesure de
transmittance et de réflectance bidirectionnelles ainsi que la méthodologie de mesure sont
présentés. Le modèle théorique est rappelé. Enfin, une étude paramétrique est menée pour
analyser la faisabilité l’estimation simultanée des paramètres et pour optimiser la méthode
d’identification.
II.3.1. Méthode d’identification des paramètres

II.3.1.1. Description de la méthode
La méthode décrite ci-après utilise des grandeurs radiatives telles que la transmittance et la
réflectance bidirectionnelles. Soient pi i = 1, n les paramètres inconnus, la technique
d’identification consiste à minimiser la fonction suivante :
129
Nd
S ( p1 ,..., pn ) = ∑ν i2 [T t,i( p1,..., pn ) − Te,i ] 2 (II.180)
i =1
Dans cette relation, Nd est le nombre de directions de mesure, Tt ,i la transmittance ou la
réflectance bidirectionnelle théorique correspondante à la direction i , elle est issue du modèle
théorique. Te,i est une même grandeur que Tt ,i mais cette fois mesurée expérimentalement.
ν i est une pondération introduite pour gérer l’importance des grandeurs radiatives dans la
direction i .
Il existe différentes méthodes itératives pour optimiser la relation (1) telles que
l’algorithme de gradient conjugué (Powell, 1977), la méthode de quasi-Newton (Dennis et
More, 1977), et la linéarisation de Gauss (Beck et Arnold, 1977). Elles se diffèrent sur la
façon de calculer les nouveaux paramètres à chaque nouvelle itération. Une étude comparative
de ces trois algorithmes d’optimisation a été effectuée par Hespel (1999). La linéarisation de
Gauss est identifiée comme la plus rapide en convergence, cependant, elle est sensible aux
variations importantes des paramètres au début de l’optimisation. Cette inconvénient est
facilement surmontable en introduisant un facteur de relaxation (Moura, 1999, Randrianalisoa
et al., 2006b). Aussi la méthode d’optimisation adoptée dans ce travail est la linéarisation de
Gauss (Beck et Arnold, 1977), largement utilisée pour l’identification des propriétés
radiatives (Nicolau et al., 1994, Baillis et Sacadura, 2002, Moura, 1999, Baillis et al., 2004,
Randrianalisoa et al., 2006b). La linéarisation de Gauss est bien détaillée dans les travaux
antérieurs, cités ci-dessus, et par la suite, nous nous contentons de donner les principales
relations.
La linéarisation de Gauss consiste à dériver l’équation (II.180) par rapport à chaque
paramètre inconnu. Le système obtenu est non linéaire, une procédure itérative est effectuée
sur un certain nombre d’itérations j :
j
⎡Nd ⎛ ∂Tt,i ⎞
2 Nd
⎛ ∂Tt,i ⎞ ⎛ ∂Tt,i ⎞ Nd
⎛ ∂Tt,i ⎞⎛ ∂Tt,i ⎞ ⎤ ⎡Nd 2 ∂Tt,i ⎤
j
∑ ∑ ∑ ⎢ νi (Tt,i − Te,i )
∑
2
⎢ νi ⎜
⎜ ∂p ⎟⎟ νi 2 ⎜⎜ ⎟⎟ ⎜⎜ ⎟⎟ .. νi 2 ⎜⎜ ⎟⎟⎜⎜ ⎟⎟ ⎥ ⎥
⎢i=1 ⎝ 1⎠ i=1 ⎝ ∂p1 ⎠ ⎝ ∂p2 ⎠ i=1 ⎝ ∂p1 ⎠⎝ ∂pn ⎠ ⎥ j ⎢ ∂p 1 ⎥
⎢ Nd ⎥ ⎡∆p1 ⎤ i =1
2
⎢∆p ⎥ ⎢ Nd ∂Tt,i ⎥
2 ⎛⎜ ∂Tt,i ⎞⎟ ⎛⎜ ∂Tt,i ⎞⎟ 2 ⎛⎜ ∂Tt,i ⎞⎟ 2 ⎛⎜ ∂Tt,i ⎞⎟⎛⎜ ∂Tt,i ⎞⎟ ⎥
Nd Nd
⎢ 2 ⎥ = ⎢ νi (Tt,i − Te,i )
⎢
∑
⎢ νi ⎜ ∂p ⎟ ⎜ ∂p ⎟ ∑ νi ⎜ ⎟ ... ∑ νi ⎜ ⎟⎜ ⎟⎥ ⎢
∑ 2
∂ 2⎥
⎥
i=1 ⎝ ∂p2 ⎠ ⎝ ∂p2 ⎠⎝ ∂pn ⎠ ⎥ ⎢ ... ⎥ p
⎢ i=1 ⎝ 1 ⎠ ⎝ 2 ⎠ i=1
⎢
i=1
⎥
⎢ ... ... ... ... ⎥ ⎢ ⎥ ...
2 ⎣∆pn ⎦ ⎢Nd ⎥
⎢ Nd 2 ⎛ ∂Tt,i ⎞⎛ ∂Tt,i ⎞ ⎛ ∂Tt,i ⎞⎛ ∂Tt,i ⎞ ∂ ⎥ ⎢ ν 2 (T − T ) ∂Tt,i ⎥
Nd Nd
⎛ ⎞
∑
⎢ νi ⎜⎜ ⎟⎟⎜⎜ ⎟⎟ ∑ νi 2 ⎜⎜ ⎟⎟⎜⎜ ⎟⎟ ... ∑ νi 2 ⎜⎜
T t ,i
⎟⎟ ⎥ ∑
⎢i=1 i t,i e,i ∂pn ⎥
⎣⎢ i=1 ⎝ ∂p1 ⎠⎝ ∂pn ⎠ i=1 ⎝ ∂p2 ⎠⎝ ∂pn ⎠ i=1 ⎝ ∂pn ⎠ ⎦⎥ ⎣ ⎦
(II.181)
La solution du système d’équation (II.181) donne la variation de paramètre ∆plj ajouté
à chaque paramètre plj à la ( j + 1) ème itération,
plj +1 = plj + ∆plj avec l = 1, ..., n (II.182)
L’utilisation de la relation (II.205) pour incrémenter les paramètres peut engendrer des
valeurs importantes des incréments ∆plj durant les premières itérations et provoquer de
problème de convergence, qui a été déjà souligné par Hespel (1999). Dans cette étude, nous
proposons de pondérer l’incrément ∆plj par un facteur de relaxation γ tel que 0 ≤ γ ≤ 1 . La
relation (II.182) devient alors :
plj +1 = plj + γ ∆plj avec l = 1,..., n (II.183)
130
Pour éviter ce problème de convergence pendant les premières itérations, le facteur de

relaxation γ  prend une valeur de telle sorte que :
plj >> γ ∆plj avec l = 1,..., n (II.184)
La convergence est considérée atteinte quand la condition suivante est vérifiée pour chaque
paramètre :
∆plj / plj < 10 − 3 avec l = 1,..., n (II.185)
Notons J la matrice du côté gauche de la relation (II.181). Elle est composée des coefficients
de sensibilité, CSi ,l , définies par :
CSi , l = ∂Tt ,i / ∂pl avec l = 1,..., n et i = 1, Nd (II.186)
Le nombre de conditionnement ( NC ) de la matrice de sensibilité J est calculé selon la

relation :
NC ( J ) = J −1 . J (II.187)
où est la norme d’une matrice, calculée à partir des éléments de la matrice, notés par cij ,
telle que :
n
J = max
i =1, n
∑ cij (II.188)
j =1
avec n la dimension de la matrice qui est égale au nombre de paramètres inconnus.
En pratique, le nombre de conditionnement NC est toujours plus grand que 1 . Plus NC
est grand, plus la matrice de coefficient de sensibilité est mal conditionnée. Dans ce cas, une
petite erreur sur les mesures peut entraîner une grande variation sur les paramètres identifiés.
Un grand NC survient quand au moins deux des paramètres sont linéairement dépendants
et/ou quand au moins un paramètre est très petit ou très grand par rapport aux autres
(Raynaud, 1999).
Pour comprendre la sensibilité du modèle théorique par rapport à chacun des paramètres
et pour étudier la faisabilité de la détermination simultanée des paramètres, il est
indispensable de faire l’analyse des coefficients de sensibilité ainsi que du nombre de
conditionnement (Raynaud, 1999).
Le schéma numérique d’identification est résumé sur la figure II.34.
131
Figure II.34 : Schéma numérique d’identification de paramètres (Doermann, 1995)
II.3.1.2. Types de fonction S à minimiser

Le choix de la fonction à minimiser dépend de la forme de la pondération ν qui intervient
dans la relation (II.182). Deux expressions de ν sont souvent utilisées (Nicolau, 1994, Baillis
et Sacadura, 2002) :
ν i =1 pour i = 1, Nd (II.189)
1
νi = pour i = 1, Nd (II.190)
Te,i
L’utilisation de la relation (II.189) dans la fonction S donne plus d’importance aux
grandes valeurs des grandeurs radiatives Te et Tt . Cette pondération n’est pas appropriée
quand des informations physiques sont cachées derrières les petites valeurs de Te et Tt .
L’utilisation de l’équation (II.190) évite ce problème car elle permet de donner la même
importance à chaque entité directionnelle Tei et Tti . Cette pondération paraît alors mieux
adaptée pour l’optimisation avec les mesures bidirectionnelles. En réalité, certaines mesures
sont affectées par des incertitudes expérimentales (Hespel, 1999, Randrianalisoa et al., 2006b),
de telles données peuvent contenir des informations concernant le milieu étudié. Il est alors
plus astucieux pour ces mesures plus incertaines de minimiser leurs importances au lieu de les
ignorés complètement pendant l’optimisation (Randrianalisoa et al., 2006b). Pour ce faire, il
suffit de modifier la pondération donnée par la relation (II.190) telle que :
132
bi
νi = pour i = 1, Nd (II.191)
Te,i
La valeur du paramètre bi dépend de la précision de la mesure Te,i dans la direction i .

Les critères suivantes ont été établies pour attribuer la valeur de bi (Randrianalisoa et al.,
2006b) :
⎧ χ i < 10 % ⇒ bi = 1
⎪
⎨10 % < χ i < 20 % ⇒ bi = 0. 1 pour i = 1, Nd (II.192)
⎪ χ > 20 % ⇒ bi = 0. 0 1
⎩ i
où χ i est l’erreur relative de la transmittance ou réflectance bidirectionnelle dans la direction
i . Les origines et la valeur de ces erreurs seront discutées dans le paragraphes II.324 et II.325
II.3.1.3. Modèles de fonction de phase

L’expression de la fonction de phase joue un rôle important dans la description du
comportement directionnel de diffusion. La fonction de phase peut être exprimée sous forme
de polynôme de Legendre (Chu et Churchil, 1955) dont les coefficients sont à déterminer. Le
nombre des coefficients inconnus dépend du degré d’anisotropie du matériau. Plus le milieu
est anisotrope, plus le nombre de coefficients inconnus est élevé et reste très difficile à
déterminer simultanément en pratique. Un autre modèle de fonction de phase souvent utilisé
est celui de Henyey-Greenstein ( HG ) faisant intervenir un paramètre inconnu g λ : (Modest,
1993)
1 − gλ 2
Φ HG (Θ, g λ ) = (II.193)
(1 + g λ 2 − 2 g λ cos Θ) 3 / 2
avec Θ l’angle entre les directions d’incidence et de diffusion du rayonnement au point de
diffusion.
Cependant, les matériaux ayant un comportement anisotropique plus complexe
nécessitent l’utilisation d’un modèle de fonction de phase plus complète pour décrire
correctement leur diffusion. Par exemple, Nicolau et al. (1994) ont proposé une combinaison
de fonction de HG pour les milieux fibreux :
Φ NC (Θ, g1λ , g 2λ , f1λ , f 2λ ) = f 2λ [ f1λ Φ HG (Θ, g1λ ) + (1 − f1λ )Φ HG (Θ, g 2λ )]+ (1 − f 2λ )

(II.194)
où g1λ et g 2λ sont respectivement les paramètres des fonctions de phase de Henyey-

Greenstein Φ HG ( Θ, g1λ ) et Φ HG ( Θ, g 2λ ) avec 0 ≤ g1λ ≤ 1 et − 1 ≤ g 2λ ≤ 0 . f1λ et f 2λ
sont deux pondérations associées respectivement aux fonctions de phase Φ HG ( Θ, g1λ ) et
f1λ Φ HG ( Θ, g1λ ) + (1 − f1λ )Φ HG ( Θ, g 2λ ) telles que 0 ≤ f iλ ≤ 1 .avec i = 1,2
La fonction de phase proposée par Nicolau et al. (II.194) est l’une des plus complètes. En
effet, elle prend en compte un éventuel pic de diffusion en avant par l’intermédiaire de la
fonction Φ HG ( Θ, g1λ ) , un pic de diffusion en arrière par l’intermédiaire de la fonction
Φ HG ( Θ, g 2λ ) , et une diffusion isotrope par l’intermédiaire du terme (1 − f 2λ ) dans (II.194).
Cependant, selon les études antérieures menées par Nicolau (1994) et Moura (1999), la
détermination simultanée des paramètres de fonction de phase f1λ , f 2λ , g1λ et g 2λ du
133
coefficient d’extinction β λ et de l’albédo de diffusion ωλ utilisant des mesures de

transmittance et de réflectance bidirectionnelles reste difficile. Une réduction du nombre de
paramètres inconnus est recommandée. Cette limitation est due au nombre de
conditionnement élevé de la matrice de sensibilité J .
Pour des milieux poreux à pores fermés, la fonction de phase peut être caractérisée par
celle des pores. A titre justificatif, analysons la fonction de phase exacte d’un pore isolé à
partir de la théorie de Mie1 (théorie indépendante) en considérant trois valeur distinctes de
paramètre de taille dans la limite de grosse particule ( x = 500, 2000 et 4000 ) et trois
différents indices de réfraction de la phase solide ( m0 = 1.3, 1.5 et 1.7 ). Les résultats sont
reportés sur la figure II.35 en notant que la direction (Θ = 0°) n’est pas présentée une raison
de clarté. Comme on peut constater, la fonction de phase d’un gros pore est faiblement
sensible à la fois à la taille et à l’indice de réfraction de la matrice. Un autre fait marquant est
la présence d’un décrochement au tour de l’angle de diffusion Θ = 90° qui selon nous n’est
pas pris en compte par le modèle de Nicolau.
2
10
m0=1.3
1
m0=1.5
10
m0=1.7
Fonction de phase Φ(Θ)
0
10 x=4000
-1
x=2000
10
x=500
-2
10
-3
10
0 30 60 90 120 150 180
Angle de diffusion Θ, deg
Figure II.35 : Fonction de phase de Mie, Φ Mie , d’un pore optiquement large. Les
paramètres caractéristiques sont le paramètre de taille : x = 500, 2000 et 4000 et les indices
de réfraction de la phase solide : m0 = 1.3, 1.5 et 1.7 .
Récemment, un modèle de fonction de phase appelé fonction de phase tronquée, Φ Tr ,

basé sur le même principe que celui de Nicolau, est proposé pour les milieux réfractants
1
La fonction de phase de Mie est donnée au Chapitre II.221 selon l’équation III.157.
134
contenant de pores sphériques optiquement large (Randrianalisoa et al., 2006b). Elle peut
s’écrire comme suit :
[ ]
ΦTr (Θ, f1λ , g1λ , g2λ ) = δΘ,[0,π / 2] ⋅ Φ0 (Θ, f1λ , g1λ , g2λ ) + F ⋅ δΘ,]π / 2,π ] ⋅ Φ0 (Θ, f1λ , g1λ , g2λ ) + (N +N' )⋅δΘ,0
(II.195)
Avec:
Φ 0 ( Θ, f1λ , g1λ , g 2λ ) = f1λ Φ HG ( Θ, g1λ ) + (1 − f1λ )Φ HG ( Θ, g 2λ ) (II.196)
1 π
N =
2 π /2 ∫
Φ 0 ( Θ) sin ΘdΘ (II.197)
F π /2 1− F π
N' =
2 0 ∫
Φ 0 ( Θ) sin ΘdΘ +
2 0 ∫
Φ 0 ( Θ) sin ΘdΘ (II.198)
Les symboles δ Θ,0 et δ Θ, [a , b] se réfèrent aux fonctions de Dirac définies par :
⎧1, Θ = 0
δ Θ,0 = ⎨ (II.199)
⎩0, Θ ≠ 0
⎧1, Θ ∈ [a, b]
δ Θ,[a , b] = ⎨ (II.200)
⎩0, Θ ∉ [a, b]
L’équation (II.218) peut être interprétée comme suit :
• Pour Θ ∈ [0, π / 2] , la fonction de phase est : Φ 0 ( Θ, f1λ , g1λ , g 2λ ) ;
• Pour Θ ∈ ]π / 2, π ] , elle est : F ⋅ Φ 0 ( Θ, f1λ , g1λ , g 2λ ) .
• Quand au dernier terme (N + N' )⋅δ Θ,0 , il est nul pour tout angle autre que Θ = 0° .
En fait, ce terme est introduit pour assurer la normalisation de (II.195) selon :
1 π
2 0 ∫
Φ Tr ( Θ) sin ΘdΘ = 1 (II.201)
La constante F est un facteur de démultiplication qui prend en compte le décrochement de la
fonction de phase à partir de l’angle de diffusion Θ > 90° . A partir de l’analyse théorique
présentée sur la figure II.35, une valeur moyenne du paramètre F peut être identifiée. Elle
vaut en moyenne :
lim Φ Mie ( Θ)
F= Θ→ 0.6π ≈ 0.06 (II.202)
lim Φ Mie ( Θ)
Θ→ 0.4π
Pour illustrer la fonction de phase Φ Tr (II.195), une comparaison avec celle de Mie
Φ Mie , non normalisée, est reportée sur la figure II.36 dans le cas d’un pore caractérisé par
x ≈ 2000 et m0 = 1.5 . Les paramètres de Φ Tr utilisés sont f1λ = 0.15, g1λ = 0.98 et g2λ = 0.3.
Nous constatons que Φ Tr modélise correctement la fonction de phase exacte (de Mie). Par
ailleurs, elle ne dépend plus que de trois paramètres ( f1λ , g1λ et g2λ ), donc plus aisée à
identifier comparée à celle proposée par Nicolau (II.194).
135
3
10
ΦMie avec x=2000; m0=1.5
10
2 ΦTr avec f1=0.15; g1=0.98; g2=0.30
Fonction de phase Φ (Θ)
1
10
0
10
-1
10
-2
10
0 30 60 90 120 150 180

Angle de diffusion Θ, deg
Figure II.36 : Comparaison de la fonction de phase de Mie, Φ Mie , avec le modèle ΦTr
pour un pore optiquement gros ( x ≈ 2000) et une phase solide caractérisée par l’indice de
réfraction m0 ≈ 1.5 . Les paramètres de Φ Tr sont f1λ = 0.15, g1λ = 0.98 et g2λ = 0.30.
En présence de symétrie azimutale, le champ de rayonnement ne dépend plus de l’angle

d’azimut ϕ . La fonction de phase Φ ( µ , µ ' ) pour l'utilisation avec l'équation de transfert
radiatif (II.4) peut être obtenue en intégrant Φ (Θ) sur dϕ : (Özisik, 1973)
1 2π
Φ ( µ ' , µ )=
2π 0
Φ ( Θ) dϕ ' ∫ (II.203)
où Φ (Θ) fait référence à l’un des modèles présentés ci-dessus. L’angle Θ est lié aux cosinus
µ et µ ' par la relation (II.2). En utilisant une quadrature numérique, cette équation devient:
Na
1
2π k =1
Φ ( µ ' , µ )=
Φ ( Θ) ∆φk* ∑ (II.204)
où Na est le nombre de directions pour la discrétisation azimutale. Cette intégration peut être
effectuée en utilisant une méthode classique telle que la méthode de Simpson.
Pour une question de conservation du rayonnement diffusé, la fonction de phase doit

être normalisée selon (II.201). L'intégrale de normalisation peut être discrétisée (comme dans
la MOD) à partir d'une formule de quadrature (cf. Chapitre II.1), ce qui donne la somme
suivante pour chaque direction d'incidence j :
136
Mb
1
∑
2 i =1
Φ ( µi , µ j )∆wi =1 pour j = 1, Mb (II.228)
où Mb est le nombre de directions de discrétisation entre 0 et π . ∆wi est le poids de

discrétisation angulaire associé à la direction i .
Altimir (1981) a montré que la somme dans (II.205) présente un écart par rapport à l'unité en
conséquence des discrétisations sur l'angle polaire θ (ou sur son cosinus µ ) et sur l'angle
azimutal ϕ (rappelons que µ , ϕ implicitement dans Θ ). La démarche adoptée pour la
correction nécessaire à la normalisation est celle proposée par Barkstrom (1976) et Altimir
(1981). Elle consiste à réécrire la condition de normalisation en introduisant un vecteur
correctif, ε , de façon à aboutir à un résultat unitaire, soit :
Mb
1
∑
2 i =1
(1 + ε i + ε j ) Φ ( µi , µ j ) ∆wi = 1 pour j = 1, Mb (II.206)
En séparant cette équation en deux et en distinguant, respectivement, les hémisphères avant

(indices positifs) et arrière (indices négatifs) :
Mb/ 2 Mb/ 2
∑(1+ εi + ε j ) Φ(µi , µ j )∆wi + ∑(1+ ε −i + ε j ) Φ(−µi , µ j ) ∆w−i =2 pour j = 1, Mb / 2
i =1 i =1
(II.207)
Mb/ 2 Mb/ 2
∑ (1+ εi + ε− j )Φ (µi ,−µ j ) ∆wi + ∑ (1+ ε−i + ε− j ) Φ (−µi ,−µ j ) ∆w−i =2 pour j = 1, Mb / 2
i =1 i =1
(II.208)
Compte tenu de la symétrie de la fonction de phase, Φ (µi , µj ) =Φ (−µi ,−µj ) et
Φ (−µi , µ j ) = Φ (µi ,−µ j ) , et des poids angulaires, ∆wi = ∆w−i , le système de Mb / 2 équations
écrit pour l’hémisphère avant est identique à celui écrit pour l’hémisphère arrière. Ces
systèmes étant identiques, les paramètres de correction le sont aussi, c’est à dire ε i = ε − i .
Dans ce cas Mb / 2 inconnues subsistent et peuvent être calculées par le système
composé de Mb / 2 équations suivantes :
Mb / 2
1
2 i =1 ∑ [ ]
(1 + ε i + ε j ) Φ ( µi , µ j ) + Φ ( −µi , µ j ) ∆wi =1 pour j = 1, Mb / 2 (II.209)
Une fois que le vecteur ε est connu, la fonction de phase normalisée est obtenue par :
Φ* ( µi , µ j ) = (1 + ε i + ε j ) Φ ( µi , µ j ) pour i = 1, Mb / 2 et j = 1, Mb / 2 (II.210)
II.3.1.4. Estimation directe du coefficient d’extinction

Une procédure alternative d’estimation du coefficient d’extinction est l’utilisation de la loi de
Beer. Nous considérons que les interfaces sont lisses. Ainsi, la transmittance collimatée, notée
Tcoll , dans la direction du rayonnement incident est atténuée seulement par l’extinction et des
multiples réflections aux interfaces peut s’écrire comme suit : (Modest, 1993)
(1 − renv → 0 ) 2 e − β e
Tcoll = Te,1 − Tsca ,1 = (II.211)
1 − renv → 0 2 e − 2 β e
où Te,1 se réfère à la transmittance expérimentale dans la direction du rayonnement incident
et Tsca ,1 est la composante diffuse de la transmittance dans la même direction que Tcoll et
137
Te,1 . L’indice 1 se réfère à la première direction de mesure, c’est à dire i = 1 qui est, dans
cette étude, la même que la direction du rayonnement incident. renv →0 est la réflectivité de
Fresnel à l’interface air-matériau (II.15 ou II.19) e est l’épaisseur de l’échantillon.
Tsca ,1 est inconnue car ce que nous mesurons dans la direction i = 1 est Te,1 . Toutefois,
elle peut être estimée par extrapolation connaissant les transmittances expérimentales
diffusées dans les directions voisines. Ici, nous écrivons dans une première approximation,
que la transmittance bidirectionnelle proche de la direction du rayonnement incident est
donnée par : (Randrianlisoa et al., 2006b)
Tsca ,i = ε 3ηi 3 + ε 2ηi 2 + ε1ηi + ε 0 avec i = 1 à 5 (II.212)
avec ηi le cosinus de la direction de diffusion indexé par i . Les coefficients ε i pour

i = 0 à 3 , sont obtenus en sachant que Tsca , i = Te, i pour les quatre directions de diffusion i
allant de 2 à 5 .
Après quelques manipulations mathématiques de (II.211), le coefficient d’extinction peut
être déduit :
⎧ 2 2 ⎫
1 ⎪ (1 − r12 ) 4 + 4Tcoll renv →0 − (1 − r12 ) 2 ⎪
β = − ln ⎨ 2 ⎬ (II.213)
e ⎪ 2Tcoll renv →0 ⎪⎭
⎩
II.3.2. Transmittance et réflectance expérimentales

Le montage expérimental présenté sur la figure II.37 permet d’obtenir des mesures de
transmittance et de réflectance spectrales bidirectionnelles. Il a été utilisé par Nicolau (1994),
Doermann (1995) et Moura (1999) au cours de leurs travaux de thèse.
L’ensemble du système est constitué de deux parties, le spectromètre à transformée de
Fourrier situé à gauche et le montage BRDF/BTDF (bidirectional reflectance or
transmittance distribution function), à droite. Le spectromètre fournit, à sa sortie, un faisceau
modulé approximativement collimaté, qui est utilisé en aval dans le montage BRDF/BTDF.
II.3.2.1. Dispositif expérimental

o Description du spectromètre
Ce spectromètre à transformée de Fourrier, de fabrication Biorad, modèle FTS 60A. (cf.
figure II.37 est en principe adapté aux mesures dans le proche et le moyen infrarouge
( 1.5 à 25µm ). Il possède une source en céramique chauffée à 1300 °C et une lame
séparatrice en KBr. Un détecteur HgCdTe (aussi appelé MCT) linéarisé par le biais de son
électronique. Ce détecteur fonctionne à la température de l’azote liquide.
Le schéma optique est décrit sur la figure II.37. MS et MP désignent respectivement un
miroir sphérique et un miroir plan.
138
Source M S = miroir sphérique

Diaphragme M P = miroir plan
MP1
MS2
MS4
MS1
MP2
MP Echantillon Détecteur
mobile HgCdTe
Lame séparatrice θ Direction

MP normale
MS3
fixe ou Fenêtre θΙ
MP3 Goniomètre
Spe ctromè tre FTIR M ontage B R D F/B TD F
FigureII.37 : Montage avec spectromètre FTIR, pour les mesures de transmittance et de

réflectance bidirectionnelles (Moura, 1999).
La source, de diamètre 7 mm , est placée à une distance 2 f MS1 du miroir MS1 ( f MS1 =
distance focale de MS1 ). Ce miroir forme l’image de la source sur le diaphragme placé à la
même distance. Ce diaphragme souvent appelé « Jacquinot stop » possède 4 trous de
diamètres différents permettant différent choix d’ouvertures possibles.
Le miroir sphérique MS 2 est également placé à une distance 2 f MS1 du diaphragme. Il a une
distance focale deux fois plus grande 2 f MS1 , aussi le faisceau infrarouge devient-il quasi-
parallèle après ce miroir, son demi-angle de divergence est de θ 0 .
Le faisceau parvient ensuite sur la lame séparatrice. Celle-ci divise le faisceau en réfléchissant
à peu près la moitié de l’énergie radiative vers le miroir plan mobile placé à gauche et en
transmettant l’autre moitié vers le miroir fixe (figure II.37). Comme ces deux miroirs sont
disposés perpendiculairement aux faisceaux incidents, ces faisceaux sont réfléchis vers la
lame séparatrice qui, une fois de plus, réfléchi la moitié de l’énergie et en transmet l’autre
moitié. Ainsi, une moitié du faisceau d’origine retourne vers la source, tandis que l’autre
moitié gagne l’ouverture de la sortie du spectromètre, en direction de l’échantillon.
L’ensemble miroir fixe, miroir mobile et lame séparatrice constitue le cœur de l’appareil, et
forme un interféromètre de type Michelson, dont le concept remonte à 1891 (Griffiths, 1975).
En fonction des déplacements du miroir mobile, le faisceau qui est réfléchi par ce miroir,
parcourt une distance différente de celle parcourue par le faisceau qui se dirige vers le miroir
fixe. Le faisceau recombiné après la lame séparatrice est formé de deux parties distinctes qui
peuvent interférer plus ou moins, en fonction des rapports entre les différences de marches
dues au miroir mobile et la longueur d’onde considérée.
Ce faisceau modulé est renvoyé par un miroir plan sur un autre miroir pouvant être plan
ou sphérique (distance focale f MS 3 ), proche de la fenêtre de sortie.
Le détecteur, placé à l’extérieur du spectromètre, et relié à celui-ci par une connexion
électrique. Il associe ainsi l’énergie détectée au déplacement du miroir mobile. Par calcul
numérique de la transformée de Fourier du signal enregistré, le spectre de l’énergie transmise,
réfléchie ou incidente sur l’échantillon est ainsi déterminé.
Pour déterminer un spectre, l’appareil exécute un balayage en déplaçant le miroir
mobile. Pendant ce temps, le détecteur reçoit le faisceau complet correspondant à une gamme
139
de longueurs d’onde, ce qui donne un interférogramme, représenté sur la Figure II.38. En lui
appliquant la transformée de fourrier, le système d’exploitation numérique fournit ainsi le
spectre mesuré (spectre de réflexion, de transmission, ou spectre « ligne de base »). Pour
augmenter le rapport signal/bruit, plusieurs balayages sont exécutés et additionnés. La
fréquence d’exécution d’un balayage est dépendante de la résolution choisie. La résolution est
définie comme le plus petit écart entre deux nombres d’ondes adjacents que peut distinguer
l’appareil. Plus la résolution est bonne (valeur numérique plus petite), plus le miroir mobile
doit se déplacer sur une grande longueur, la vitesse de balayage étant constante, ce qui prend
d’avantage de temps et réduit cette fréquence de battement.
Sur cet appareil, à l’origine principalement destiné à des applications de spectroscopie
relevant de l’analyse chimique, le repérage des spectres est réalisé sur la base du nombre
d’onde, exprimé en cm −1 . Après les calculs nécessaires à l’obtention d’un spectre quelconque,
le logiciel incorporé permet la conversion en longueur d’onde. Sachant que cette conversion
est non linéaire, selon l’équation (II.237), la résolution en µm n’est pas uniforme sur
l’ensemble du spectre. Si on veut obtenir une résolution uniforme en µm , un calcul manuel
par interpolation doit être effectué.
104
λ= (II.214)
ν
avec λ la longueur d’onde en µm et ν le nombre d’ondes en cm −1
Un circuit de purge en air traité (sec ou dépourvu de CO2 et de trace d’huile), est installé dans
le spectromètre. Il permet (i ) de protéger les composants optiques (lame séparatrice en KBr
qui est hygroscopique, les surfaces des miroirs contre un vieillissement précoce) et (ii )
d’éviter les absorptions du rayonnement dans certaines bandes spectrales par la vapeur d’eau
et par le CO2 . Ce circuit d’air traité est également nécessaire pour assurer le fonctionnement
du palier à coussin d’air supportant l’équipage du miroir mobile.
Le spectromètre comprend aussi un laser He-Ne nécessaire pour l’alignement optique
mais aussi comme référence pour la position de miroir mobile. Les miroirs MS 2 et MP1
(Figure II.37) sont pourvus d’un orifice à leur centre pour laisser passer le faisceau laser.
Celui-ci doit suivre le même parcours que le faisceau infrarouge jusqu’au miroir MP1 , où il
est dévié pour être mesuré par trois diodes indépendantes (définition d’un plan). Les trois
interférogrammes produits par le laser donnent aussi des signaux sinusoïdaux qui doivent être
en phase. Si ce n’est pas le cas, des directions de position sont effectuées sur le miroir fixe
( MP fixe , figure II.37) par déplacement de trois éléments piézoélectriques, qui règle ainsi
l’inclinaison du miroir. Cette correction s’appelle « alignement dynamique ». Elle est
effectuée automatiquement par le système.
140
Figure II.38 : Interférogramme du signal émis par la source
o 3.2 Description du montage BRDF/BTDF

Le montage BRDF/BTDF est décrit sur les figures II.36 et II.38. Il constitue un système
goniométrique de mesure dans différentes directions comprenant :
• Le porte échantillon (PO) , situé au centre du plateau supérieur du goniomètre sur
l’axe de rotation du goniomètre, à une distance f MS 3 = 500 mm du miroir (plan ou sphérique)
placé à la fenêtre de sortie du spectromètre. Le PO est normal au rayon incident.
• Sur le bas du goniomètre, un miroir sphérique (MS 4) dont la distance focale est de
f MS 4 = 150 mm . Ce miroir récolte le faisceau diffusé par l’échantillon dans différentes
directions ou le faisceau de base (en l’absence de l’échantillon) et le fait converger sur le
détecteur MCT solidaire du bras et placé à la distance focale du miroir sphérique.
L’alignement de ce montage est décrit en détail en annexe B.
Le circuit de purge en air traité précédemment décrit a été étendu au montage BRDF/BTDF à
l’aide d’un compartiment en plexiglas entourant celui-ci. Ainsi le faisceau, même en dehors
du spectromètre, reste encore dans l’ambiance traitée.
141
Figure II.39 : Schéma montrant les composantes du montage BRDF/BTDF (Moura, 1999).
II.3.2.2. Valeur mesurée et transmittance bidirectionnelle

Le dispositif de l’expérience précédemment décrit permet de mesurer le flux transmis par
l’échantillon dans différentes directions, pour un matériau éclairé par un flux incident quasi-
parallèle. Le flux incident étant tout d’abord mesuré en l’absence d’échantillon, puis le
rapport du flux transmis dans chaque direction de mesure au flux incident est donné comme
résultat par le logiciel du spectromètre. La grandeur finale, caractéristique du matériau, que
l’on utilise dans le modèle théorique est la transmittance spectrale bidirectionnelle :
T bd ( z, θ ) (Figure II.40).
Elle a été définie précédemment (relations II.30 et II.31) par :
I ( z, θ )
T bd ( z , θ ) = t (II.215)
I 0 dω0
avec :
I t ( z, θ ) : la luminance transmise dans la direction θ par un échantillon en abscisse z ( z = e
pour les transmittances et z = 0 pour les réflectances).
I 0 dω0 : le flux incident normal à l’échantillon, de luminance constante I 0 , contenu dans un
angle solide dω0 .
Figure II.40 : Représentation de la transmittance bidirectionnelle
142
L’angle solide dω0 est obtenu par l’équation suivante :

dω0 = 2π (1 − cos θ 0 ) (II.216)
• Mesure du flux transmis

Le matériau étant considéré comme homogène et diffusant, on considère que chaque point de
la surface éclairée de l’échantillon Ae diffuse dans toutes les directions, mais le faisceau reçu
par le détecteur est contenu dans un angle solide dωd (figure II.41).
Donc le flux transmis dans la direction θ par diffusion, pour un échantillon en abscisse z
avec z = 0 ou e , a pour expression :
Fd (z, θ ) = KAe cos θ I d ( z , θ )dωd (II.217)
avec K le gain de la chaîne de traitement du signal. Ae cos θ l’aire utile vu par le miroir
MS 4 placé sur le bras du goniomètre (le miroir est suffisamment grand pour voir toute la
surface éclairée de l’échantillon).
• Mesure du flux incident

Le flux d’énergie détecté dépend des angles θ 0 et θ d . Il est défini par la relation suivante :
(Uny, 1986)
F0 = KAe I 0 min(dω0 , dωd ) (II.218)
En effet, si θ d ≥ θ 0 , tout le flux incident est capté par le détecteur, sinon, seuls les rayons
contenus dans dωd seront captés.
• Relation entre la transmittance bidirectionnelle et les flux mesurés

Soit M ( z , θ ) le rapport du flux transmis par diffusion dans la direction θ en abscisse z
( z = 0 ou e) au flux incident (en z = 0 ), correspondant à la transmittance « mesurée » par le
spectromètre.
F I ( z , θ ) cos θdωd
M (z , θ ) = d = d (II.219)
F0 I 0 min(dωd , dω0 )
Donc d’après la définition de la transmittance bidirectionnelle, T bd ( z, θ ) a pour expression :
M
T bd ( z, θ ) = (II.220)
cos θ max(dωd , dω0 )
avec θ allant de 0° à 90° et z = e pour les transmittances tandis que θ va de 90° à 180° et
z = e pour les réflectances.
II.3.2.3. Angles de divergence

L’angle solide dω0 de divergence du faisceau incident peut être déterminé en suivant le
chemin optique infrarouge du faisceau. Il est obtenu à partir du diaphragme placé dans le
spectromètre (« Jacquinot stop ») et du miroir sphérique qui le suit ( MS 2 ).
Le diaphragme Jacquinot stop étant placé au foyer du miroir MS 2 ,on a ainsi :
R
θ 0 = arctan A (II.221)
f MS 2
Le tableau II.1 résume les valeurs du demi angle de divergence θ 0 , pour chaque rayon
du diaphragme, dans le spectromètre FTS 60A. La distance focale du miroir sphérique en
question est de f MS 2 = 89.15 mm . L’association du rayon du diaphragme avec la résolution
de l’appareil, vient du faite que pour avoir une bonne résolution, il faut limiter la divergence
143
du faisceau (Griffiths, 1975). Les valeurs numériques indiquées représentent la meilleure

résolution possible par rapport à la dimension de l’orifice du diaphragme considéré. Elles ne
doivent pas être confondues avec la résolution spectrale adoptée.
Tableau II.1 : Résolution, rayon du diaphragme interne au spectromètre et demi-angle de

divergence θ 0 (Nicolau, 1994)
Résolution Diamètre, mm θ0
Open 7.0 2.23°
2 cm-1 4.0 1.27°
1 cm-1 2.7 0.86°
0.5 cm –1 1.25 0.40°
Dans le cas de la position open, le diamètre du diaphragme est en réalité de 10 mm mais

comme il n’est pas complètement éclairé (puisque l’image de la source occupe un diamètre
plus petit, 7 mm ), le diamètre considéré est donc celui de la source.
L’angle solide de détection dωd illustré sur la figure II.41 est définie de la même manière que
dω0 :
dωd = 2π (1 − cosθ d ) (II.222)
avec θ d l’angle du faisceau détecté donné par :
⎛ Rd ⎞
θ d = Arc tan ⎜⎜ ⎟⎟ (II.223)
⎝ f ⎠
Dans la relation (II.223), Rd désigne le rayon de la surface sensible du détecteur et f
l’entraxe détecteur-MS4. Pour le détecteur MCT, Rd = 0.5 mm , l’entraxe f après
alignement est en moyenne f ≈ 150 mm , ainsi la valeur de θ d obtenue est de 0.19° .
Figure II.41 : Angle de détection θ d (Uny, 1986, Doermann, 1995)
144
II.3.2.4. Choix des paramètres

o Miroir de sortie et ouverture du diaphragme Jacquinot stop
Le miroir de sortie du spectromètre et les ouvertures du diaphragme sont choisis pour que les
conditions expérimentales se rapprochent le plus des hypothèses du modèle tout en ayant
suffisamment d’énergie sur l’échantillon.
Rappelons que les hypothèses du modèle sont les suivantes :
• faisceau quasi-parallèle (symétrie azimutale)
• faisceau uniforme sur l’échantillon (transfert thermique monodimensionnel)
Faisceau quasi-parallèle
En se basant sur les études antérieurs (Doermann, 1995, Moura, 1999), le choix du miroir plan
avec une ouverture de diaphragme de 1 à 2 cm −1 (θ0 ≤ 1.27 °) est un bon compromis pour
vérifier la première hypothèse. L’ouverture de diaphragme de 0.5 cm −1 est déconseillée par le
fabricant, l’énergie parvenant sur le détecteur est très faible et peut conduire à des valeurs
erronées. Avec le miroir sphérique ou d’ouverture du diaphragme plus grande, la valeur de
l’angle de divergence est alors plus importante et s’écarte de la première hypothèse.
Uniformité du faisceau
Une étude rigoureuse de l’uniformité du faisceau a été antérieurement menée par Nicolau
(1994), Doermann (1995), Moura (1999). Elle consistait à placer directement le détecteur à la
place de l’échantillon pour acquérir le signal de base. L’aire de la cellule de détection étant
très petite par rapport à la section transversale du faisceau, un système de déplacement
permettant de déplacer le détecteur du haut en bas et de gauche à droite est utilisé pour
balayer toute la section transversale du faisceau. Cette procédure permet de tracer une
cartographie (2D) ou (3D) du faisceau incident. Les différentes ouvertures du Jacquinot stop
et les deux types de miroir de sorties ont été testés. Alors que Nicolau (1994) optait sur
l’utilisation du miroir sphérique à la sortie du spectromètre pour avoir plus d’énergie diffuse
(contrainte expérimentale), Doermann (1995) et Moura (1999) choisissaient le miroir plan
pour satisfaire les hypothèses du modèle. Ces derniers ont montré qu’avec le miroir plan à la
sortie du spectromètre, la résolution du diaphragme 1 cm −1 offrait la meilleure uniformité du
faisceau. Par contre, la résolution 2 cm −1 présente le meilleur rapport uniformité du
faisceau/quantité d’énergie incidente.
En se basant sur ces analyses, il nous semble que le miroir plan avec une ouverture
correspondant à 2 cm −1 est un bon compromis, le faisceau étant plus uniforme (sur un
diamètre de 30 mm ) et quasi-parallèle dans ces cas.
o Diaphragme du porte échantillon

Le porte échantillon présenté sur la Figure II.42 est constitué de deux plaques métalliques,
d’épaisseur 0.5 mm . Une de ces plaques sert de support à l'échantillon (celle positionnée
horizontalement sur la figure II.42), elle est pivotante, tandis que l'autre sert de diaphragme
pour la mesure du spectre de base.
Ces deux plaques sont recouvertes de peinture noire (Velvet Coating 2010-3M) très
absorbante dans l'infrarouge, elles ont chacune un orifice de même diamètre en leur centre
pour faire passer le faisceau. L’échantillon est plaqué contre la première plaque de façon à ce
que la surface à illuminée soit centrée avec l’orifice de la plaque. L’ensemble peut basculer
pour former un système sandwich avec la deuxième plaque.
En l’absence du porte échantillon (et donc aussi d’échantillon) le détecteur sature. L’énergie
arrivant sur le détecteur doit donc être limitée. Un diaphragme de porte échantillon inférieur
145
ou égal à 40 mm est nécessaire pour qu’il n’y ait pas saturation du détecteur en l’absence
d’échantillon. De plus, on a discuté auparavant que l’énergie arrivant dans le plan de
l’échantillon est pratiquement uniforme sur un diamètre de 30 mm . Ainsi nous retenons le
diaphragme de porte échantillon de 30 mm de diamètre.
Cependant lorsque une telle ouverture est utilisée (diamètre < 40 à 50 mm ), les plaques du
porte échantillon reçoivent une certaine quantité d’énergie radiative et les mesures de
reflectances peuvent alors prendre en compte le rayonnement réfléchi par ces plaques. Des
essais réalisés durant les études antérieurs montraient que malgré la peinture pourtant noire et
choisie pour être très peu réfléchissante recouvrant le porte échantillon, le rayonnement
réfléchi par celui-ci pouvait perturber les mesures (figure II.42).
z x
xy
diaphragme
diaphragme xz
échantillon
Figure II.42 : Vue détaillée du porte échantillon montrant les différentes rotations possibles
et les deux plaques métalliques (Moura, 1999).
100
98
96
94
Absorptance, %
92
90
88
86
84 Noire de fumée
Medtherme
82
Velvet Coating-3M
80
2 4 6 8 10 12 14
longueur d'onde λ, µm
Figure II.43 : Absorptance des différentes peintures du porte échantillon, diaphragme du

porte échantillon 30 mm
146
Pour remédier à cela, une peinture noire de fumée est appliquée comme le montre la figure
II.43. Cette dernière peinture a une très faible réflectivité (≈ 0.0015 %) et très efficace pour
éviter les réflections parasites du porte échantillon.
o Autres paramètres du spectromètre

Certains paramètres intrinsèques au fonctionnement du spectromètre (vitesse de balayage,
filtre,…) sont imposés par le détecteur utilisé et le laser HeNe (Moura, 1994). Les principaux
paramètres utilisés sont :
• Résolution spectrale2 : 8 cm −1 ;
• Nombre de balayage3 : 250 ;
• Vitesse de balayage4 : 20 KHz
• Filtre5 : 5 KHz
II.3.2.5. Mesures et traitement des données

o Nombre et direction de mesures
D’un point de vue théorique, il faut obtenir le maximum d’information et par conséquent le
nombre de directions de mesure doit être le plus grand possible pour mieux résoudre le
problème inverse de détermination de paramètre. Cependant d’un point de vue pratique, les
difficultés d’exécution de toutes ces mesures imposent un nombre limité de directions de
mesure.
Pour des milieux peu diffusants tel que le quartz fondu avec bulle les mesures de
transmittances de la 2 ème à 5ème direction ne posent en général aucune difficulté. Par contre
dans les autres directions le signal peut devenir très faible (selon le comportement de
diffusion de l’échantillon) et dans ce cas le spectromètre est incapable de donner une réponse
ou donne des réponses peu fiables car les résultats sont très bruités.
Les mesures de réflectance présentent la même difficulté pour les angles éloignés de la
direction de normale (θ = 180°) . De plus, il faut considérer l'obstruction du faisceau incident
par le miroir sphérique qui précède le détecteur. Pour les directions proches de celle de
l'incidence, l'obstruction mentionnée se produit, empêchant l'exécution de ces mesures. Pour
résoudre ce problème, nous avons utilisé la démarche proposée par Nicolau (1994) à partir de
l'adoption de l'hypothèse selon laquelle la réflection est faiblement dépendante de l'angle
d'incidence (θ ≤ 5°) . L'échantillon sera tourné de θ a = 5° (cf. figure II.44), de manière à ce
que le bras, placé maintenant à un angle θ égal à 170° de la direction d’incidence, permette la
détection sous réflection spéculaire ( θ b = 0° ). Cette réflexion correspond à la direction
opposée à la direction d'incidence. Pour toutes les mesures comprises entre 170° et 180° , cette
configuration est utilisée : le bras est tourné vers la direction d’incidence ( θ = 0° ) d’un angle
θ b > 0° selon la direction de la quadrature (voir paragraphe ci-après). En fait, l'angle θ b
correspond à l'écart entre les directions successives de la quadrature.
2
La résolution spectrale est liée à la distance sur laquelle se déplace le miroir mobile. Pour une meilleure
résolution la distance doit augmenter.
3
Le spectre peut être obtenu en calculant la moyenne d’un certain nombre de balayage, le temps nécessaire pour
un seul balayage étant très court.
4
C’est la vitesse de déplacement du miroir mobile. Elle est choisie en fonction du type de détecteur utilisé. Elle
est obtenue en fonction de la fréquence de modulation du laser HeNe
5
Le signal provenant du détecteur est filtré électroniquement grâce à un filtre passe-bande. Les valeurs sont
choisies en fonction de la vitesse de balayage.
147
t
de n
inci
sc eau
Fa i
le
Echantillon Norma
θa
θa Réflexion spéculaire
θb
M.Sphérique
Détecteur
Figure II.44 : Mesures de la réflectance dans les directions comprises entre 170° à 180°
(Nicolau, 1994).
A cause de ces contraintes expérimentales, les directions de mesures doivent être

focalisées proches de la direction du rayonnement incident (proche de θ = 0° pour les
transmittances et proche de θ = 180° pour les réflectances). La quadrature proposée par
Nicolau (1994) nous semble bien adaptée à cette situation, nous utilisons pratiquement le
même montage expérimental que lui. Cette quadrature compte au total Nd = 24 directions
(12 en avant et 12 en arrière) est construite à partir d’une combinaison de deux quadratures
de Gauss (Abramowitz et Stegun, 1972). Rappelons que le flux incident sur l’échantillon est
collimaté, une première zone correspondante à l’intervalle 0 ≤ θ ≤ θ 0 est alors considérée
avec θ 0 l’angle de divergence du faisceau incident θ 0 = 1.27° pour la résolution du
diaphragme Jacquinot Stop utilisée. Au-delà de cette zone jusqu’à un angle θ = 20° , une
demi-quadrature de Gauss d’ordre 12 ( 6 directions) est considérée de façon à concentrer les
mesures proches de la direction d’incidence. La région, 20° ≤ θ ≤ 90° , est prise en compte en
utilisant une demi-quadrature de Gauss d’ordre 10 ( 5 directions). Les directions en arrière
(réflectances) sont les symétriques par rapport à θ = 90° des directions en avant. Sur la
Figure II.45 est présentée la répartition de ces directions. Les valeurs numériques des
directions et des poids associés sont résumées dans le tableau en annexe C.
148
Figure II.45 : Quadrature expérimentale, Nd = 24 directions (Nicolau ,1994)
o Procédure d’exécution des mesures

Après l’alignement du banc optique extérieur au spectromètre, un échantillon peut être mis en
place pour les essais. Le dispositif goniométrique est contenu dans une enceinte en plexiglas.
Environ un quart d’heure à une demi-heure après, l’air de l’enceinte est purgé (air séché,
dépourvu de CO2 et de trace d’huile) et les mesures peuvent être réalisées.
• Les mesures débutent par l’acquisition du spectre de base : le bras du goniomètre est à
0° , les plaques formant le porte échantillon est dans la position indiquée sur la figure II.42.
Un Scan est effectué à partir du spectromètre.
• Le système du porte échantillon est ensuite basculé (les deux plaques et l’échantillon
forment un sandwich perpendiculaire au faisceau incident). Le spectre pour la direction
normale est le premier à être acquis. Ensuite le bras qui supporte le détecteur et le miroir
sphérique est tourné à l’aide d’une platine Microcontrole entraînée par un moteur pas à pas,
vers la nouvelle direction de mesure (dictée par la quadrature expérimentale). Les spectres
pour les diverses directions de mesure jusqu’à θ < 170° sont ainsi obtenus. Notons qu’un
programme écrit en langage C++ (Moura, 1999) permet de contrôler la rotation à partir d’un
ordinateur. L'acquisition des spectres et la rotation du bras sont toutes pilotées à partir du PC.
• Après avoir effectué ces mesures, la rotation du bras du goniomètre est laissée à
θ = 170° , le porte échantillon est tourné d’un angle de 5° de façon à ce que le faisceau arrive
sur l’échantillon avec une incidence de θ a = 5° (Figure II.44). Comme on l’a expliqué
précédemment, une acquisition à cette position du bras et du porte échantillon correspond à la
mesure de réflectance spéculaire ( θ = 180° de la quadrature). Les autres mesures pour une
direction de la quadrature comprise dans la fourchette 170° ≤ θ < 180° peuvent être effectuées
en tournant le bras d’un angle θ b (rotation vers la direction d’incidence 0° ) donné par le pas
de la quadrature (cf. annexe C).
149
o Traitement des données

Le système informatique associé au spectromètre calcule les rapports entre les spectres dans
les différentes directions et le spectre de base, en déterminant des transmittances ou des
réflectances en %. Ces valeurs, initialement graduées en nombre d’ondes, sont converties en
longueur d’onde à partir du logiciel propre du système.
Sur la Figure II.46, on a tracé un spectre de base en fonction du nombre d’ondes, obtenu en
l’absence d’échantillon, pour un orifice de porte échantillon de 30 mm , et une résolution
spectrale de 8 cm −1 . Sur la Figure II.47 est tracé ce même spectre mais converti en µm .
L’analyse de ce dernier montre que l’énergie est concentrée dans la plage située entre
1 à 16 µm avec une diminution aux bords de cette plage. Cet affaiblissement d’énergie
provient de la propre courbe d’émission du corps noir mais il est aussi lié au filtrage spectral
introduit par la lame séparatrice et également au détecteur. Pour éviter des erreurs liées à cette
diminution d’énergie, la plage d’utilisation est réduite à [2 à 14 µm] .
3
Réponse, u.a
0
0 2000 4000 6000 8000
-1
nombre d'ondes η, cm
Figure II.46 : Spectre de base en fonction des nombres d’onde en l’absence d’échantillon,
pour un porte échantillon de 30 mm de diamètre et une résolution spectrale de 8 cm −1
150
4
Réponse, u.a
0
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20
Figure II.47: Spectre de base en fonction des longueurs d’onde en l’absence d’échantillon,
pour un porte échantillon 30 mm de diamètre et une résolution spectrale de 8 cm −1
L’étape suivante consiste à effectuer un filtrage sur les données. Le filtrage numérique a pour
but de réduire les fluctuations sur les données causées par le bruit propre du système de
détection. Ces bruits deviennent importants pour les faibles valeurs de transmittance et de
réflectance, qui peuvent atteindre des valeurs négatives.
Les courbes de transmittance et de réflectance obtenues sont ensuite filtrées à l'aide du
logiciel Origin (Origin Lab. Corporation) par un filtre carré et "glissant". Le filtre carré prend
en considération n points à gauche plus n points à droite du point expérimental concerné et
calcule la moyenne entre ces différents points. Cette valeur moyenne remplacera la valeur
originale du point de mesure. On dit qu'il s'agit d'un filtre "glissant" parce que le calcul est fait
pour tous les points successifs, sans réduire leur nombre. Le nombre de points utilisé peut
varier entre 5 et 20 . Pour les matériaux ayant des pics d'absorption ou de diffusion, le
nombre de points recommandé est de 5 . De cette façon on réduit très peu le pic, en contre
partie, cela permet de réduire d'avantage les variations dues au bruit de mesure.
Un exemple de filtrage d’un spectre donné ayant résolution spectrale de 8 cm −1 est
montré sur la Figure II.48. Une moyenne sur n = 5 points puis sur n = 20 points est
appliquée. Comme on peut le constater, entre 2 et 7 µm , un filtrage utilisant n = 20 est
nécessaire en raison de la fluctuation importante du signal. Cependant, une moyenne sur
n = 5 doit être appliquée entre 7 et 14 µm afin de ne pas trop lisser le grand pic du signal
autour de 9 µm .
151
0.04
spectre brut
Filtrage sur 5 points
Filtrage sur 20 points
0.03
Signal, %
0.02
0.01
0.00
2 4 6 8 10 12 14
Figure II.48: Exemple d’un filtrage d’un spectre en utilisant une moyenne sur n = 5 et
n = 20 points. Spectre de réflectance obtenu à partir d’un échantillon de quartz fondu
o Bruit de mesure
Les bruits de mesure sont constitués de bruits électroniques (bruit propre au système) et de
bruits parasites provenant des multiples réflections du signal issu de la source par
l’environnement. Pour quantifier les bruits de mesure, nous avons effectué une mesure de
transmittance dans la direction normale au rayonnement incident ( θ = 90° ) et sans
l’échantillon (porte échantillon libre). Nous avons reporté sur la Figure II.49 le rapport entre
le signal mesuré à θ = 90° en absence d’échantillon et le signal de base ( θ = 0° ). Nous
constatons que les bruits de mesure est de l’ordre de 10 −3 à 10 −4 % .
152
-3
10
Bruits de mesure, %
-4
10
-5
10
2 4 6 8 10 12 14
Figure II.49 : Bruits de mesure du Spectromètre FTIR.
o Incertitude expérimentale
Pour prendre en compte les incertitudes expérimentales, les mesures de transmittance et de
réflectance bidirectionnelles sont répétées 5 fois, chaque campagne de mesure correspond à
un nouvel alignement du montage BRDF/BTDF. La transmittance ou la réflectance
bidirectionnelle moyenne dans chaque direction de mesure, θi , notée Te,i est calculée par :
4
1
Te,i = ∑
5 k =1
(Te,i )k (II.224)
où l’indice se réfère à chaque campagne de mesure.

L’écart type associé à la transmittance ou la réflectance bidirectionnelle moyenne Te ,i est :
5
∑[ ]
1 1
∆Te,i =
Te,i 4 k =1
(Te,i )k − Te,i 2 (II.225)
Après plusieurs campagnes de mesure avec des échantillons test (échantillons diffusants avec
interfaces lisses), les incertitudes expérimentales ∆Te ,i pour chaque direction de mesure
indexée par i est évaluée. L’erreur expérimentale sur la transmittance et la réflectance
mesurées dépend principalement de la direction de mesure dans les longueurs d’ondes de
semitransparence de l’échantillon. Le rapport signal sur bruit diminue lorsque la direction de
mesure s’éloigne de la direction normale θi = 0° . L’incertitude maximale, ∆Tmax,i , associée à
la direction de mesure θi est résumée dans le tableau II.2. L’erreur maximale de l’ordre de
40 % est attribuée à la mesure de réflectance spéculaire (cf. figure avec θa = 5° et θb = 0° ).
153
En effet, même après avoir effectué la procédure d’alignement et de réalignement du montage

BRDF/BTDF, la mesure de la réflexion spéculaire pour des échantillons avec interfaces lisses
est toujours incertaines car le signal réfléchi varie très brusquement avec l’angle de mesure. Ce
type de mesure étant très délicate donc nécessite un système optique plus précis. Ceci est l’une
des limites de ce montage.
Tableau II.2 : L’incertitude maximale associée à chaque direction de mesure

Direction i ∆Tmax,i , %
1 10
2 , Nd − 1 20
3 à Nd − 2 30
Nd 40
II.3.3. Transmittance et réflectance théoriques

II.3.3.1 Description du modèle
Le transfert radiatif à travers l’échantillon peut être gouverné par l’équation de transfert
radiatif (ETR). La méthode des ordonnées discrètes décrite dans le chapitre II.1 est employée
pour résoudre cette équation. La solution de l’ETR fournit la distribution spatiale et
directionnelle des intensités en tout point du milieu. Connaissant les intensités aux frontières,
les transmittances et réflectances bidirectionnelles théoriques sont obtenues à partir de la
relation (II.238).
II.3.3.2 Hypothèses et conditions aux limites

Les conditions limites et les hypothèses du modèle sont représentatives des conditions
expérimentales. Les hypothèses sont les suivantes :
• Le faisceau de rayonnement incident est quasi-parallèle (θ 0 = 1.27°) , de direction
normale à l’échantillon. Aussi, la symétrie azimutale peut être considérée.
• La section droite de l’échantillon est grande par rapport à son épaisseur, de plus, le
faisceau incident est supposé uniforme sur toute la surface de l’échantillon. Aussi le transfert
radiatif est donc considéré comme monodimensionnel.
• L’émission propre du milieu n’est pas prise en compte à cause de la modulation du
faisceau incident et de la détection synchrone.
• Les échantillons sont faiblement absorbants et leurs interfaces sont semi-transparentes
( m0 ≠ 1) et polies, la réflexion et la réfraction aux interfaces sont gouvernées par la loi de
Fresnel.
Tenant compte de ces hypothèses, les conditions limites associées s’écrivent : (Figure II.50)
I λ (0, µ ) = rλ ( µ ) I λ (0,− µ ) + m0, λ 2 [1 − rλ (1)]δ1, µ I 0,λ (0, µ0 ) µ > 0 (II.226)
I λ (e, µ ) = rλ ( µ ) I λ (e − µ ) µ < 0 (II.227)
avec δ1, µ la fonction de Dirac. Elle a pour valeur 1 si µ = 1 et 0 si. µ ≠ 1 µ0 = cos θ 0 où θ 0
est le demi angle au sommet du faisceau incident. rλ (1) et rλ ( µ ) sont respectivement les
réflectivités de Fresnel définies par (II.15) et (II.17). m0 est l’indice de réfraction réel de la
phase solide de l’échantillon.
II.3.3.3 Résolution
On rappelle que la méthode des ordonnées discrètes consiste à faire une discrétisation
angulaire permettant de remplacer le terme intégral dans l’ETR par une somme quadratique
154
selon les directions de la quadrature. Cette procédure transforme l’équation intégro-

différentielle en un système d’équation aux dérivées partielles (EDP).
Pour résoudre le système d’EDP obtenu, on fait une discrétisation spatiale en utilisant des
volumes de contrôles qui le transforme en un système d’équations algébriques. Le système
obtenu est résolu de façon itérative comme on l’a expliqué au chapitre II. La quadrature
angulaire utilisée est la quadrature composée adaptée (QCA) dont les directions et les poids
sont connectés avec les directions de mesure comme l’illustre la Figure II.51.
I 0, λ
Air
z=0
I λ (e, µ < 0)
Echantillon I λ (0, µ > 0)
z=e
Air
Figure II.50: Echantillon situé dans un environnement d’air, soumis à un flux de
rayonnement quasi-parallèle
Figure II.51 : Direction expérimentales et Quadrature numérique pour la discrétisation

angulaire de l’ETR
155
II.3.4. Etudes paramétriques

Avant d’entamer l’identification des propriétés radiatives avec les mesures expérimentales, il
est nécessaire, tout d’abord, de vérifier l’adéquation du modèle théorique de transmittance et
de réflectance bidirectionnelles (Tth ) et d’analyser le comportement de la méthode inverse.
L’adéquation du modèle théorique peut être analysé à travers les coefficients de
sensibilité CS définies par la relation (II.186). En effet, l’étude des CS permettra de voir la
faisabilité de l’identification de chacun des paramètres inconnus, et d’identifier les directions
de mesures les plus appropriées pour l’identification.
L’étude du comportement de la méthode inverse permettra d’améliorer sa convergence et
la fiabilité des résultats. Pour cela, nous étudions l’influence (i ) du nombre de mesures utilisé
pour l’identification, (ii ) des incertitudes expérimentales, (iii ) de la valeur initiale des
paramètres, et (iv) du nombre de paramètres inconnus sur les résultats d’identification et sur le
nombre de conditionnement NC .
Pour effectuer ces études, nous utilisons des mesures « simulées » dont on connaît les
solutions exactes au lieu des mesures expérimentales. Pour construire ces mesures « simulées »,
nous partons d’un modèle de fonction de phase en l’occurrence la fonction Φ Tr (II.195) et des
propriétés radiatives « exactes » ( β Exa , ω Exa , f1, Exa , g1, Exa , f 2, Exa ) , ensuite, la transmittance
et réflectance bidirectionnelles correspondantes, notées TExa , sont calculées. Pour tenir compte
des incertitudes expérimentales, chaque mesure TExa , i est bruitée par ajout d’une erreur
aléatoire normalement distribuée telle que : (Silva Neto et Özisik, 1995)
Tbru,i = TExa ,i + ξσ i pour i = 1 à Nb (II.228)
avec 0 ≤ ξ ≤ 1 un nombre aléatoire et σ i la déviation standard pour une erreur expérimentale
χ i soit contenue dans un intervalle de confiance de 99 % . La valeur de σ i pour la direction i
est donnée par :
χ Ti
σi = i (II.229)
2.58
avec Ti une transmittance moyenne définie par :
Ti = Tti pour i = 1, 2, Nd - 1, et Nd
Nd / 2
∑ Ttj
j =3
Ti = pour i = 3, Nd/2 (II.230)
(Nd / 2 − 3) + 1
Nd − 2
∑ Ttj
j = Nd / 2 +1
Ti = pour i = Nd/2 + 1, Nd - 2
[Nd − 2 − (Nd / 2 + 1)] + 1
L’erreur relative χ i associée à la direction i est fixée égale à la plus grande erreur
expérimentale estimée dans la même direction dont les origines ont été discutés dans le
paragraphe II. 324. Après plusieurs mesures de transmittance bidirectionnelles, chacune étant
associée à un alignement différent du banc optique (montage BRDF/BTDF), les erreurs sont
estimées à :
156
⎧ χ1 = 10 %
⎪χ = 20 %
⎪⎪ 2
⎨χi = 10 % pour i = 3 à Nd - 2 (II.231)
⎪χ = 20 %
⎪ Nd -1
⎪⎩ χ Nd = 40 %
Concernant, les paramètres exactes, β Exa , ω Exa , f1, Exa , g1, Exa , et f 2, Exa , nous choisissons
trois combinaisons résumées dans le tableau II.3. Ces combinaisons correspondent à trois
régimes d’épaisseur optique à savoir pour le cas1 , un milieu optiquement mince τ 0 = 0.5 ; le
cas 2 , un milieu semitransparent, τ 0 = 1.0 ; et le cas 3 , milieu optiquement épais, τ 0 = 2.5 .
Dans tous les cas, les interfaces du milieu sont supposées lisses et caractérisées par un indice de
réfraction m ≈ 1.4 . L’épaisseur est considérée comme étant constante et égale à 1 cm .
La transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées, Tbru , sont comparées sur les
figures II.52a à II.52c en fonction de l’angle de mesure α . Comme on peut le constater, plus la
direction de mesure s’éloigne de la direction du rayonnement incident, plus l’erreur
expérimentale (en valeur relative) est importante. Cette situation reflète correctement ce qu’on
observe expérimentalement.
Tableau II.3: Solutions de base des mesures simulées

τ 0, Exa ω Exa f1, Exa g1, Exa g 2, Exa
cas1 0.50 0.90 0.22 0.98 0.50
cas 2 1.00 0.70 0.21 0.98 0.45
cas 3 2.50 0.35 0.17 0.96 0.35
2
10
τ0=0.5, ω=0.90, f1=0.22, g1=0.98, g2=0.50
Exacte
10
0
Bruitée
-1
Tbd , sr
-2
10
0 30 60 90 120 150 180

α, deg
Figure II.52a: Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées,

Tbru , pour le matériau Cas 1
157
2
10
τ0=1.0, ω=0.70, f1=0.21, g1=0.98, g2=0.45
10
0 Exacte
Bruitée
-1
Tbd , sr
-2
10
0 30 60 90 120 150 180

α, deg
Figure II.52b: Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées,

τ0=2.5, ω=0.35, f1=0.17, g1=0.96, g2=0.35
0
10
Exacte
Bruitée
-1
Tbd , sr
-2
10
-4
10
0 30 60 90 120 150 180

α, deg
Figure II.52c: Comparaison de transmittance bidirectionnelles exactes, TExa , et bruitées,

158
II.3.4.1 Coefficients de sensibilité

Les variations absolues des coefficients de sensibilité adimensionnés définis par :
⎧(∂β , β
Exa )
⎪
⎪(∂ω, ω Exa )
p Exa ∂Tti ⎪
Πp = ⋅ pour (∂p, p Exa ) = ⎨(∂f1 , f1, Exa ) , et i = 1, Nd (II.232)
Tbru,i ∂p ⎪(∂g , g
⎪ 1 1, Exa )
⎪(∂g 2 , g 2, Exa )
⎩
sont présentées sur les figures II.53a à II.53c en fonction de l’angle de mesure α .
Nous constatons que la sensibilité par rapport au coefficient d’extinction, Π β , augmente
quand l’épaisseur optique τ 0 augmente, particulièrement dans la direction d’incidence, α = 0° .
La sensibilité par rapport à l’albédo, Π ω , tend vers 0 proche de α = 0° et augmente avec
l’angle de mesure. Cette sensibilité diminue légèrement au fur et à mesure que l’épaisseur
optique augmente mais reste significative ( Π ω ≈ 1 pou r τ 0 = 2.5) . Les sensibilités aux
paramètres f1 et g1 , c'est-à-dire Π f1 et Π g1 , sont très importantes autour la direction
d’incidence α = 0° , en s’éloignant de cette direction, elles tendent vers 0 . Quand à la
sensibilité au paramètre g 2 , Π g 2 est faible par rapport aux coefficients de sensibilité des
autres paramètres plus particulièrement pour le milieu optiquement mince (cas1) .
A partir de cette analyse, la direction α = 0° est importante pour identifier β (cas 2 et 3).
Dans les directions autres que α = 0° , la sensibilité à β est pratiquement constante en fonction
de la direction.
La sensibilité à l’albédo ω est importante dans les directions de diffusions autre que la
direction 0° et 180° . Notons que l’allure de Π ω et de Π β pour milieu optiquement mince
tend à montrer que les paramètres β et ω peuvent être linéairement dépendent engendrant un
mauvais conditionnement de la méthode inverse.
Les sensibilités aux paramètres f1 et g1 sont importantes dans les directions en avant
(transmittance) et en arrière (réflectance) proches de la direction d’incidence. Enfin, la
sensibilité à g 2 est la plus faible par rapport à celles des autres paramètres.
159
2 :ω :β : f1
10
: g1 : g2
1
10
0
10
Π
-1
10
-2
10
-3 τ0=0.5, ω=0.95, f1=0.22, g1=0.98, g2=0.30

10
0 30 60 90 120 150 180
α, deg
Figure II.53a: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau Cas 1
2
10 :ω :β : f1
: g1 : g2
1
10
0
10
Π
-1
10
-2
10 τ0=1, ω=0.77, f1=0.23, g1=0.97, g2=0.45
0 30 60 90 120 150 180

α, deg
Figure II.53b: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau Cas 2
160
2
10
:ω :β : f1
1
: g1 : g2
10
0
10
Π
-1
10
-2
10
τ0=2.5, ω=0.30, f1=0.24, g1=0.95, g2=0.70
-3
10
0 30 60 90 120 150 180
α, deg
Figure II.53c: Courbe des coefficients de sensibilité correspondante au matériau Cas 3
II.3.4.2 Influence du nombre de mesures utilisé

L’influence du nombre de mesures, NM , sur l’identification des paramètres est analysée en
considérant différentes combinaisons de mesures de transmittance et réflectance (tableau II.4).
Le facteur de relaxation γ utilisé dans la relation (II.183) est fixé à 0.5 .
Tableau II.4: Nombre de mesures testé pour l’identification
NM Transmittance bidirectionnelle Réflectance bidirectionnelle

12 − 12 Tei mesuré de i = 1 à 12 Tei mesuré de i = Nd − 12 à Nd
12 − 5 Tei mesuré de i = 1 à 12 Tei mesuré de i = Nd − 4 à Nd
7 − 12 Tei mesuré de i =1 à 7 Tei mesuré de i = Nd − 11 à Nd
9−7 Tei mesuré de i =1 à 9 Tei mesuré de i = Nd − 6 à Nd
9−9 Tei mesuré de i =1 à 9 Tei mesuré de i = Nd − 8 à Nd
Par la suite, deux approches d’identification, nommées A1 et A 2 , seront testées.

L’approche A1 consiste à calculer directement le coefficient d’extinction β à partir de la
relation (II.213) et à identifier simultanément les paramètres ω, f1 , g1 , et g 2 . Quant à
l’approche A 2 , elle consiste à identifier simultanément tous les paramètres c'est-à-dire
β , ω, f1 , g1 , et g 2 . Les valeurs initiales de ces paramètres, β 0 , ω0 , f10 , g10 , et g 20 , sont fixées à
l’identique pour les deux approches. L’écart relatif entre les paramètres identifiés et les
solutions exactes, ∆β / β Exa , ∆ω / ω Exa , ∆f1 / f1Exa , ∆g1 / g1, Exa , et ∆g 2 / g 2, Exa , le nombre
161
d’itérations, NI , et le nombre de conditionnement NC sont résumés dans les tableaux II.5 à

II.7 pour les trois milieux étudiés. Les conclusions suivantes sont déduites :
• Les paramètres ω, f1 , et g 2 sont les plus sensibles aux incertitudes expérimentales
comme le prévoyait l’étude des coefficients de sensibilité. Leurs déviations par rapport aux
solutions exactes augmentent avec l’épaisseur optique. Contrairement à ça, le paramètre g1
n’est pas sensible aux incertitudes expérimentales et est en bon accord avec la solution exacte
(sa déviation est moins de 4 % dans tous les cas).
• Quand le nombre de mesures utilisé est faible comme par exemple les combinaisons
12 − 5 , 7 − 12 , et 9 − 7 , soit il n’y a pas de convergence (correspondantes aux cases vides des
tableaux), soit il converge vers des solutions fausses (les erreurs relatives peuvent atteindre
300 % ). Par ailleurs, quand des mesures trop bruitées sont utilisées par exemple celles dans la
combinaison 12 − 12 , le calcul mène à de larges erreurs pouvant atteindre 20 à 60 % selon
l’épaisseur optique. Dans tous les cas, la combinaison 9 − 9 semble fournir un bon compromis
entre la convergence et la précision.
• Le nombre de conditionnement NC obtenu par A 2 est très grand (10+6 to 10+13). Or,
quand NC est supérieure à 10+10, nous remarquons que la procédure d’inversion converge vers
des solutions erronées. Ce grand nombre de conditionnement peut être dû à une certaine
dépendance linéaire entre un ou des couples de paramètres (en l’occurrence β et ω pour le
milieu optiquement mince). Concernant l’approche A1 , le nombre de conditionnement
correspondant est raisonnable ( NC ≈ 10 +3 ) .
• Le coefficient d’extinction obtenu par A1 est moins précis par rapport à celui issu de
A 2 essentiellement pour l’épaisseur optique faible (Cas 1) . Cette déviation est sûrement due à
une mauvaise approximation de la variation de l’intensité selon la fonction polynomiale de
troisième ordre (II.212).
Tableau II.5: Influence du nombre de mesures, NM , sur les propriétés identifiées, sur le
nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau. Cas 1
Cas 1 ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, ∆g2/g2Exa, % NI NC

NM A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1
12-12 4.52 13.92 -9.09 -10.41 5.12 5.56 -0.32 -0.16 -5.29 -7.72 24 15 3.1×107 1.1×103
12-5 -2.58 13.92 -7.02 -8.88 -0.47 2.48 -0.46 -0.10 -4.76 -7.27 27 15 9.3×107 1.2×103
7-12 - 13.92 - -10.56 - 6.83 - -0.12 - -12.53 - 35 - 1.5×103
9-7 - 13.92 - -8.32 - 4.66 - 0.07 - 0.37 - 17 - 1.4×103
9-9 2.12 13.92 -6.63 -8.68 3.42 7.57 -0.21 0.15 -2.44 2.38 23 20 2.2×107 1.0×103
162
nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau Cas 2
Cas 2 ∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC
MN A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1
6
12-12 1.47 1.98 -13.78 -13.80 21.83 22.19 0.27 0.29 22.32 22.38 25 16 7.3×10 7.2×102
12-5 -133 1.98 -30.15 -13.24 -61.10 19.51 -1.50 0.22 -7.23 21.24 31 20 2.8×1011 1.0×103
7-12 1.41 - -16.45 - 21.14 - 0.10 - -0.75 - 34 - 1.1×107 -
9-7 2.61 1.98 -10.57 -10.67 14.92 14.59 0.25 0.20 14.76 14.48 21 16 7.4×106 9.5×102
9-9 2.19 1.98 -11.92 -11.91 19.14 19.21 0.36 0.35 19.04 19.01 24 14 5.9 106 8.0 102
nombre d’itération, NI , et sur le nombre de conditionnement, NC . Type de matériau Cas 3
Cas 3 ∆β/βexact, ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NI NC
MN A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1
12-12 1.21 1.27 -35.41 -35.33 40.25 40.23 -0.30 -0.26 59.60 59.62 24 14 1.8×106 1.6×102
12-5 -318 1.27 -149 -32.84 -206 36.32 -3.93 -0.36 -75.51 50.59 31 15 2.8×1013 1.8×102
7-12 1.10 1.27 -39.78 58.47 39.50 -102 -0.41 -3.46 37.63 -171 26 15 1.6×106 2.5×105
9-7 1.40 1.27 -31.94 -32.18 39.18 39.01 -0.14 -0.11 68.78 68.64 38 15 2.0×106 4.4×102
9-9 1.45 1.27 -31.77 -32.04 38.90 38.75 -0.15 -0.12 68.07 68.06 24 15 2.0×106 4.3×102
II.3.4.3 Influence de la valeur initiale des paramètres

Par la suite, nous choissions d’utiliser le nombre de mesures 9 − 9 en se basant sur la
conclusion du paragraphe précédent. Pour analyser l’influence de la valeur initiale des
paramètres sur les résultats de l’identification, trois combinaisons de paramètres initiaux sont
considérées comme le résume le tableau II.8. En somme, les deux approches d’identification
A1 et A 2 précédemment décrites sont comparées. Similairement, l’écart relatif entre les
paramètres calculés et exacts, le nombre d’itérations NI , et le nombre de conditionnement NC
sont résumés dans les tableaux de II.9 à II.11. Notons que les valeurs initiales des paramètres
inconnus n’affectent pas les résultats de l’approche A1 mais seulement le nombre d’itérations,
c’est-à-dire le temps de calcul. Cependant, l’approche A 2 est influencée par les valeurs
initiales des paramètres, spécialement pour le matériau optiquement épais (Cas 3) .
Tableau II.8: Valeur initiale des paramètres (vip) considérée

β 0 , m −1 ω0 f1,0 g1,0 g 2, 0
vip 1 70 0.5 0.7 0.5 0.2
vip 2 500 0.1 0.8 0.2 0.1
vip 3 100 0.8 0.1 0.7 0.2
163
Tableau II.9: Influence de la valeur initiale des paramètres, vip , sur les propriétés identifiées,
le nombre d’itération NI et le nombre de conditionnement NC . Cas 1
vip A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1 A2 A1
1 2.12 13.9 -6.63 -8.32 3.42 4.66 -0.21 0.07 -2.44 0.37 23 17 2.2×107 1.4×103
2 1.22 13.9 -7.47 -8.32 7.80 4.65 -0.04 0.07 4.42 0.37 62 32 1.2×107 1.1×103
3 1.18 13.9 -7.47 -8.30 7.78 4.73 -0.04 0.07 4.40 0.49 25 15 1.2×107 1.2×103
1 2.19 1.98 -11.92 -10.67 19.14 14.59 0.36 0.20 19.04 14.48 24 16 5.9×106 9.4×102
2 0.04 1.52 -15.06 -15.46 10.88 15.75 -0.19 -0.01 12.95 17.00 50 25 3.3×107 1.4×103
3 -0.04 1.52 -15.10 -15.46 10.76 15.81 -0.20 0.00 12.86 16.99 37 16 3.7×107 1.4×103
1 1.45 1.27 -31.77 -32.18 38.90 39.01 -0.15 -0.11 68.07 68.64 24 15 1.9×106 4.4×102
2 - 2.81 - -29.82 - 37.02 - 0.85 - 66.80 19 - 7.8×102
3 -415 2.81 -156 -29.84 -233 37.04 -3.98 0.85 -91.6 66.75 40 15 3.9×1013 7.8×102
II.3.4.4 Calcul des paramètres avec identification à deux étapes

Les analyses précédentes montrent que les 9 premières mesures dans l’hémisphère avant
(transmittances) et les 9 dernières mesures dans l’hémisphère arrière (réflectances) sont
optimales pour l’identification des paramètres dans la plage d’épaisseur optique testée.
L’approche A1 est robuste car elle permet d’éviter le problème de mauvais conditionnement du
système qui réduit l’efficacité de la méthode inverse. En contre partie, elle est moins précise
(pour la détermination du coefficient d’extinction) pour le matériau optiquement mince. Quant
à l’approche A 2 , elle est toujours caractérisée par un grand NC qui met en cause sa fiabilité.
De plus, elle nécessite une bonne connaissance des paramètres initiaux.
Par ailleurs, notons que ces deux schémas d’identifications, A1 et A 2 , sont
complémentaires. Cette complémentarité nous permet de proposer un processus d’identification
à deux étapes. Ce nouveau processus consiste à effectuer :
• Une préidentification utilisant l’approche A1 . Ceci a pour objectif de déterminer des
valeurs approximatives des paramètres inconnus.
• Une seconde étape d’identification, dite d’optimisation, basée sur l’approche A 2 et
utilisant les résultats issus de l’approche A1 comme valeurs initiales des paramètres. Cette
164
seconde étape va être menée sans estimer le paramètre g1 puisque ce dernier est précisément
déterminé à partir de la première étape (cf. paragraphe précédent)
Pour montrer l’efficacité de cette identification à deux étapes, un calcul des paramètres
est à nouveau effectué. Les données vip 2 dans le tableau II.8 sont prises comme valeurs
initiales des paramètres et nous utilisons un nombre de mesures 9 − 9 (cf. tableau II.4). L’écart
relatif entre les paramètres identifiés et exacts, et le nombre de conditionnement NC sont
présentés dans le tableau II.12 pour les trois milieux étudiés. Comme on peut le constater, les
résultats se sont fortement améliorés. (i ) Comme on a vu précédemment, l’approche A 2 ne
converge pas avec les valeurs initiales vip 2 . Avec cette démarche, ce problème de
convergence est surmonté. (ii ) Les propriétés identifiées sont en bon accord avec les solutions
exactes (l’erreur maximale est de 13 % , elle est associée au paramètre de fonction de phase g 2 ,
fortement influencé par les mesures dans les directions de diffusions trop bruitées). (iii ) Le
nombre de conditionnement6 reste élevé ( NC ≈ 1 10 +6 à 2 10 +6 )
Ce nouveau schéma d’identification sera appliqué dans l’étude des propriétés radiatives
du verre à bulles détaillée le chapitre II.4.
Tableau II.12: Erreur relative des propriétés identifiés et nombre de conditionnent6 obtenus
avec la méthode d’identification à deux étapes
∆β/βexact, % ∆ω/ωexact, % ∆f1/f1,Exa, % ∆g1/g1,Exa, % ∆g2/g2Exa, % NC

Cas 1 -2.33 -8.97 5.76 -0.93 13.45 1.67×106
Cas 2 -1.92 -5.25 -4.78 -0.24 7.48 1.16×106
Cas 3 -6.06 2.86 5.88 -2.08 8.86 2.60×106
Conclusion
L’approche d’identification à deux étapes, développée dans ce chapitre optimise la recherche
des paramètres inconnus, par rapport aux techniques usuelles d’identification des paramètres
(technique à une seule étape). La première étape étant consacrée à la recherche approximative
des paramètres en calculant directement le coefficient d’extinction tandis que la seconde
étape, est dédiée à une phase de recherche fine de tous les paramètres. Ainsi, cette technique
améliore la convergence du processus inverse, permettant l’identification simultanée de tous
les paramètres avec un nombre de conditionnement raisonnable.
Pour identifier correctement les propriétés radiatives avec des mesures de transmittance
et de réflectance bidirectionnelles, un choix des directions de mesures est nécessaire afin
d’éviter d’utiliser des mesures trop incertaines qui peuvent engendrer des résultats erronés.
Dans le cas des matériaux faiblement diffusants, seules les directions avant et arrière formant
un angle de 30° avec la direction d’incidence peuvent être utilisées.
Cette technique sera appliquée dans le chapitre suivant pour déterminer
expérimentalement les propriétés radiatives des échantillons de verre à bulles.
6
Le nombre de conditionnement est celui calculé pendant la deuxième phase d’identification
165
II.4. Etude du verre à bulles
Introduction
Dans beaucoup de situations industrielles de traitement et de fabrication des matériaux tels
que l'acier, l’aluminium, la céramique et le verre, des bulles du gaz peuvent se former dans les
phases liquides et solides. La présence de telles bulles affecte les propriétés thermophysiques
et radiatives des milieux et par conséquent les phénomènes de transport thermique.
Plus particulièrement, la fusion des matières premières et les réactions chimiques qui ont
lieu dans le bain de verre produisent de nombreuses bulles. Quand la fraction volumique de
bulles est faible, les bulles peuvent être dispersées à travers le bain de verre fondu, mais
quand elle est élevée, les bulles se développent à la surface du bain de verre pour former une
couche de mousse qui agit comme un isolant. En général, la présence de mousse et de bulles
contraint les fabricants de verre à consommer plus de combustible et à porter la chambre de
combustion à une plus haute température pour produire du verre de haute qualité. Cette
opération augmente non seulement le coût de la production (à cause de la consommation de
combustible) et l’émission de polluant NO x , mais en plus, elle raccourcit la durée de vie des
parois réfractaires de la chaudière.
Les modèles traditionnels de calculs de transfert radiatif à travers le bain de verre
négligent la présence de bulles dans le bain de verre. La prise en compte des effets des bulles
sur les propriétés radiatives du mélange bulle-verre et sur les transmittances et les réflectances
d'une couche semitransparente contenant des bulles s’avère indispensable pour une
modélisation et une caractérisation plus réaliste.
Les échantillons que nous décrivons par la suite contiennent des pores optiquement gros
et ont une concentration volumique faible permettant la validité de la théorie indépendante et
de diffusion simple. Cette étude nous permet de confronter les modèles théoriques développés
au cours de ce travail de thèse aux résultats expérimentaux.
La première section est consacrée à la description des caractéristiques morphologiques
et optiques des échantillons. La deuxième section concerne la caractérisation expérimentale et
la modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles en utilisant respectivement la
méthode d’identification des paramètres décrite dans le chapitre II.3 et les modèles de
propriétés radiatives introduits dans le chapitre II.2. Dans la troisième section, les résultats
issus des modèles et de la méthode d’identification seront comparés. Cette dernière section est
une étude comparative entre (i ) la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques
(basées sur l’équation de transfert radiatif (chapitre II.1) et les propriétés radiatives identifiées
ou calculées) et (ii ) la transmittance et la réflectance hémisphériques expérimentales.
II.4.1. Description des échantillons

II.4.1.1. Analyse structurale et morphologique
Les échantillons sont fournis par le professeur R. Viskanta et L. Pilon dans le cadre d’une
collaboration entre l’Université de Purdue et le CETHIL.
Le quartz fondu étudié est celui utilisé dans l’industrie de l’éclairage sous le grade
Osram Sylvania SG25, il contient une très faible quantité de hydroxyle avec un taux maximal
de 5 ppm .
Les échantillons ont été coupés (à l’université de Purdue) avec une scie en diamant à
partir d’un grand morceau de quartz recueillit pendant l’arrêt d’un four industriel dans lequel
le quartz fondu est chauffé électriquement dans une atmosphère inerte d’hélium et
d’hydrogène. Ensuite, ils ont été rectifiés avec une roue de diamant et polis avec des papiers
de carbure de Silicium de taille de grains différent. La finition désirable a été obtenue en
utilisant une ceinture tournante de liège. Ensuite, les échantillons ont été nettoyés pendant 10
166
minutes avec un mélange d’acide sulfurique et d’eau oxygénée à 30 % , suivi d’un rinçage de
10 minutes dans de l'eau désionisée. Ils ont été finalement séchés par un souffle d’azote ultra
pur.
Trois échantillons issus d’un même bloc de verre, mais d’épaisseurs différentes
(e = 5, 6 et 9.9 mm ) sont étudiés. Ils ont tous la même fraction volumique et la même
distribution de taille de bulles. La section transversale de chaque échantillon est de
50 mm × 50 mm . La Figure II.54 montre une photo de l’échantillon de 5 mm d’épaisseur.
Les bulles sont sphériques et distribuées aléatoirement dans le volume. La distribution de
taille des bulles est déterminée à partir d’une analyse de N t = 212 images de bulles
individuelles, illustrée sur la Figure II.55. Le diamètre moyen des bulles correspondant évalué
à partir de la relation (II.99) du chapitre II.2 est : a32 = 0.64 mm .
Chacun des échantillons étant assez solide, la fraction volumique des bulles peut être
évaluée précisément par l’intermédiaire de la mesure de densité selon :
f v = 1 − ρ p / ρd (II.233)
avec ρ p est la densité du quartz poreux et ρ d celle du quartz dense de même compositions
chimiques. Plusieurs mesures de densités du quartz dense et poreux nous donnent une fraction
volumique égale à f v = 4 ± 0.5 % .
Notons que les surfaces transversales des échantillons ne sont pas complètement lisses,
même après avoir été traitées mécaniquement (rectification, polissage et lissage), à cause des
bulles coupés au niveau de la surface. Une estimation par analyse d’image de la surface de
chaque échantillon nous donne une fraction surfacique de bulle d’environ f s ≈ 7 % . Par
rapport à la surface non coupée par des bulles, cette fraction surfacique de bulles reste faible.
Nous supposons alors que les interfaces sont optiquement lisses.
Les échantillons sont coupés de telle sorte que l’épaisseur contienne un certain nombre
de bulles afin que l’homogénéité du volume soit assurée. Au Chapitre II.3, section II.3.2.4,
nous avons noté que le diamètre du faisceau incident sur l’échantillon est de 30 mm , alors le
rapport diamètre faisceau ( o/ ) sur épaisseur de l’échantillon ( e ) vérifie 3 ≤ o/ e ≤ 6 . Ces
rapports sont-ils suffisants pour garantir que le transfert radiatif soit monodimensionnel ? A
notre connaissance, aucun critère du rapport diamètre sur épaisseur, o/ e , n’existe dans la
littérature. Des mesures de réflectance et de transmittance bidirectionnelles ont été effectuées
avec et sans revêtement en or sur les parois latérales des échantillons dans le but de vérifier si
le transfert radiatif est monodimensionnel ou non. On a constaté qu’aucun effet notable n’a
été enregistré indiquant que les dimensions finies du matériau ont des influences sur la
réflectance et la transmittance bidirectionnelles. Ainsi, le problème peut être traité comme
étant à une dimension. Notons que le critère 3 ≤ o/ e ≤ 6 est valable uniquement pour
l’échantillon décrit ci-dessus et ne peut être généralisé en aucun cas.
167
Figure II.54 : Photo d’une section de 15 mm ×15 mm de l’échantillon de quartz contenant de

bulles, d’épaisseur e = 5 mm (Randrianalisoa et al., 2006b)
4
Distribution de taille normalisée
3
-1
n(a) , mm
0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
Rayon de la bulle a, mm
Figure II.55 : Distribution de taille de bulle normalisée, n( a ) , calculée à partir de N t = 212

bulles individuelles (Dombrovsky et al., 2005, Randrianalisoa et al., 2006a)
II.4.1.2. Indices optiques du quartz fondu

L’indice complexe du quartz fondu, m0 = n0 + jκ 0 , dans sa gamme spectrale de semi-
transparence est nécessaire pour déterminer les propriétés radiatives (cf. Chapitre II.2) et
calculer la réflectivité à l’interface entre l’échantillon et son milieu environnant, utilisée dans
les conditions aux limites (cf. Chapitre II.1).
Les différentes références reportant les données expérimentales de l’indice de réfraction
du quartz fondu, n0 , à la température ambiante sont résumées dans le tableau II.13.
168
Différentes corrélations pour l’indice de réfraction du quartz fondu en fonction de la

longueur d’onde ont été proposées dans la littérature pour différents domaines spectraux.
Rodney et Spindler (1954) proposent une expression de n0 sur la plage spectrale de
0.347 à 3.508 µm à la température 31 °C , tandis que Tan et Arndt (2000) suggèrent une autre
expression dans la région spectrale 1.44 à 4.77 µm pour une gamme de température entre
23.5 à 481 °C . Enfin, Malitson (1965) propose l’équation de Sellmeier suivante (dont les
coefficients ont été ajustés avec les données expérimentales) dans la plage de longueur d’onde
0.21 à 3.71 µm et à la température ambiante :
0.696 ⋅ λ2 0.407 ⋅ λ2 0.897 ⋅ λ2
n0,λ 2 = 1 + + + (II.234)
λ 2 − 0.0682 λ2 − 0.114 2 λ2 − 9.8912
où λ est la longueur d’onde dans le vide.
Par ailleurs, Tan et Arndt (2000) ont confirmé la validité de la relation (II.234) pour les
longueurs d’ondes jusqu’à 6.7 µm . Grâce à sa large plage de validité ( 0.21 à 6.7 µm ) à
température ambiante, la relation (II.234) sera utilisée dans cette étude. La variation de
l’indice de réfraction du quartz fondu, n0 , en fonction de la longueur d’onde basée sur les
données de la littérature, résumée dans le tableau II.13, est présentée sur la Figure II.56.
Tableau II.13: Résumé des données expérimentales de l’indice de réfraction du quartz fondu
à la température ambiante (Pilon, 2002)
Référence Plage de longueur d’onde

Tan et Arndt, 2001 1.31 µm ≤ λ ≤ 4.84 µm
Rodney et Spindler, 1954 0.35 µm ≤ λ ≤ 3.51 µm
Malitson, 1965 0.21 µm ≤ λ ≤ 3.71 µm
Petrov et Stepanov, 1975 2.1 µm ≤ λ ≤ 14 µm
Boeckner, 1929 8.13 µm ≤ λ ≤ 9.63 µm
Girin et al. 1970 7.84 µm ≤ λ ≤ 12.90 µm
Wray et Neu, 1969 0.2 µm ≤ λ ≤ 3.4 µm
Zolotarev, 1970 7.14 µm ≤ λ ≤ 11.11 µm
Popova et al., 1973 7.14µm ≤ λ ≤ 50.00µm
L’indice d’absorption du quartz fondu, κ 0 , dans le proche infrarouge (jusqu’à 3.5 µm )

dépend fortement de la pureté du quartz (Petrov et Stepanov, 1975, Dombrovsky, 1996) et en
particulier du pourcentage d’hydroxyle. Aussi, la valeur de κ 0 ne peut pas être obtenue
directement à partir de la littérature car elle dépend de l’échantillon étudié. Les données
expérimentales de κ 0 , mesurées à température ambiante, reportées dans la littérature sont
résumées dans la Figure II.57 et le tableau II.14.
169
4.0
Malitson, 1965
Tan, 2000
3.5 Wray et Neu, 1969
Zolotarev, 1970
Indice de réfraction n0,λ 3.0 Girin et al., 1970
Popova et al., 1972
2.5 Boecker, 1929
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
0 2 4 6 8 10 12 14 16
longueur d'onde λ, µ m
Figure II.56: Indice de réfraction du quartz fondu, n0 , en fonction de la longueur d’onde λ
(Pilon, 2002)
0 Beder et al., 1971

10
Touloukian et De Witt, 1972
-1
10 Khashan et Nassif, 2001
Indice d'absorption κ0,λ
-2 Girin et al., 1970

10
Popova et al., 1972
-3
10
-4
10
-5
10
-6
10 Zolatiev et al., 1970
Dombrovsky, 1996
-7
10 Présente étude
2 3 4 5 6 7 8 9 10
Figure II.57 : Indice d’absorption du quartz fondu, κ 0 , en fonction de la longueur d’onde λ
170
Par la suite, l’indice d’absorption κ 0,λ est déterminé expérimentalement à partir des
données de transmittances directionnelle-directionnelle1, Tλ , d’un matériau dense en utilisant
la relation entre Tλ et κ 0,λ dans laquelle les réflections multiples aux interfaces de
l’échantillon sont prises en compte : (Modest, 1992)
Tλ =
[
(1 − r ) 2 exp − 2 Im(q0, λ ) ⋅ e cos θ ]
[
1 − r 2 exp − 4 Im(q0, λ ) ⋅ e cos θ ] (II.235)
avec q0 = 2πm0 / λ le vecteur d’onde dans le milieu, e l’épaisseur de l’échantillon, θ

l’angle entre le faisceau incident et la normale à l’interface de l’échantillon. r est la
réflectivité de Fresnel à l’interface air-verre définie selon la relation (II.15) du chapitre II.1.
A partir de (II.235), une relation donnant l’indice d’absorption κ 0,λ peut être déduite.
Après quelques manipulations mathématiques, nous trouvons:
⎧ (1 − r )4 + 4T 2 r 2 − (1 − r )2 ⎫
λ ⎪ λ λ λ λ ⎪
κ 0,λ = − ln ⎨ ⎬ (II.236)
4π e cos θ ⎪⎩ 2Tλ rλ2 ⎪⎭
La transmittance directionnelle-directionnelle normale ( θ = 0° ) d’un échantillon de quartz
fondu sans bulles, d’épaisseur e = 6.8 mm , issu du même bloc que celui contenant des bulles
est mesurée avec le dispositif expérimental décrit dans le chapitre II.3. L’indice d’absorption
du quartz fondu déduit à partir de (II.236) est présenté sur la même figure reportant les
données de la littérature (Figure II.57). Notons que la plage de longueur d’onde dans laquelle
nous avons calculé κ 0,λ (avec une erreur inférieur à 5 % ) est limitée à la région de semi-
transparence du quartz fondu qui est aux environs de 4 µm pour la gamme d’épaisseur
d’échantillon que nous étudions (de l’ordre du millimètre).
Tableau II.14: Résumé des données expérimentales d’indice d’absorption du quartz fondu à
température ambiante (Pilon, 2002)
Référence Plage de longueur d’onde

Petrov et Stepanov, 1975 3.63 µm ≤ λ ≤ 14 µm
Boeckner, 1929 8.13 µm ≤ λ ≤ 9.63 µm
Girin et al. 1970 7.84 µm ≤ λ ≤ 12.90 µm
Zolotarev, 1970 7.14 µm ≤ λ ≤ 11.11 µm
Popova et al., 1973 7.14µm ≤ λ ≤ 50.00µm
Beder et al., 1971 0.22 µm ≤ λ ≤ 3.5 µm
Touloukian et De Witt, 1972 3 µm ≤ λ ≤ 14 µm
1
La transmittance directionnelle-directionnelle est définie comme la transmittance bidirectionnelle dans la
direction du rayonnement incident.
171
II.4.2. Caractérisation et modélisation des propriétés radiatives du verre à

bulles
II.4.2.1. Caractérisation par la méthode d’identification des paramètres
Les données d’entrée de la méthode inverse d’identification des paramètres sont :
• L’épaisseur de l’échantillon ;
• La quadrature expérimentale indiquant les directions de mesure ;
• Les indices optiques du quartz fondu ;
• Et les données expérimentales de transmittance et de réflectance bidirectionnelles.
Les propriétés radiatives identifiées telles que le coefficient d’extinction, β λ = α λ + σ λ ,
l’albédo de diffusion, ωλ = σ λ / β λ , et les paramètres de la fonction de phase ( f1,λ , g1,λ , et
g 2 ,λ pour la fonction tronquée Φ Tr et g HG ,λ pour la fonction de Henyey-Greenstein Φ HG )
sont celles du milieu homogène équivalent. σ λ et α λ se réfèrent respectivement aux
coefficients de diffusion et d’absorption.
La méthode d’identification des paramètres, décrite en détaille dans le chapitre II.3, est
appliquée pour déterminer expérimentalement les propriétés radiatives du quartz fondu
contenant des bulles. En se basant sur la conclusion de l’analyse paramétrique au chapitre II.3,
seules les 9 premières directions de transmittance ( i = 1 à 9 ) et les 9 dernières directions de
réflectance ( i = 16 à 24 ) sont utilisées, les autres mesures étant fortement entachés
d’incertitudes. Les figures de II.58 à II.61 montrent, pour l’échantillon d’épaisseur e = 6 mm
en fonction de la longueur d’onde, le rapport entre le flux transmis ou réfléchi par diffusion et
le flux incident, M ( θi ) , après avoir été filtré.
2
10
Flux diffusé/Flux incident M (θi ), %
1 i=1
10
0
i=2
10
-1 i=3
10
-2
10 i=4
-3
10
-4
10
2 4 6 8 10 12 14
Figure II.58 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions i = 1 à 4 pour

l’échantillon d’épaisseur e = 6 mm .
172
-1
10
i=7 i=6

i=5
-2
10
i=8
i=9
-3
10
-4
10
2 4 6 8 10 12 14
Figure II.59 : Résultats expérimentaux de transmittance dans les directions i = 5 à 9 pour

2
10
1
10 i=24
0
10
i=23
-1
10
i=22
-2
10
-3
10
2 4 6 8 10 12 14
Figure II.60 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions i = 22 à 24 pour

173
i=20 i=21

-2
10
i=19
-3
10 i=18
i=17
i=16
-4
10
2 4 6 8 10 12 14
Figure II.61 : Résultats expérimentaux de réflectance dans les directions i = 16 à 21 pour

Comme nous pouvons le constater sur ces figures, les mesures au delà de 4 µm sont du
même ordre de grandeur que les bruits de mesure ( 10 −4 à 10 −3 ). Aussi, le calcul est-il restreint
à la plage de longueur d’onde de semi-transparence du quartz fondu, dans laquelle les mesures
de transmittance et de réflectance bidirectionnelles sont significatives. Par la suite, nous nous
consacrerons à la discussion des résultats obtenus : leurs validités, leurs sensibilités par rapport
aux données d’entrée, et leurs explications physiques.
o Influence des incertitudes de mesure de transmittance et de réflectance

bidirectionnelles
Pour chaque échantillon et pour chacune des 5 séries de mesure de transmittance et de
réflectance bidirectionnelles2, nous identifions les propriétés radiatives. Les propriétés
radiatives pour un échantillon donné sont alors la moyenne des résultats issus des 5 différents
alignements du montage BRDF/BTDF. Ces propriétés moyennes tiennent compte des
incertitudes expérimentales de mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles.
o Influence des incertitudes sur les indices optiques et sur l’épaisseur de l’échantillon
Nous considérons respectivement une erreur de 2 % sur l’indice de réfraction n0 , de
25 % sur l’indice d’absorption κ 0 , et de 2 % sur l’épaisseur e , puis nous déterminons les
propriétés radiatives. Ces erreurs ont été estimées réalistes
• Les résultats montrent que l’influence de l’erreur de mesure de l’indice d’absorption
sur les propriétés identifiées est négligeable. Ceci s’explique par le fait que l’indice
2
Rappelons que pour chaque échantillon, 5 séries de mesure sont réalisées dont chacune est
basée sur un nouvel alignement. du montage BRDF/BTDF
174
d’absorption n’intervient que dans le calcul de la réflectivité de l’interface (intervenant dans

les conditions limites) dont l’influence n’est significative que lorsque κ 0 ≥ 10−2 , or nous
avons κ 0 < 10 −4 .
• L’incertitude de 2 % sur l’épaisseur induit une erreur inférieur à 4 % sur le calcul des
transmittances et des réflectances. Cette erreur est faible par rapport à celles associées aux
mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles, de l’ordre de 10 à 40 % ,
l’incertitude sur l’épaisseur peut être négligée.
• Une erreur de 2 % sur l’indice de réfraction conduit à une erreur de même ordre de
grandeur sur les propriétés identifiées
o Influence du modèle de fonction de phase sur les propriétés identifiées

Pour analyser l’effet du modèle de fonction de phase de diffusion, les paramètres radiatifs
correspondants à l’échantillon de 6 mm d’épaisseur sont identifiés. Le modèle de fonction de
phase tronquée Φ Tr et celui de Henyey-Greenstein Φ HG sont considérés. Les paramètres
identifiés pour quelques longueurs d’ondes typiques sont résumés dans le tableau II.15. Le
coefficient d’absorption du quartz fondu sans bulles, α0 = 4 πκ 0 / λ , est aussi rapporté sur le
même tableau. La transmittance et la réflectance bidirectionnelles résultantes sont rapportées
sur les figures II.62 et II.63.
Le tableau II.15 montre que le modèle de fonction de phase a une influence significative sur les
caractéristiques radiatives identifiées, particulièrement dans la région spectrale où le quartz est
transparent (pour λ = 1.89 µm par exemple). La transmittance et la réflectance bidirectionnelles
théoriques, obtenues en utilisant la fonction Φ Tr sont en bon accord avec les mesures
expérimentales. Tandis que celles obtenues avec le modèle Φ HG ne s’accordent uniquement
qu’avec 5 directions de transmittance ( i = 1 à 5 ) et 3 directions de réflectance ( i = 21 à 23 ).
En général, la fonction de phase de Henyey-Greenstein ne décrit pas correctement le
comportement de la diffusion directionnelle du quartz fondu contenant des bulles optiquement
grosses. Par conséquent, le coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent est
fortement influencé par le choix du type de fonction de phase.
On notera également que la fonction de phase Φ Tr conduit à un coefficient d’absorption
plus réaliste inférieur au coefficient d’absorption du quartz fondu.
Tableau II.15: Influence du modèle de fonction de phase sur les propriétés radiatives
identifiées pour l’échantillon d’épaisseur de 6 mm aux longueurs d’ondes λ = 1.89 ,
2.76 et 3.96 µm .
λ, µm β HG , m −1 βTr , m −1 ωHG ωTr α0 , m −1 α HG , m − αTr , m −1 g HG gTr
1.89 75.2 78.23 0.47 0.94 5.94 39.85 4.06 0.95 0.70
2.76 170.74 176.48 0.17 0.27 151.61 141.71 128.28 0.93 0.84
3.96 262.21 264.18 0.14 0.23 204.04 225.50 201.97 0.94 0.81
Dans le tableau II.15, gTr se réfère au paramètre d’asymétrie associé à la fonction de phase
tronquée Φ Tr .
175
-1
10
transmittance bidirectionnelle Tbd(θ), sr

Expérimentale
théorique, modèle ΦHG
10
0 théorique, modèle ΦTr
-2
10
-4
10
0 30 60 90 120 150 180

angle de diffusion θ, deg

bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur 6 mm à la longueur d’onde λ = 1.89 µm .
-1
transmittance bidirectionnelle Tbd(θ), sr
1
10
Expérimentale
théorique, modèle ΦHG
10
-1 théorique, modèle ΦTr
-3
10
-5
10
0 30 60 90 120 150 180

angle de diffusion θ, deg

bidirectionnelles pour l’échantillon d’épaisseur 6 mm à la longueur d’onde λ = 3.96 µm .
176
o Propriétés radiatives de chaque échantillon de verre à bulles

Les propriétés radiatives des trois échantillons de quartz fondu de différentes épaisseurs décrits
précédemment sont déterminées en utilisant le modèle de fonction de phase tronquée Φ Tr . Les
résultats en fonction de la longueur d’onde sont présentés sur les figures II.64 à II.69. Nous
pouvons constater que les paramètres identifiés sont indépendants de l’épaisseur de
l’échantillon. La dispersion des données observée est principalement attribuée à l’incertitude
sur les mesures expérimentales. La déviation relative maximale est observée pour le paramètre
de fonction de phase g 2 ,λ (Figure II.68) et ne dépasse pas 12 % . En se basant sur cette
constatation, les données spectrales des trois échantillons peuvent être moyennées sur chaque
longueur d’onde et nous considérons que les propriétés radiatives du quartz fondu contenant de
bulles sont les valeurs moyennes obtenues.
• Le cœfficient d’absorption du milieu poreux est similaire à celui du matériau dense
(Figure II.64). Il présente un pic d’absorption aux environs de 2.7 µm qui est attribué aux
groupes hydroxyles présents comme impuretés dans le quartz fondu (Plotnichenko et al.,
2000). L’opacité du matériau poreux à partir de 3.6 µm est due principalement à l’absorption
dans le verre.
• L’albédo de diffusion est très élevé ( ω ≈ 0.9 ) entre 1.67 à 2.6 µm et diminue
progressivement au fur et à mesure que le verre devient opaque (Figure II.65). Cette valeur
élevée de l’albédo signifie que dans cette plage spectrale, l’extinction est principalement due à
la diffusion du rayonnement. A 2.7 µm la diffusion est du même ordre de grandeur que
l’absorption ( ω ≈ 0.5 ) puis ce dernier devient prépondérant à partir de 3.6 µm ( ω < 0.5 ).
• Le comportement directionnel de diffusion peut être déduit de la valeur du facteur
d’asymétrie g λ calculé à partir de lintégration de la fonction de phase (il ne faut pas le
confondre avec les paramètres de fonction de phase g1,λ et g 2 ,λ ). Le facteur d’asymétrie
(Figure II.69) montre que la diffusion est anisotrope et orienté essentiellement vers
l’hémisphère avant ( g λ ≈ 0.75 ). Cette valeur est en accord avec le facteur d’asymétrie d’une
bulle isolée optiquement grosse. En effet, ce résultat montre que la diffusion dans le verre
poreux est généralement dominée par l’interaction du rayonnement avec les bulles.
Le même calcul est refait mais cette fois en utilisant le modèle de fonction de phase de
Henyey-Greenstein Φ HG . Les résultats moyennés sur l’épaisseur des échantillons sont aussi
reportés sur les mêmes figures. En général, les caractéristiques radiatives trouvées avec la
fonction Φ HG sont en désaccord avec celles obtenues en utilisant Φ Tr , sauf pour le coefficient
d’extinction. Le modèle Φ HG conduit à un petit albédo de diffusion, c'est-à-dire à un faible
coefficient de diffusion (Figure II.65), une fonction de phase anisotrope très pointue vers
l’avant (Figure II.69), et un coefficient d’absorption 8 à 10 fois plus élevé par rapport à celui
du quartz dense, α0 (Figure II.64). Ces résultats ne peuvent être justifiés que par la présence de
certains constituants absorbants dans le matériau qui vont s’ajouter à l’absorption du quartz.
Pour cela, une analyse chimique (spectroscopie rayon-X) a été effectuée sur les échantillons
mais elle n’a montré aucun élément chimique additionnel à part du silicium ( Si ) et du dioxyde
( O2 ) qui constituent le quartz fondu. A notre connaissance, ce désaccord est purement
mathématique et principalement dû au modèle de fonction de phase mal adapté dans la
formulation théorique.
177
400 modèle ΦTr, e=5 mm

350 modèle ΦTr, e=6 mm
Coefficients d'absorption,α, modèle ΦTr, e=9.9 mm
300 modèle ΦTr, résultat moyen
-1
et d'extinction, β, m
modèle ΦHG, résultat moyen
250
α0,λ du quartz dense
200
150 βλ
100
50 αλ
0
1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0
Figure II.64: Coefficients d’extinction et d’absorption du quartz fondu contenant de bulles

identifiés
1.0
0.8
Albédo de diffusion ω
e=5 mm
e=6 mm
0.6 e=9.9 mm modèle ΦTr
résultat moyen
0.4
modèle ΦHG
0.2
1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

Figure II.65: Albédo de diffusion du quartz fondu contenant de bulles identifié
178
0.4 5 mm
paramètre de fonction de phase, f1,λ

6 mm
9.9 mm
0.3 résultat moyen
0.2
0.1
1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

Figure II.66: Paramètre f1,λ identifié du modèle de fonction de phase Φ Tr du quartz fondu
contenant de bulles
1.00
5 mm
paramètre de fonction de phase, g1,λ
6 mm
9.9 mm
résultat moyen
0.99
0.98
1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

Figure II.67: Paramètre g1,λ identifié du modèle de fonction de phase Φ Tr du quartz fondu
contenant de bulles
179
5 mm
paramètre de fonction de phase, g2,λ

0.8 6 mm
9.9 mm
résultat moyen
0.6
0.4
0.2
1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

Figure II.68: Paramètre g 2 ,λ identifié du modèle de fonction de phase Φ Tr du quartz fondu

contenant des bulles
1.0
e=5 mm
modèle ΦHG
e=6 mm
Facteur d'asymétrie, gλ
0.9 e=9.9 mm
résultat moyen
modèle ΦTr
0.8
0.7
1.6 2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

Figure II.69: Facteur d’asymétrie g λ correspondant respectivement à la fonction de phase

Φ Tr et Φ HG du quartz fondu contenant des bulles
180
II.4.2.2. Modélisation des propriétés radiatives du verre à bulles

Les modèles de propriétés radiatives d’un milieu homogène équivalent basés sur la théorie
classique de Mie (TCM), l’approche en champ lointain (ACL) et l’approche en champ proche
(ACP), présentés dans le chapitre II.2, sont appliqués au quartz fondu contenant des bulles.
Les paramètres d’entrée de ces modèles sont les indices de réfraction n0 ,λ , les indices
d’absorption du quartz fondu κ 0,λ , la distribution de taille de pores n(a ) et la porosité f v .
Par la suite, nous nous intéresserons aux propriétés radiatives du milieu homogène
équivalent au milieu réel (issus des modèles) qui vont être utilisées dans le cadre de l’équation
de transfert radiatif (ETR). Pour ce faire, il faut que chaque élément de volume de contrôle de
l’ETR soit (i ) caractérisé par les propriétés radiatives, et (ii ) le siège d’un événement
d’absorption ou de diffusion simple.
La condition (i ) nécessite que l’élément de volume contienne au moins un diffuseur
tandis que (ii ) impose une épaisseur optique de l’élément de volume plus petit que l’unité,
soit ∆τ 0 < 1 . Dans le cas des pores, ces deux conditions sont satisfaites par la relation
suivante : (Mishchenko et al., 2004)
a0 < 1 (II.237)
où a0 = 8πa32κ 0 / λ étant le rayon optique moyen des bulles (cf. Chapitre II.2).
Le rayon optique moyen des pores a0 est tracé sur la Figure II.70 en fonction de la
longueur d’onde. Pour les longueurs d’ondes dans la plage 1.67 < λ < 5 µm , nous utilisons
l’indice d’absorption du quartz mesuré et tandis que celui issu de Zolatiev et al. (1970) est
utilisé pour 7 < λ < 14 µm . Nous constatons que la condition (II.237) est satisfaite uniquement
pour les longueurs d’ondes λ < 5 µm . En effet, pour λ > 7 µm , nous avons a0 > 1 . Aussi,
l’étude des propriétés radiatives du verre à bulles est restreinte dans la plage de longueur
d’onde 1.67 < λ < 5 µm .
3
10
κ0 mesuré
Rayon optique moyen des bulles a0
10
2 κ0 issu de Zolatiev et al., 1970
1
10
0
10
-1
10
-2
10
-3
10
10
Figure II.70 : Variation du rayon optique moyen des bulles, a0 = 8πa32κ 0 / λ , en fonction de
la longueur d’onde avec a32 = 0.64 mm
181
Une comparaison des résultats issus des modèles de prédictions avec les résultats
expérimentaux de coefficient d’extinction, d’albédo de diffusion, et du facteur d’asymétrie (de
la fonction de phase de diffusion), dans le domaine spectral de 1.67 < λ < 4.85 µm est
présentée sur les figures II.71 à II.73. Pour chaque longueur d’onde, l’indice d’absorption, la
distribution de taille des pores et la fraction volumique moyenne des pores ( f v = 4 % )
mesurée ainsi que l’indice de réfraction obtenu par la relation (II.234) sont utilisés.
Les propriétés radiatives du milieu homogène associé au verre à bulles modélisées sont
obtenues en introduisant les propriétés radiatives d’une bulle isolée ( Qs , Qa , Qm , et φ ) issue
soit de l’ACL, de l’ACP ou de la TCM dans les relations (II.95), (II.96), et (II.105) du
chapitre II.2. Puisque les bulles sont optiquement larges, c’est à dire le paramètre de taille
x >> 1 , les solutions asymptotiques des facteurs d’efficacités et du facteur d’asymétrie de la
fonction de phase sont utilisées pour le modèle basé sur la TCM.
Les propriétés radiatives expérimentales sont les propriétés radiatives du verre à bulles,
obtenues par la méthode d’identification des paramètres, moyennées sur les trois échantillons
d’épaisseurs différentes. Les incertitudes expérimentales (représentées par des barres
d’erreurs) sont supposées égales aux écarts relatifs des propriétés radiatives des trois
échantillons analysés.
Ces figures montrent que les modèles sont en bon accord entre eux et avec les résultats
expérimentaux, sauf sur le facteur d’asymétrie pour les longueurs d’ondes λ ≥ 3.5 µm . Nous
pouvons dire que :
• La dispersion constatée sur le facteur d’asymétrie peut être attribuée à l’incertitude sur
le facteur d’asymétrie obtenu expérimentalement en raison des incertitudes de mesures assez
importantes pour les longueurs d’ondes λ ≥ 3.5 µm d’une part; et d’autre part à l’effet de
l’indice d’absorption du quartz fondu κ 0 sur le facteur d’asymétrie qui n’est pas pris en
compte dans le modèle basé sur la TCM.
• Même s’il existe un écart de l’ordre de 20 % sur les facteurs d’efficacités ( Qs et Qm )
entre les modèles pour un rayon optique de a0 ≈ 0.4 (cf. Chapitre II.2), aucun désaccord
notable n’est constaté sur le coefficient d’extinction et l’albedo de diffusion (figures II.70 et
II.71). En fait, l’erreur sur les facteurs d’efficacités est masquée par la faible valeur de la
fraction volumique des bulles ( f v ≈ 4 % ) (cf. Chapitre 2).
Les figures II.74 et II.75 illustrent l’influence de l’incertitude de la porosité de ± 0.5 %

sur le coefficient d’extinction et l’albédo de diffusion issus du modèle basé sur l’ACL. Les
écarts sont plus marqués dans la plage spectrale de transparence du quartz fondu
( 1.67 µm ≤ λ ≤ 2.6 µm et 2.9 µm ≤ λ ≤ 3.5 µm ) que dans celle d’opacité (autour de
λ = 2.7 µm et au delà de λ = 3.5 µm ). La déviation maximale est de l’ordre de 23 % pour le
coefficient d’extinction et de 17 % pour l’albédo. Les mêmes ordres de grandeurs
d’incertitudes sur βλ et ωλ sont trouvés pour les modèles basés sur l’ACP et la TCM.
182
-1
3 modèle basé sur l'ACL
Coefficient d'extinction spectral βλ, m

10
modèle basé sur l'ACP
modèle basé sur la TCM
Mesure expérimentale
2
10
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5

Figure II.71 : Comparaison du coefficient d’extinction issu des modèles et des résultats
expérimentaux d’identification
1.0
Albédo de diffusion spectral ωλ
0.8
0.6
0.4
modèle basé sur l'ACL

0.2 modèle basé sur l'ACP
0.0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5
Figure II.72 : Comparaison de l’albédo de diffusion issu des modèles et des résultats
expérimentaux d’identification
183
0.90 modèle basé sur l'ACL & l'ACP
Facteur d'asymétrie spectral gλ

0.85
0.80
0.75
0.70
0.65
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5
Figure II.73 : Comparaison du facteur d’asymétrie de fonction de phase issu des modèles et
des résultats expérimentaux d’identification
-1
modèle basé sur l'ACL, fv=4.5 %

Coefficient d'extinction spectral βλ, m
3
10
2
10
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5

Figure II.74 : Comparaison du coefficient d’extinction issu du modèle basé sur l’ACL et des
résultats expérimentaux d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique
des bulles
184
1.0
Albédo de diffusion spectral ωλ

0.8
0.6
0.4
0.2 modèle basé sur l'ACL, fv=4.5 %
0.0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5
Figure II.75 : Comparaison sur l’albédo de diffusion issu du modèle basé sur l’ACL et de la
méthode d’identification. Influence de l’incertitude sur la fraction volumique des bulles
II.4.3. Comparaison entre la transmittance et la réflectance

hémisphériques théoriques et expérimentales des échantillons de
verre à bulles
La comparaison entre la transmittance et la réflectance hémisphériques calculées et celles
mesurées expérimentalement permet de valider non seulement les modèles de propriétés
radiatives mais aussi la méthode de résolution de l’équation de transfert radiatif décrite dans
le chapitre II.1.
Le spectromètre FTIR décrit en détail dans le chapitre II.3 est combiné avec une sphère
intégrante revêtue en or (CSTM RSA-DI-40D de fabrication Labsphere) pour mesurer la
d − h , et la réflectance hémisphérique, R d − h . Pour chaque échantillon,
transmittance, Texp exp
l’erreur expérimentale associée est évaluée en répétant les mesures cinq fois et à chaque fois,
la face exposée de l’échantillon est changée arbitrairement. Ces incertitudes expérimentales
varient avec la longueur d’onde. Elles sont respectivement de 3 à 8 % et de 9 à 16 % pour la
transmittance et la réflectance hémisphériques.
La détermination de la transmittance, Tthd −h , et de la réflectance hémisphérique
d − h , s’effectue comme suit. D’abord, les propriétés radiatives du milieu
théoriques, Rth
homogène équivalent associé au verre à bulles ( β λ , ωλ et Φ λ ), obtenues à partir des
modèles (basés soit sur l’ACL, l’ACP, ou la TCM et en utilisant l’indice de réfraction calculé
par (II.234), l’indice d’extinction, la distribution de taille et porosité moyenne mesurées), sont
introduites dans l’équation de transfert radiatif (II.4) laquelle est résolue par la méthode des
ordonnées discrètes développées dans le chapitre I.1. Ce calcul permet de déterminer la
185
transmittance et la réflectance bidirectionnelles quittant l’échantillon étudié. Ensuite, la

transmittance Tthd −h et la réflectance hémisphérique théoriques Rth d − h sont calculées en
intégrant la transmittance et la réflectance bidirectionnelles sur leurs hémisphères respectifs

(rappelons qu’en pratique les intégrales angulaires sont remplacées par des sommations sur
des directions discrètes, cf. chapitre II.1).
Les courbes comparatives de la transmittance et la réflectance hémisphériques calculées
et mesurées sont montrées sur les figures II.76 à II.79 pour l’échantillon le plus mince
( e = 5 mm ) et le plus épais ( e = 9.9 mm ). Comme pour la comparaison sur les propriétés
radiatives, un très bon accord est constaté entre les modèles et entre les modèles et les
mesures. D’ailleurs, les résultats issus des modèles basés sur l’ACL et l’ACP se superposent.
Les désaccords observés sur le facteur d’asymétrie (Figure II.73), donc sur la fonction de
phase, entre l’ACL (ou l’ACP) et la TCM ne sont pas visibles. En fait, ce désaccord est trop
faible pour influencer la transmittance et la réflectance hémisphériques et en général le
transfert thermique radiatif.
100
Transmittance hémisphérique T , %
d-h
80
60
40
d −h
20 Texp mesurée
Tthd−h basée sur la TCM
Tthd−h basée sur l'ACL & l'ACP
0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Figure II.76 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 5 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se
sont superposés.
Les effets de l’incertitude de mesure de porosité des échantillons sur la transmittance

Tthd −het réflectance hémisphériques théoriques Tthd −h sont aussi analysés. Il est montré que
ces effets sont du même ordre de grandeur que les incertitudes des mesures de transmittance
et de réflectance hémisphériques. Pour chaque épaisseur d’échantillon, les erreurs sont
inférieures ou égales à 3 .5 % pour la transmittance Tthd −h et inférieures ou égales à 15 %
d − h . Les mêmes incertitudes sont observées sur les résultats basés sur
pour la réflectance Rth
l’ACL, l’ACP et la CMT. Les figures II.80 et II.81 illustrent les effets de l’incertitude de
porosité de ± 0.5 % sur la transmittance Tthd −h et la reflectance Rth
d − h basées sur le modèle
d’ACL pour un matériau homogène équivalent au verre à bulles d’épaisseur e = 9.9 mm .
186
Rthd −h basée sur l'ACL & l'ACP

10 Rthd −h basée sur la TCM
Réflectance hémisphérique R , %
d −h
Rexp
d-h
mesurée
8
0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Figure II.77 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 5 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP se
sont superposés.
100
d-h
80
60
40
20 d −h
Texp mesurée
Tthd−h basée sur la TCM
0 Tthd−h basée sur l'ACL & l'ACP
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Figure II.78 : Comparaison de la transmittance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP
se sont superposés.
187
16
Rthd −h basée sur l'ACL & l'ACP
14 Rthd −h basée sur la TCM
d-h
d −h
Rexp mesurée
12
10
0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Figure II.79 : Comparaison de la réflectance hémisphérique calculée et mesurée

correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm . Les résultats basés sur l’ACL et ACP
se sont superposés.
A l’issue de cette étude comparative, nous pouvons conclure que les trois modèles de
propriétés radiatives mentionnés sont valides pour le calcul de transfert thermique radiatif,
notamment le calcul de transmittance et de réflectance hémisphériques des matériaux
diélectriques poreux tels que le rayon optique des pores et la porosité vérifient a0 < 1 et
f v ≤ 4.5% .
100
Tthd−h avec fv=3.5 %
Tthd−h avec fv=4.0 %

d-h
80 Tthd−h avec fv=4.5 %

d −h
Texp mesurée
60
40
20
0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Figure II.80 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la transmittance

hémisphérique calculée correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm .
188
16
Rthd −h avec fv=3.5 %
14 Rthd −h avec f =4.0 %
d-h
v
12 Rthd −h avec f =4.5 %

v
d −h
Rexp mesurée
10
0
2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.0
Figure II.81 : Influence de l’incertitude de mesure de porosité sur la réflectance

hémisphérique calculée correspondante à l’échantillon d’épaisseur e = 9.9 mm .
Conclusion
Pour identifier correctement les propriétés radiatives avec des mesures de transmittance et de
réflectance bidirectionnelles et mieux représenter la diffusion du matériau, un bon choix de
modèle de fonction de phase est indispensable. La comparaison de la transmittance et la
réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales obtenues par un spectromètre FTIR
sur le verre à bulle a montré que le modèle de fonction de phase tronquée donne des résultats
très réalistes, tandis que le modèle classique de Heyney et Greenstein est incapable de prédire
la diffusion. En effet, il surestime le coefficient d’absorption.
Pour la prédiction des propriétés radiatives du verre à bulles, les modèles TCM, ACP et
ACL sont en bon accord entre eux et avec les résultats expérimentaux d’identification des
paramètres. La comparaison de la transmittance et la réflectance hémisphériques théoriques et
expérimentales sur les échantillons de verre à bulles a confirmé ce bon accord.
189
II.5. Etude des films contenant des microsphères
Introduction
Ces dernières années, les matériaux composites contenant des billes creuses de verre ou de
céramique ont attiré beaucoup d’attentions. Ces matériaux présentent des propriétés physiques
remarquables, notamment une performance d’isolation thermique élevée, en majorité
expliquées par les caractéristiques d’absorption et de diffusion du rayonnement thermique par
les particules creuses à parois minces (German et al., 2002, Dombrovsky, 2005).
Actuellement, un grand nombre d’applications des microsphères de verre sont orientées
vers les revêtements ou films thermo-isolants. Ce genre de matériau est déjà utilisé dans le
bâtiment afin de réduire la perte de chaleur à travers les murs due à l’affaiblissement du
rayonnement thermique pendant la nuit. On l’utilise aussi pour les « pipelines offshore »,
réseau de transport de gaz ou de pétrole brut à partir des sites d’extractions en pleine mer. En
effet, le convoiement de ces produits nécessite une bonne isolation thermique afin de les
maintenir à une faible viscosité (Franklin et Wright, 1999, Van Belle, 2002, Watkins et
Hershey, 2004). Les techniques actuelles permettent de produire différents types de
microsphères de verre selon la taille et l’épaisseur des parois des billes. Le choix du type et de
la fraction volumique de microsphères incorporés dans les peintures de construction et
d'autres revêtements en polymère demeure un problème qui exige des études plus
approfondies. La présente étude est axée sur l’analyse de l’influence de ces paramètres (tailles,
épaisseur, fraction volumique) sur les caractéristiques radiatives des films de polymères
contenant des microsphères creuses. Une confrontation des résultats théoriques et
expérimentaux est menée.
Dans un premier temps, les propriétés radiatives spectrales théoriques du film de
polymère contenant des microsphères creuses polydispersées sont analysées. Pour ce faire,
nous appliquons les modèles exposés au chapitre II.2 (TMC, ACL, ou ACP), basés sur
l’hypothèse de faible effet de diffusion dépendante et multiple, bien que ces phénomènes
soient observés dans les systèmes de lit de particules denses (Ivanov et al., 1988, Kumar et
Tien, 1990). Les comportements radiatifs, en l’occurrence la transmittance et la réflectance
directionnelles-hémisphèriques sont alors modélisés par l’équation de transfert radiatif (ETR).
Dans un second temps, des mesures expérimentales de transmittance et de réflectance
directionnelles-hémisphèriques sont réalisées. La comparaison des données expérimentales
avec les prédictions théoriques permet d’étudier les limites du modèle théorique qui ne
prennent pas en compte les effets de la diffusion dépendante ou multiple.
II.5.1. Description et caractéristiques des échantillons

II.5.1.1. Analyse structurale et morphologique
Deux séries de verre de microsphères creuses produites par la compagnie 3M, nommées K20
et S38, ont été utilisées pour préparer les échantillons de matériaux composites (cf. Figure
II.82). Les distributions de taille normalisées pour les microsphères K20 et S38 sont montrées
sur la Figure II.83. Elles ont été obtenues à partir de la distribution de taille en volume fourni
par 3M (cf. Figure II.84). Les densités et les dimensions caractéristiques des microsphères
sont reportées dans le tableau II.16.
190
Figure II.82 : Photo MEB d’un éclat de microsphère K20 montrant sa structure creuse
0.12
K20
Distribution de taille normalisée
0.10 S38
0.08
-1
n(a), µm
0.06
0.04
0.02
0.00
1 10 100
rayon de microsphère a, µm
Figure II.83 : Distribution de taille normalisée n(a) des types de microsphères

contenus dans les matériaux composites
191
12
K20
10 S38
8
Volume, %
0
0 10 20 30 40 5060 70 80
Figure II.84 : Distribution de taille en volume des deux types de microsphères fournis
par 3M
Tableau II.16 : Propriétés physiques et structurales des microsphères étudiés
Type ρ g , g / cm 3 ρ m , g / cm 3 avol 1, µm a32 , µm δ , µm

K20 0.202 ≈ 27 50.02 1.3
2.54
S38 0.387 ≈ 22 40.67 2.1
Dans la littérature, les travaux sur la caractérisation structurale de ces types de

microsphères sont rares. Nous pouvons citer le récent travail de Maire el al. (2005) sur des
matériaux très similaires à l’un des nôtres, en procédant à une analyse d’images
tomographiques par rayon-X. Deux types de microsphères de verre, nommés MS1 et MS2, de
densités respectives ρ m ( MS1 ) = 0.38 cm −3 g et ρ m ( MS 2 ) = 0.35 cm −3 g et de rayons
moyens (calculés à partir de la distribution de taille en volume qui est quasi-identique avec le
type S38) a MS1 = 20 µm et a MS 2 = 17.5 µm ont été étudiés. L’analyse d’image qu’ils ont
effectué a permis de voir la variation de l’épaisseur de la paroi en fonction du rayon des
microsphères (cf. Figure II.85). Cette figure montre (malgré la dispersion des valeurs aux
faibles rayons pour les microsphères de type MS1) que l’épaisseur de la paroi pour les deux
types de microsphères varie très faiblement, avec leur taille. En considérant que les particules
sont sphériques et creuses, des épaisseurs moyennes de δ MS1 = 2.1 µm et δ MS 2 = 1.8 µm ont
été trouvées.
a vol : rayon moyen des microsphères calculés à partir des distributions de taille en volume.
1
192
Figure II.85 : Variation de l’épaisseur de la paroi des microsphères en fonction de leurs

rayons selon la littérature (Maire et al., 2005)
Pour estimer l’épaisseur moyenne de la paroi de nos microsphères, nous utilisons la

relation suivante : (Dombrovsky et al., 2006b)
a
δ = ρ m 32 (II.238)
3ρ g
avec ρ g la densité du verre constituant le microsphère (Soda lime borosilicate dans notre
cas), ρ m la densité apparente des microsphères polydispersés et a32 la taille de moment 32
défini par :
∞
∫ a ⋅ a 2 n (a )da
a32 = 0 (II.239)
∞
∫0 a 2n(a )da
Les résultats obtenus avec (II.238) et (II.239) sont aussi reportés dans le tableau II.16. La
concordance entre notre estimation pour S38 et celle de Maire et al. pour le type MS1 est
évidente. Cet accord peut être expliqué par la ressemblance entre les caractéristiques (masse
volumique, distribution de taille en volume, taille moyenne calculée à partir de cette
distribution en volume) des microsphères étudiés. De plus, cette comparaison permet de
confirmer la validité de la relation (II.38.
Nous ne disposons d’aucune donnée concernant δ (a ) pour nos deux types de
microsphères étudiés. Mais en se basant sur les résultats obtenus par Maire et al. (cf. figure
II.85), nous pouvons appliquer l’hypothèse suivante :
δ =δ (II.240)
Les échantillons de matériau composites ont été fabriqués en mélangeant, pour chaque
type de microsphère, les particules avec du polymère ACRONAL 290D. Ce dernier étant
fabriqué à partir d’émulsion d’acrylique provenant de BASF Corporation. Le mélange a été
étalé sur une surface plane et mis à sécher.
L’épaisseur moyenne ainsi que l’incertitude associée sont présentées dans le tableau
II.17.
193
Quant à la fraction volumique des microsphères dans chaque échantillon, elle est donnée
par :
ρ 0 − ρ eff
fv = (II.241)
ρ0 − ρm
Les densités ρ 0 et ρ m sont fournies par 3M avec ρ 0 = 1.1 cm −3 g . ρ eff est la densité
effective de l’échantillon et est déterminée en mesurant le volume et la masse de l’échantillon.
En répétant plusieurs fois la mesure de ρ eff pour chaque échantillon, plusieurs valeurs
légèrement différentes de f v sont obtenues. La fraction volumique est prise égale à la
moyenne des différentes évaluations de f v et l’écart type associé est prise comme
l’incertitude de la fraction volumique ∆f v . Tous ces paramètres correspondants aux
échantillons minces, chacun ayant une section de 4 × 4 cm 2 , sont résumés dans le tableau
II.17. Nous pouvons constater que les caractéristiques moyennes des échantillons de même
numéro sont similaires.
Tableau II.17: Les principales caractéristiques des échantillons

Type de Numéro de Epaisseur Incertitude Fraction Incertitude
microsphères l’échantillon e , µm ∆e , µm volumique f v , % ∆f v ,%
1 131.0 3.2 8 3.4
2 136.0 8.0 20 7.4
K20 3 140.2 5.6 35 4.4
4 150.6 4.8 45 2.9
5 160.9 3.5 60 1.5
1 130.6 5.7 8 6.0
2 135.7 2.0 20 1.8
S38 3 140.4 4.9 35 3.9
4 150.2 5.9 45 4.1
5 161.6 4.4 60 2.4
Quand la couche de polymère est sèche, la distance entre les microsphères diminue
différemment selon les directions. Les estimations ont montré que cet effet n’est pas
significatif et nous supposons que le matériau composite est homogène et isotopique. A cause
de la spécificité du processus de fabrication, l’une des faces de chaque échantillon est lisse
tandis que l’autre est rugueuse. Deux photos de la face rugueuse des échantillons K20 N°1 et
N°5 sont représentées sur les figures II.86 et II.87. On peut constater que la majorité des
particules sont des sphères parfaites, mais certaines d’entre elles situées proches de la surface
de l’échantillon sont endommagées. Les profils de rugosité le long de la surface de
l’échantillon, z (x ) , ont été mesurés en utilisant un Microscope confocal à champ large
« MICROSME 2 », avec un intervalle de mesure ∆x = 5 µm sur une distance de L = 10 mm .
La hauteur quadrique moyenne, z , de la rugosité est déterminée comme suit :
N N
1 1
σz =
N ∑ [z (xi ) − z ]
2
z=
N i =1 ∑
z ( xi ) (II.242)
i =1
avec N = L / ∆x le nombre de points de mesure le long de la surface.
La valeur de σ z pour le film polymère dense est égal à 3.5 µm pour la face rugueuse et
0.7 µm pour la face lisse. Les autres valeurs obtenues à partir des échantillons contenant des
microsphères de verre sont résumées dans le tableau II.18. On peut constater que la hauteur
194
moyenne de la rugosité augmente avec la fraction de volume et la taille moyenne des

microsphères.
Tableau II.18 : Hauteur moyenne de la rugosité des échantillons

Type de Numéro de Rugosité σ z , µm
microsphères l’échantillon face lisse face rugueuse
1 - 5.0
K20 2 - 9.2
3 - 18.9
1 0.7 3.5
S38 2 1.1 6.4
3 2.0 14.0
Figure II.86 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°1,
f v = 6.6 % , K20.
Figure II.87 : Photo MEB d’une portion de la face rugueuse de l’échantillon N°5,
f v = 65.4 % , du K20.
195
II.5.1.2. Indices optiques du polymère et du verre des microsphères

Les constantes optiques spectrales des polymères sont déterminées à partir des mesures de
réflectance et de transmittance de film de polymère dense d’épaisseur 20 µm , en utilisant le
même spectromètre FTIR (Biorad, cf. chapitre II.3). Les relations classiques de transmittance
et de réflectance à travers un film mince, rappelées en annexe D, sont utilisées pour relier
l’indice de réfraction n0 et l’indice d’absorption κ 0 du polymère avec les mesures. Avec une
mesure de réflectance spéculaire et une mesure de transmittance dans la direction d’incidence
pour un angle d’incidence θi , les indices optiques spectrales n0 et κ 0 sont calculés par une
simple technique d’identification. Plusieurs mesures ont été réalisées, chacune avec un angle
d’incidence différent pour la transmittance ( θi de 0° à 48° ). Les données sur n0 et κ 0 ,
obtenues à partir des mesures à des différents angles d’incidence ont été moyennées (figures
II.88 et II.89) ceci permet de supprimer la présence éventuelle d’effet d’interférences.
polymère
2.5 verre borosilicate
verre soda lime,
Rubin (1985)
Indice de réfraction n0
2.0
1.5
1.0
0.5
4 6 8 10 12 14 16 18
Figure II.88 : Indice de réfraction spectral du polymère environnant les microsphères
Les microsphères de verres sont fabriqués à partir de verre soda lime de borosilicate (75%
SiO2, 4% Na2O, 15% CaO, et 6% B2O3). A notre connaissance, il n’existe aucune donnée
spectrale sur les constantes optiques de ce type de verre dans la littérature. Les constantes
optiques du verre de soda lime de silice (73% SiO2, 15% Na2O, 10% CaO, et 2% Al2O3) dans
un très vaste domaine spectral a été analysées par Rubin (1985). Les données dans le spectre
de 2 à 16 µm sont rapportées sur les figures II.88 et II.89. Nous avons aussi effectué une
analyse des indices optiques pour le verre de borosilicate à basse expansion : 81% SiO2, 4%
Na2O, 13% B2O3 et 2% Al2O3, fabriqué par Verre Labo Mula Company. Les constantes
optiques du borosilicate dans les longueurs d’onde 2 < λ < 5 µm ont été déterminées à partir
des mesures de réflectance et de transmittance sur un échantillon de 2 mm d’épaisseur en
utilisant la même technique que pour le polymère. Les constantes optiques dans
5 ≤ λ < 16 µm ont été obtenues à partir d’une analyse ellipsométrique du même échantillon
196
dans le cadre d’une collaboration avec le CEA Ripault 2 (cf. annexe D). L’ensemble des
résultats est représenté sur les figures II.88 et II.89. Les comportements spectraux des
constantes optiques pour deux types de verre sont similaires mais on peut constater des
différences quantitatives considérables à la fois dans le domaine de semi transparence du
verre ( λ < 5 µm ) et dans sa région d’opacité ( λ > 5 µm ).
0
10
Indice d'absorption κ0
-1
10
-2
10
-3
10
polymère
verre borosilicate
-4
10 verre soda lime, Rubin (1985)
4 6 8 10 12 14 16 18
Figure II.89 : Indice de d’absorption spectral du polymère environnant les microsphères
II.5.2. Modélisation des propriétés radiatives du film contenant de

microsphères
Les propriétés radiatives telles que le coefficient d’absorption, le coefficient de diffusion et la
fonction de phase basées sur la TCM, l’ACL et l’ACP, décrites dans le chapitre II.2, sont
appliquées. Comme nous ne disposons pas d’indices optiques exacts sur le verre de
microsphères, nous choisissons d’effectuer les analyses théoriques sur les longueurs d’onde
où le recouvrement des indices optiques entre le verre borosilicate et le verre soda lime est
maximal. Ces longueurs d’ondes sont λ1 = 4.5 µm dans la région de semitransparence du
verre et λ 2 = 12.3 µm dans sa région d’opacité. Pour ces deux longueurs d’ondes, les rayons
optiques moyens des microsphères, a0, λ1 = 8πκ 0 a32 / λ1 ≈ 0.006 et a0, λ2 8πκ 0 a32 / λ2 ≈ 0.6 ,
restent inférieurs à 1 , permettant ainsi la validité de l’ETR (Mishchenko et al., 2004).
II.5.2.1. Analyse des facteurs d’efficacité des microsphères contenus

dans le polymère
Dans un premier temps, nous analyserons l’évolution des facteurs d’efficacité d’absorption
( Qa ) et de diffusion ( Qs ) des deux types de microsphères contenus dans le polymère ainsi
que le facteur d’efficacité d’absorption propre du polymère ( Qm ), en fonction de la taille des
microsphères. Comme nous avons conclu dans le chapitre II.2, nous définissons les facteurs
d’efficacité par rapport à l’intensité réelle incidente sur la particule.
2
Analyse effectuée par F. Enguehard, chercheur au CEA Ripault, France.
197
Sur les figures II.90 et II.91 sont respectivement tracés les facteurs d’efficacité
d’absorption des microsphères pour les longueurs d’ondes λ = 4.5 µm et λ = 12.3 µm . On
peut noter que pour la longueur d’onde λ = 4.5 µm , les trois approches citées ci-dessus
donnent généralement les mêmes résultats. Pour cette longueur d’onde, l’absorption du
polymère influe très peu sur les propriétés radiatives de la particule. L’épaisseur de la paroi de
microsphères plus importante ( δ S 38 > δ K 20 ) explique le fait que le facteur d’efficacité
d’absorption du microsphère S38 soit nettement plus grand que celui du K20. Pour
λ = 12.3 µm , le polymère est fortement absorbant ( a0 ≈ 0.6 ), par conséquent, le résultat issu
de la TCM s’écarte de celui prédit par les deux autres approches (qui prennent en compte
l’effet de l’absorption du polymère) au fur et à mesure que la particule grossit. Quand les
particules sont larges, nous avons QaTCM > QaACP = QaACL .
0.022
Facteur d'efficacité d'absorption Qa
0.020
0.018
0.016
0.014
0.012
0.010 S38-ACL & ACP; S38-TCM

K20-ACL & ACP; K20-TCM
0.008
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
Figure II.90 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde
λ = 4.5 µm . Comparaison de la TCM, l’ACL et l’ACP
Pour λ = 4.5 µm (cf. Figure II.92), le paramètre de diffusion Qs n’est pas sensible au
type du microsphère. Dans la limite des grosses particules ( x > 10 ), la TCM converge vers la
solution asymptotique de l’optique géométrique Qs ≈ 2 , tandis que l’ACL et l’ACP
décroissent avec le paramètre de taille x . Pour la longueur d’onde λ = 12.3 µm (cf. Figure
II.93), les microsphères de type K20 sont plus diffusantes que celles de type S38 en raison de
l’absorption de rayonnement plus importante de ce dernier à cette longueur d’onde. La
variation du paramètre de diffusion Qs en fonction de la taille des particules est
qualitativement similaire à celle à la courte longueur d’onde.
198
0.9
Facteur d'efficacité d'absorption Qa 0.8
0.7
0.6
S38-ACL & ACP; S38-TCM
K20-ACL & ACP; K20-TCM
0.5
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
Figure II.91 : Facteur d’efficacité d’absorption des microsphères pour la longueur d’onde
Facteur d'efficacité de diffusion Qs
2.0
1.6
1.2
0.8
S38-ACL; S38-ACP; S38-TCM
K20-ACL; K20-ACP; K20-TCM
0.4
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
Figure II.92 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde
199
1.4
Facteur d'efficacité de diffusion Qs

1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
S38-ACL; S38-ACP; S38-TCM
0.2 K20-ACL; K20-ACP; K20-TCM
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
Figure II.93 : Facteur d’efficacité de diffusion des microsphères pour la longueur d’onde
2.0
ACL & ACP
1.6 TCM
d'absorption propre Qm
Facteur d'efficacité
1.2 λ=12.3 µm
0.8
0.4
λ=4.5 µm
0.0
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
Figure II.94 : Facteur d’efficacité d’absorption propre issu de la TCM, l’ACL et l’ACP
Le facteur d’absorption d’une particule de polymère (appelé aussi facteur d’absorption

propre) Qm est rapporté sur la Figure II.94. Le facteur Qm issu de la TCM linéairement avec
200
la taille de la particule alors que celui donné par l’ACL et l’ACP augmente avec la taille puis
tend à converger vers une valeur asymptotique.
Cette analyse montre que dans la limite des grosses particules ( x > 10 ) :
Les facteurs d’efficacité de diffusion et d’absorption de la particule issus de la
théorie conventionnelle (TCM) sont quasi-constants et indépendants de la taille ;
Les paramètres radiatifs d’une particule prédits par les approches ACL et ACP
décroissant avec sa taille.
Par conséquent, les microsphères ne peuvent pas être directement considérées comme
étant monodispersés dans le calcul des propriétés radiatives ( α , σ , et Φ ) du milieu
contenant des particules polydispersées par les modèles basés sur l’ACL et l’ACP, comme
c’est le cas avec la TCM (référence). Il est donc nécessaire de comparer les facteurs
d’efficacité moyens (Q a , Q s , Q m ) et la fonction de phase moyenne Φ (équation II.105) avec
ceux calculés avec le rayon moyen a32 , c’est à dire Q a ( a 32 ), Q s ( a 32 ), Q m ( a 32 ) et Φ ( a 32 )
(équation II.109). Les résultats sur les facteurs d’efficacité, pour les deux longueurs d’ondes
d’études et pour les deux types de microsphères, sont résumés dans les tableaux II.19 à II.22.
La comparaison des fonctions de phase est présentée sur les figures II.95 et II.96. Nous
constatons que :
Les résultats obtenus sur les facteurs d’efficacité, soit par un calcul moyenné sur la
distribution de taille, soit avec le rayon moyen a32 , sont sensiblement égaux. L’erreur
maximale se produit pour la longueur d’onde λ = 12.3 µm . Elle est de 6 % pour l’ACL et
l’ACP, et 8 % pour la TCM.
Concernant la comparaison des fonctions de phase, malgré les oscillations présentes
sur les fonctions calculées avec a32 , elles sont en moyenne identiques.
Par la suite, les propriétés radiatives, telles que le coefficient d’absorption α et le
coefficient de diffusion σ seront calculées en considérant que les microsphères dans le film
de polymère sont monodispersés de rayon a32 .
Tableau II.19 : Comparaisons des facteurs d’efficacité moyens et ceux calculés avec le rayon
moyen a 32 pour λ = 4.5 µm . Microsphères type S38
Facteur d’efficacité de Facteur d’efficacité Facteur d’efficacité
diffusion d’absorption d’absorption propre
Q s ( a 32 ) Qs Q a ( a 32 ) Qa Qi ( a 32 ) Qi
TCM 1.97 1.96 0.020 0.020 0.32
ACL 1.56 1.57 0.28 0.27
0.020 0.020
ACP 1.69 1.69 0.28 0.27
moyen a 32 pour λ = 4.5 µm . Microsphères type K20
TCM 2.00 1.98 0.012 0.013 0.40
ACL 1.51 1.51
0.012 0.012 0.33 0.32
ACP 1.67 1.66
201
moyen a 32 pour λ = 12.3 µm . Microsphères type S38
TCM 1.24 1.14 0.81 0.82 0.79
ACL 0.59 0.56
0.77 0.78 0.57 0.54
ACP 0.69 0.65
moyen a 32 pour λ = 12.3 µm . Microsphères type K20
TCM 1.38 1.28 0.64 0.65 0.99
ACL 0.63 0.61
0.60 0.61 0.65 0.61
ACP 0.76 0.73
φ : S38-ACL; S38-TCM
Fonction de phase de diffusion Φ(Θ)
3
10 φ : K20-ACL; K20-TCM
φ ( a 32 ) : S38-ACL; S38-TCM
2
10 φ ( a 32 ) : K20-ACL; K20-TCM
1
10
0
10
-1
10
-2
10
0 30 60 90 120 150 180

angle de diffusion Θ, deg
Figure II.95 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au

milieu composite pour la longueur d’onde λ = 4.57 µm . Comparaison de la TCM et l’ACL
202
3
10
φ : S38-ACL; S38-TCM
Fonction de phase de diffusion Φ(Θ)

φ : K20-ACL; K20-TCM
2 φ ( a 32 ) : S38-ACL; S38-TCM
10
φ ( a 32 ) : K20-ACL; K20-TCM
1
10
0
10
-1
10
-2
10
0 30 60 90 120 150 180
angle de diffusion Θ, deg
Figure II.96 : Fonction de phase de diffusion du milieu homogène équivalent associé au

milieu composite pour la longueur d’onde λ = 12.3 µm . Comparaison de la TCM et l’ACL
II.5.2.2. Propriétés radiatives du milieu homogène équivalent selon la

théorie de diffusion simple et indépendante
Dans cette étude, nous modélisons les propriétés radiatives du polymère contenant des
microsphères creuses par la théorie de diffusion simple et indépendante qui considère,
rappelons le, que (i ) l’interférence entre les ondes diffusées par les particules est faible et (ii )
les particules ne se cachent pas vis à vis du rayonnement incident. La validité de ces
hypothèses sera vérifiée plus tard.
o Fonction de phase de diffusion

Les fonctions de phase de diffusion du milieu ont été reportées sur les figures II.95 et II.96.
Elles sont indépendantes de la fraction volumique des microsphères. On peut constater que :
L’influence du type des microsphères sur la fonction de phase n’est pas significative
pour les deux longueurs d’ondes.
Les modèles prédisent la même fonction de phase quand le polymère est faiblement
absorbant ( λ = 4.5 µm ). Quand le milieu devient fortement absorbant, la forme de la fonction
de phase issue des modèles reste la même mais son amplitude est différente. Proche de la
direction d’incidence ( Θ ≈ 0° ), l’amplitude de la TCM est plus importante que celui de l’ACL
ou l’ACP. Le cas contraire se produit pour les angles de diffusions loin de la direction
d’incidence ( 15° < Θ < 180° ).
o Coefficient d’absorption α
Pour étudier l’absorption du milieu homogène, nous appliquons la relation (II.107) établie
au chapitre II.2. Le coefficient d’absorption en fonction de la fraction volumique moyenne,
f v , des microsphères (cf. tableau II.17) est présenté sur la Figure II.97 pour la longueur
d’onde λ = 4.5 µm et sur la Figure II.98 pour λ = 12.3 µm . Sur ces figures et sur les autres
203
qui suivent, « ACL & ACP » signifie que le paramètre radiatif issu de ces deux approches est
identique.
Pour λ = 4.5 µm :
Le coefficient d’absorption α diminue linéairement quand la fraction volumique des
microsphères augmente. En effet, plus la concentration des particules est élevée, plus le film
composite devient moins absorbant (car l’absorption du polymère est plus grand que celle du
microsphère).
Le coefficient d’absorption est faiblement sensible au type des microsphères.
Quant aux modèles de prédiction, ils sont en bon accord quand f v est faible. Mais
quand la fraction volumique augmente, le désaccord entre elles devient plus visible. La TCM
prédit un coefficient d’absorption légèrement plus faible que l’ACL ou l’ACP (écart de 8 %
pour f v ≈ 65 % ).
6000
-1
Coefficients d'absorption α, m
5000
4000
3000
TCM : S38; K20

2000 ACL & ACP: S38; K20
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

fraction volumique fv, %
Figure II.97 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu

composite pour la longueur d’onde λ = 4.5 µm . Comparaison de la TCM, l’ACL et ACP
Maintenant, quand le verre et le polymère sont opaques ( λ = 12.34 µm ) :

Le coefficient d’absorption du milieu équivalent est fortement influencé par le type
des microsphères. Cet effet est de plus en plus important quand f v est grand. Les
microsphères S38 caractérisées par des parois épaisses ( δ = 2.1 µm ) absorbent plus le
rayonnement que ceux de type K20.
Les trois approches restent en bon accord quand les fractions volumiques de particules
sont faibles, avec une déviation inférieure à 3 % pour f v < 10 % . Cependant, elles divergent
quand la fraction volumique est élevée. L’écart entre la TCM et l’ACL ou l’ACP est de 16 %
204
pour f v ≈ 65 % . Pour le même type de microsphère et le même taux de particules, nous

avons : α λACP ( f v ) = α λACL ( f v ) > α λTCM ( f v ) .
Selon la prédiction de l’ACP ou l’ACL pour le milieu contenant des microsphères
S38, plus la concentration des particules est élevée, plus le milieu est absorbant, contrairement
aux autres cas (cf. Figure II.98).
18000
-1
Coefficients d'absorption α, m
16500
15000
13500
TCM : S38; K20

12000
ACL & ACP: S38; K20
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7

Figure II.98 : Coefficient d’absorption du milieu homogène équivalent associé au milieu

o Coefficient de diffusion σ
Le coefficient de diffusion est déterminé par la relation (II.108) donnée au chapitre II.2. Son
évolution en fonction de la fraction volumique moyenne des microsphères, f v , est montrée
sur les figures II.99 pour λ = 4.5 µm et II.100 pour λ = 12.3 µm . Nous pouvons conclure
que :
Le coefficient de diffusion σ augmente linéairement avec la fraction volumique des
microsphères.
Pour des fractions volumiques élevées, f v > 10 % , le coefficient de diffusion pour
λ = 4.5 µm est plus élevé que celui pour λ = 12.3 µm en raison de l’absorption plus
importante dans les parois des microsphères.
Pour la même fraction volumique et le même type de microsphère, contrairement au
coefficient d’absorption, la prédiction avec la TMC donne un coefficient de diffusion plus
grand que les ACL et ACP : σ λTCM ( f v ) > σ λACP ( f v ) > σ λACL ( f v ) .
Le milieu contenant des microsphères de type S38 est plus diffusant que celui
composé de particules K20. Cette influence du type des particules ne peut pas être expliquée
par l’épaisseur de la paroi des microsphères mais plutôt par la différence entre leur taille. En
fait, les particules de type S38 sont plus petites que celles de type K20, alors elles sont plus
205
nombreuses pour la même fraction volumique, conduisant à un libre parcours moyen de

diffusion plus faible et un coefficient de diffusion plus grand.
24000
TCM
-1
21000 S38
Coefficients de diffusion σ, m
ACL
18000 ACP
15000
12000
9000 K20
6000
3000
0
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
Figure II.99 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu

15000
TCM
-1
Coefficients de diffusion σ, m
ACL
12000 ACP
K20 S38
9000
6000
3000
0
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
206
Figure II.100 : Coefficient de diffusion du milieu homogène équivalent associé au milieu

o Coefficient d’extinction β
Le coefficient d’extinction est présenté sur les figures II.101 et II.102 pour les deux longueurs
d’ondes considérées. Notons que :
Contrairement au coefficient de diffusion, l’extinction du milieu est plus importante
pour λ = 12.3 µm que pour λ = 4.5 µm . Cette augmentation est due principalement à
l’absorption des microsphères et du polymère.
L’influence du type des microsphères est significative pour les deux longueurs
d’ondes. Dans tous les cas, le milieu contenant des microsphères S38 est plus diffusant et plus
absorbant que celui contenant des particules K20.
Concernant le comportement de chaque modèle, nous avons :
βλ ( fv ) > βλ ( fv ) > βλ ( fv ) pour les deux longueurs d’ondes étudiées et f v > 10 % .
TCM ACP ACL
27000
TCM
S38
-1
24000 ACL
Coefficients d'extinction β, m
ACP
21000
18000
15000
K20
12000
9000
6000
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
Figure II.101 : Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu

A travers cette étude comparative, le comportement radiatif du polymère contenant des

microsphères est montré. L’influence du type et de la concentration des microsphères a été
analysée. Nous pouvons dire que :
L’introduction de microsphères dans le polymère permet de rendre ce dernier
diffusant. Parmi les types de microsphères testés, le matériau composite contenant des
microsphères de type S38 est plus diffusant et absorbant que celui contenant des microsphères
K20.
Plus la fraction volumique des microsphères est élevée, plus l’extinction du milieu
composite est importante.
207
Quand la fraction volumique des microsphères est modérée ( f v ≤ 10% ), les trois
approches de prédictions sont toutes en bon accord. Cependant, quand le taux de microsphères
est élevé ( f v >> 10% ), le désaccord entre elles est significative.
Pour obtenir une évaluation quantitative du comportement radiatif pour les taux de
microsphères élevés f v >> 10% , il est nécessaire de déterminer laquelle de ces trois
approches est la mieux adaptée à modéliser les propriétés radiatives du milieu composite.
Nous répondrons à cette question dans la section suivante.
30000
TCM S38
-1
Coefficients d'extinction β, m
ACL
27000 ACP
24000
21000
18000 K20
15000
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
Figure II.102: Coefficient d’extinction du milieu homogène équivalent associé au milieu

II.5.3. Transfert radiatif dans les films minces contenant des

microsphères
En supposant que les effets de la diffusion multiple et de la diffusion dépendante au sein du
matériau sont négligeables et que ses frontières sont lisses, le transfert radiatif à travers des
films de polymère contenant des microsphères dont les propriétés radiatives ont été analysées
ci-dessus peut être modélisé par l’ETR (II.4) avec les conditions aux limites (II.12) et (II.13).
Le film en question est soumis à un rayonnement incident collimaté. Nous analysons
l’évolution de la transmittance ( T d −h ) et de la réflectance hémisphériques ( R d −h ) en
fonction de la fraction volumique des microsphères. Les autres paramètres du modèle sont
tirés du tableau (II.17) et des figures II.88 et II.89. Comme précédemment, nous limitons les
analyses aux deux longueurs d’ondes typiques λ = 4.5 µm et λ = 12.3 µm , ces dernières étant
suffisantes pour analyser le comportement radiatif des échantillons.
Pour vérifier la validité des hypothèses mentionnées ci-dessus, nous comparons les
modèles avec des mesures hémisphériques obtenues avec le même appareil que celui utilisé
lors de l’étude du verre à bulles. La transmittance et la réflectance hémisphériques des films
de polymères décrits auparavant sont mesurées. Etant donné que l’une des deux faces du film
208
est lisse et l’autre rugueuse, deux mesures ont été effectuées pour chaque échantillon : pour la
première, la face lisse est exposée au rayonnement incident, ce type de mesure sera indiqué
par « Exp ., L » ; et pour la deuxième, désignée par « Exp ., R », c’est la face rugueuse qui y
est exposée.
Sur les figures II.103 à II.106 sont montrées la transmittance et la réflectance
hémisphériques en fonction de la fraction volumique des particules. Pour les mesures, chaque
fraction volumique correspond à un échantillon donné (cf. tableau II.17). Pour la clarté des
figures, nous présentons seulement les modèles ACL et TCM. Les résultats issus du modèle
ACP sont situés entre les deux autres.
25
K20 S38
Exp., L
,%
Exp., R
d-h
20
Réflectance hémisphérique R
ETR+ACL
ETR+TCM
15
10
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

fraction volumique fv
Figure II.103 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la
longueur d’onde λ = 4.5 µm . Comparaison entre les mesures (Exp., L et R) et les modèles
basés sur la TCM et l’ACL.
Nous constatons que :

La réflectance hémisphérique mesurée, contrairement à la transmittance, est peu
sensible au type des microsphères (cf. Figure II.103) ;
Le cas Exp ., R entraîne une augmentation de la réflectance en diminuant la
transmittance, par rapport aux résultats de type Exp ., L , comme on peut noter sur les figures
II.104 à II.105 ;
Les films contenant des microsphères S38 ont des réflectances plus importantes que
ceux contenant des microsphères K20.
Les résultas théoriques basés sur l’ACL sont plus proches des expériences que ceux
issus de la TCM, ces derniers conduisant à une forte surestimation de la réflectance (figures
II.104 et II.105). L’écart entre les modèles et l’expérience est constant sauf pour le modèle
adoptant la TCM où l’écart sur la réflectance augmente avec la fraction volumique des
209
microsphères. Ce comportement du modèle ACL tend à valider l’hypothèse de diffusion

indépendante et de diffusion simple dans les films contenant des microsphères.
L’accord entre les résultats théoriques avec les résultats expérimentaux pour les deux
régions spectrales considérées est satisfaisant, notamment le résultat avec l’ACL. En effet, le
comportement du modèle est en cohérence avec l’expérience, notamment l’influence du type
des microsphères, et la variation de la transmittance et de la réflectance hémisphériques en
fonction de la fraction volumique. Ceci peut justifier la validité du modèle radiatif utilisé pour
l’étude des films ou des revêtements contenant des microsphères ;
En dépit du bon comportement du modèle, la comparaison avec l’expérience reste
qualitative, notamment sur la transmittance hémisphérique pour la longueur d’onde
λ = 4.5 µm .
45
,%
40
d-h
Transmittance hémisphérique T
35
30
25
20
K20 S38
15 Exp., L
Exp., R
10 ETR+ACL
ETR+TCM
5
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6
Figure II.104 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la
Les écarts entre la théorie et l’expérience ne peuvent être expliqués ni par l’incertitude
sur la taille des microsphères, puisque nous avons montré qu’en prenant le rayon a32 ou la
distribution de taille des microsphère, les mêmes propriétés radiatives sont obtenues donc les
mêmes résultats théoriques de transmittance et réflectance ; ni par l’incertitude sur les indices
optiques car les longueurs d’onde ont été choisies de façon à ce qu’il n’y ait pas d’erreurs sur
les indices. Comme les particules sont larges, il a été montré qu’il n’y a pas d’effet de
diffusion dépendante. La diffusion multiple est aussi négligeable car selon la théorie, le
coefficient d’extinction prenant en compte la diffusion multiple est plus grand que celui de la
diffusion simple, conduisant à une transmittance expérimentale qui doit être inférieure à la
transmittance théorique. Or selon les figures II.104 et II.106, nous avons le cas inverse. Par
contre, ces écarts peuvent être expliqués par l’hypothèse de surface lisse aux interfaces.
210
9
K20 S38
,% Exp., L
8
Exp., R
d-h
Réflectance hémisphérique R
ETR+ACL
7 ETR+TCM
3
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6
Figure II.105 : Réflectance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la
12
K20 S38
,%
Exp., L
d-h
Exp., R
9
Transmittance hémisphérique T
ETR+ACL
ETR+TCM
0
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6
211
Figure II.106 : Transmittance hémisphérique des films contenant des microsphères pour la
Conclusion
La comparaison des modèles entre eux et avec les mesures de transmittance et de réflectance
hémisphériques nous a permis de répondre à certaines questions posées le long de ce travail et
aussi de confirmer les précédentes conclusions. De cette étude sur les films de polymères
contenant des microsphères, nous déduisons les conclusions suivantes :
Quand la fraction volumique des microsphères est faible ( f v ≤ 10% ), les modèles
radiatifs sont en parfait accord entre eux et avec les mesures de transmittance et de réflectance
hémisphériques ;
Quand la fraction volumique est importante ( f v > 10% ), les différents modèles (ACL,
ACP et TCM) de propriétés radiatives sont en désaccord. Nous avons identifié l’approche
ACL comme la plus adaptée à modéliser les propriétés radiatives du polymère contenant des
microsphères pour les deux régions spectrales considérées. Les modèles basés sur l’ACP et
sur la TCM surestiment la réflectance et sous-estiment la transmittance.
Les effets du phénomène de diffusion dépendante et de diffusion multiple sont
négligeables dans le cas des films minces étudiés. Aussi, le transfert radiatif peut-il être
gouverné par l’équation de transfert radiatif conventionnelle et les propriétés radiatives issues
de la théorie indépendante.
Pour que la comparaison avec les mesures expérimentales de transmittance et de
réflectance soit entièrement quantitative, une amélioration du modèle radiatif est nécessaire
surtout concernant la prise en compte des éventuelles diffusions aux interfaces.
212
Références bibliographiques Partie II

Abramowitz, M. et Stegun, I. A., Hand Book of Mathematical Functions, (Dover, New York,
1972).
Altimir I., Contribution à l’étude de transfert radiatif en milieu diffusant, Thèse de doctorat de
3ème cycle, Paris VI, 1981, 201 p.
Barkstrom, B R., 1976, A finite difference method of solving anisotropic scattering problems,
Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, Vol. 16, pp. 725-739.
Baillis D., and Sacadura J. F., 2000, Thermal radiation properties of dispersed media:
theoretical prediction and experimental characterization, Journal of Quantitative Spectroscopy
and Radiative Transfer, Vol. 67, pp. 327-363
Baillis D., Pilon L., Randrianalisoa H., Gomez R., and Viskanta R., 2004, Measurements of
Radiation Characteristics of Fused-Quartz Containing Bubbles, Journal of Optical Society of
America A, Vol. 21, pp. 149-159
Beck, J. V., and Arnold, K. J., Parameter estimation in engineering and science (Wiley, New
York, 1977)
Beckmann P. and Spizzichino A., The scattering of electromagnetic wave from rough surfaces
(Pergamon Press., Oxford, 1963)
Beder, E. C., Bass, C. D., and Shackleford, W. L., 1971, Transmissivity and absorption of
fused quartz between 0.2 µm and 3.5 µm from room temperature to 1500 degree C, Applied
Optics, Vol. 10, Issue 10, pp. 2263-2268
Boeckner C., 1929, A method of obtaining the optical constants of metallically reflecting
substances in the infrared, Journal of the Optical Society of America, Vol. 19, pp. 7–15
Bohren et Gilra, Extinction by a spherical particle in an absorbing medium, 1979, Journal of

Colloid Interface Science, Vol. 72, No. 2, pp. 215
Brewster M. Q. and Tien C. L., 1982, Radiative transfer in Packed Fluidized beds: dependent
versus independent scattering, Journal of Heat Transfer, Vol. 104, pp. 573-579
Carlson B. G., Solution of the transport equation by S N approximation (Los Alamos

Laboratory Report, LA-1599, 1953)
Carlson, B. G., and Lathrop, K. D., Transport theory: The method of discrete ordinates, in
Computing Methods in reactor Physics (Gordon and Breach, New York, 1968, pp. 167-265)
213
Caron J., Lafait J., and Andraud C., 2002, Scalar Kirchhoff’s model for light scattering from
rough dielectric surfaces, Optics Communications, Vol. 207, pp. 17-28.
Cartigny J., D., Yamada, Y., Tien, C. L., 1986, Radiative Transfer with dependent scattering
by particles: Part 1- Theoretical investigation, Journal of Heat Transfer, Vol. 104, pp. 68-75.
Cartigny J., D., Yamada, Y., Tien, C. L., 1986, Radiative Transfer with dependent scattering
by particles: Part 2- Experimental investigation, Journal of Heat Transfer, Vol. 108, pp. 614-
618.
Chandrasekhar, S., Radiative Transfer (Dover Publications, Inc., New York, 1960)
Chien H. H. and Wu C. Y., 1991, Modified differential approximation for radiative transfer in
scattering medium with specularly reflecting surface, Journal of Quantitative Spectroscopy
and Radiative Transfer, Vo. 46, No. 5, pp. 439-447
Chylek, P., 1977, Light scattering by small particles in an absorbing medium, Journal of
Optial Society of America, Vol. 67, pp. 561-563
Coquard, R., and Baillis, D., 2004, Radiative Characteristics of Opaque Spherical Particles
Beds: a New Method of Prediction, Journal of Thermophysics and Heat Transfer, Vol. 18, pp.
178-186
Chu, C -M., and Churchill, S. W., 1955, Representation of the angular distribution of
radiation scattered by a spherical particle”, Journal of Optical Society of America, Vol. 45,
No. 11, pp. 958-962.
Dennis J. E. and More J. J., 1977, Quasi-Newton methods, motivation and theory, SIAM Rev.
Vol. 19, pp. 46-89
Doermann, D., Modélisation des transferts thermiques dans des matériaux semitransparents de
type mousse à pores ouverts et prédiction des propriétés radiatives, Thèse de doctorat, Institut
National des Sciences Appliquées de Lyon, 1995, 271 p.
Dombrovsky, L. A., Radiation Heat Transfer in Disperse Systems (Begell House, New york,
1996).
Dombrovsky, L., 2004, The propagation of infrared radiation in a semitransparent liquid

containing gas bubbles, High Temperature, Vol. 42, No. 1, pp. 143-150.
Dombrovsky, L., 2005, Modeling of Thermal Radiation of Polymer Coating Containing

Hollow Microspheres, High Temperature, Vol. 43, No. 2, 2005, pp. 247–258.
Dombrovsky, L. A., Randrianalisoa, J., Baillis, D., Pilon, L., 2005, Use of Mie theory to
analyze experimental data to identify infrared properties of fused quartz containing bubbles,
Applied Optics, Vol. 44, No.33, pp.7021-7031.
Dombrovsky, L. A., Randrianalisoa, J., Baillis, D, 2006a, Modified two-flux approximation

for identification of radiative properties of absorbing and scattering media from directional-
214
hemispherical measurements, Journal of Optical Society of America A, Vol. 23, No. 1, pp.
91-98.
Dombrovsky, L. A., Randrianalisoa, J., Baillis, D, 2006b, Infrared radiative properties of

polymer coating containing hollow glass microspheres. International Journal of Heat Mass
Transfer, Accepté pour publication
Drolen, B. L., and Tien, C. L., 1987, Independent and Dependent Scattering in Packed Sphere
Systems, Journal of Thermophysics and Heat Transfer, Vol. 1, No. 1, pp. 63–68.
El Wakil N., Etude de transfert de chaleur par conduction, convection et rayonnement

couplésdans les milieux semi-transparents fluides ou poreux. Elaboration de modèles de
simulation en géométrie bidimensionelle, Thèse de doctorat, Institut National des Sciences
Appliquées de Lyon, 1991, 298 p.
Fedorov, A. G., and Viskanta R., 2000, Radiation characteristics of glass foams, Journal of
the American Ceramic Society, Vol. 83, pp. 2769-2776.
Fiveland W. A., 1984, Discrete ordinates solutions of radiation transport equation for
rectangular enclosures, Journal of Heat Transfer, Vol. 106, pp. 699-706
Fiveland W. A., 1987, Discrete ordinates method for radiative heat transfer in isotropically
and anisotropically media, Journal of Heat Transfer, Vol. 109, pp. 809-812
Fiveland W. A., 1988, Three dimensional Radiative heat transfer solutions by the Discrete
ordinates method for, Journal of Thermophysics and Heat Transfer, Vol. 2, No. 4, pp. 309-316
Foldy, L. L., 1945, The Multiple Scattering of Waves, Physical Review, Vol. 67, pp. 107–
119.
Fu Q. and Sun W., 2001, Mie theory for light scattering by a spherical particle in an absorbing
medium, Applied Optics, Vol. 40, pp. 1354-1361
Girin O.P., Kondratev Y.N., and Raaben E.L., 1970, Optical constants and spectral
microcharacteristics of NaO2-SiO2 glasses in the IR region of the spectrum, Optics and
Spectroscopy, Vol. 29, pp. 397–403
Griffiths, Chemical infrared Fourier transform spectroscopy (Willey and Sons., New York,
1975, 337 p.)
Henkel C., Transfert radiatif et transport d’atomes, Rapport Post Doctoral, Ecole Centrale de
Paris, 1997
Hespel L., Etude expérimentale et théorique du transfert radiatif dans les milieux diffusants.
Détermination expérimentale des propriétés radiatives aux forts taux de charges, Thèse de
doctorat, Ecole Centrale de Paris, 1999, 245 p.
Hespel L., Mainguy S., and Greffet J.-J., 2003, Radiative properties of scattering and
absorbing dense media: theory and experimental study, Journal of Quantitative Spectroscopy
and Radiative Transfer, Vol. 77, pp. 193-210
215
Hottel H. C. and Sarofim A. F., Radiative Transfer (Mcgraw-Hill, New York, 1967)
Hottel H. C., Sarofim A. F., Vasalos I. A., and Dalzell W. H., 1968, Radiative transfer in
anisotropically scattering media:allowance for Fresnel reflection at boundaries, Journal of
Heat Transfer, Vol. 104, pp. 56-62.
Hottel H. C., Sarofim A. F., Vasalos I. A., and Dalzell W. H., 1970, Multiple Scatter:
Comparison of theory with experiment, Journal of Heat Transfer, Vol. 104, pp. 285-291.
Hottel H. C., Sarofim A. F., Vasalos I. A., and Dalzell W. H., 1971, Optical properties of
coating, Effect of pigment concentration, Journal of Thermophysics and Heat Transfer, Vol.
9, pp. 1895-1898.
Ishimaru A and Kuga Y, 1982, Attenuation constant of a coherent field in a dense distribution
of particles, Journal of Optical Society of America, Vol. 72, pp. 1317–29
Kamuito K., 1990, Correlated Radiative Transfer in packed bed systems, Journal of
Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, Vol. 43, No. 1, pp. 39-44
Kamuito K., Ywamoto M, Nishimura T, and Sato M., 1991, Albedo and asymetry factors of
the phase function of packed bed systems, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative
Transfer, Vol. 46, No. 4, pp. 309-316
Kaviany M., and Singh B. P., Radiative heat transfer in packed beds, in Heat and Mass
Transfer in porous media, Amsterdam: Elsevier, 1992, pp. 191-202.
Kerker M., The scattering of light and other electromagnetic radiation (Academic, New York,
1969)
Kong J. A., Electromagnetic Waves Theory (Wiley-Interscience, New York, 1975).
Kumar, S. and Tien, C. L., 1990, Dependent absorption and extinction of radiation by small
particles, Journal of Heat Transfer, Vol. 112, pp. 178-185.
Kumar, S., Majumdar, A., and Tien, C. L., 1990, The differential-discrete-ordinate method for
solution of the equation of radiative transfer, Journal of Heat Transfer, Vol. 112, pp. 424-429.
Lebedev N. , Gartz M. , Kreibig U., and Stenzel O., 1999, Optical Extinction by Spherical
Particles in an Absorbing Medium: Application to Composite Absorbing Films, The
European. Physical Journal D, Vol. 6, pp. 365-373.
Leyva Lucero M., Méndez Méndez E.R., Leskovay T.A., and Maradudin A.A., 1999,
Destructive interference effects in the second harmonic light generated at randomly rough
metal surfaces, Optics Communications, Vol. 161, pp. 79-94.
Liszka and McCoy, Scattering at a rough boundary - Extensions of the Kirchhoff

Approximation, 1982, Journal of Acoustical Society of America, Vol. 71, No.5., pp. 1093–
1100
216
Malitson, I. H., 1965, Interspecimen comparison of the refractive index of fused silica,
Journal of Optical Society of America, Vol. 55, No. 10, pp.1205-1209.
Mie, G., 1908, Beiträge zur Optik trüber Medien, speziell kolloidaler Metallösungen. Annalen
der Physik, Vierte Folge, Band 25, No. 3, pp. 377-445.
Mischenko M. I., Hovenier J. W., and Travis L. D., Light Scattering by Nonspherical
Particles, Theory, Measurement and Applications (Academic Press, San Diego, 2000).
Mischenko M. I, Travis L. D., and Lacis A. A., Scattering, Absorption, and Emission of Light
by Small Particles (Cambridge University Press, Cambridge, 2002).
Mishchenko M. I.,. Hovenier J. W., and Mackowski D. W., 2004, Single scattering by a small
volume element, Journal of Optical Society of America A, Vol. 21, No. 1, pp.71-87
Moura L. M., Identification des propriétés radiatives des matériaux semi-transparents

diffusant en situation de non-symétrie azimutale du champ radiatif, Thèse de doctorat, Thèse
de doctorat, Institut National des Sciences Appliquées de Lyon, 1999, 210 p.
Mundy W.C., Roux J.A., and Smith A.M., 1974, Mie scattering in an absorbing medium,
Journal of Optical Society of America, Vol. 64, pp. 1593-1597.
Nicolau V. P., Identification des propriétés radiatives des milieux semi-transparents diffusant,
Thèse de doctorat, Institut National des Sciences Appliquées de Lyon, 1994, 234 p.
Nicolau V. P., Raynaud M., and Sacadura J. F., 1994, Spectral radiative properties
identification of fiber insulating materials, International Journal of Heat and Mass Transfer,
Vol. 37, pp. 311-324
Özisik M.N., Radiative transfer and interaction with conduction and convection (John Wiley
and Sons, New York, New York, 1973)
Petrov V.A. and Stepanov S.V., 1975, Radiation characteristics of quartz glasses spectral
radiating power, Teplofizika Vysokikh Temperatur, Vol. 13, No. 2, pp. 335–345.
Pilon L., Interfacial and transport phenomena in closed-cell foams, Thèse de doctorat,
Université de Purdue, USA, 2002, 338p.
Pilon L. and Viskanta R., 2003, Radiation characteristics of glass containing bubbles, Journal
of the American Ceramic Society, Vol. 86, pp. 1313-1320
Popova S.I., Tolstykh T.S., and Vorobev V.T., 1972, Optical characteristics of amorphous
quartz in the 1400-200 cm−1 region, Optics and Spectroscopy, Vol. 33, pp. 444–445
Powell M. J. D., 1976, Some convergence of properties of the conjugate gradient method,
Mathematical Programming, Vol. 11, pp. 42-49
217
Prasher, R. S., 2005, Modification of Planck Blackbody Emissive Power and Intensity in
Particulate Media Due to Multiple and Dependent Scattering, Journal of Heat Transfer, Vol.
127, pp. 903–910.
Randrianalisoa J., Baillis D., and Pilon L., 2006a, Modeling radiation characteristics of
semitransparent media containing bubbles or particles, Journal of Optical Society of America
A, Vol. 23, pp. 1645-1656
Randrianalisoa J., Baillis D., and Pilon L., 2006b, Improved Inverse Method for Radiative
Characteristics of Closed-Cell Absorbing Porous Media, Journal of Thermophysics and Heat
Rayleigh L., 1899, On the Transmission of Light through an Atmosphere containing Small
Particles in Suspension, and on the Origin of the Blue of the Sky, Philosophical Magazine,
Vol. 47, pp. 375–384.
Raynaud, M., 1999, Strategy for experimental design and the estimation of parameters, High
Temperatures-High Pressures, Vol. 31, No. 1, pp. 1-15.
Riley, K. F., Hobson, M. P., and Bence, S. J., Mathematical method for Physics and
Engineering (2nd edition, Cambridge, United Kingdom, 1998)
Rodney, W. S. and Spindler, R. J., 1954, Index of refraction of fused quartz for ultraviolet,
visible, and infrared wavelengths, Journal of Optical Society of America, Vol. 44, Issue 9,
pp.677–679.
Sacadura, J. F., Uny, G., and Venet, A., 1986, Models and experiments for radiation
parameter estimation of absorbing, emitting and anisotropically scattering media, Eighth
International Heat Transfer Conference, San Francisco, USA, Vol. 2, pp. 565-570.
Sánchez-Gil J. A. and Nieto-Vesperinas M., 1991, Light from random rough dielectric
surfaces, Journal of Optical Society of America A, Vol. 8, pp. 1270-1286
Sharma S. K., and Jones A. R., 2003, Absorption and scattering of electromagnetic radiation
by a large absorbing sphere with highly absorbing spherical inclusions, Journal of
Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, Vol. 79-80, pp. 1051-1060.
Siegel R. and Howell J., Thermal radiation and Heat transfer (MacGraw Hill, New York,
1981).
Silva Neto, A. J, and Özisik, M. N., 1995, An inverse problem of simultaneous estimation of
radiation phase function, albedo and optical thickess, Journal of Quantitative Spectroscopy
and Radiative Transfer, Vol. 53, No. 4, pp.397-409
Singh B. P., Kaviany M., 1991, Independent Theory Versus Direct Simulation of Radiative
Transfer in Packed Beds, International Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 34, pp. 2869-
2882.
Singh B. P., Kaviany M., 1992, Modeling radiative heat transfer in packed beds, International
Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 35, No. 6, pp. 1397-1405.
218
Sudiarta I.W. and Chylek P., 2001a, Mie scattering efficiency of a large spherical particle
embedded in an absorbing medium, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative
Transfer, Vol. 70, pp. 709-714
Sudiarta I.W. and Chylek P., 2001b, Mie-scattering formalism for spherical particle
embedded in an absorbing medium, Journal of Optical Society of America A, Vol. 18, pp.
1275-1278.
Sun W., Loeb N. G., and Fu Q., 2002, Finite-difference time domain solution of light
scattering and absorption by particles in an absorbing medium, Applied Optics, Vol. 41, pp.
5728-5743.
Sun W., Loeb N. G., and Fu Q., 2004, Light scattering by coated sphere immersed in an
absorbing medium: a comparison between the FDTD and analytic solutions, Journal of
Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, Vol. 83, pp.483-492
Tan, C. Z., and Arndt, J., 2000, Temperature dependence of refractive index of glass SiO2 in
the infrared wavelength range, Journal of Physics and Chemistry of Solids, Vol. 61, pp.1315–
1320
Tancrez, M., and Taine, J., 2004, Direct identification of absorption and scattering
coefficients and phase function of a porous medium by a Monte Carlo technique, International
Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 47, No.2, pp. 373-383.
Tang, K., Dimenna, R. A., and Buckius, R. O., 1997, Regions of Validity of the Geometric
Optics Approximation for Angular Scattering from Very Rough Surfaces, International
Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 40, No. 1, pp. 49–59
Tang, K., and Buckius, R. O., 2001, A Statistical Model of Wave Scattering From Random
Rough Surfaces, International Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 44, No. 21, pp. 4059-
4073
Thorsos E. I., 1987, Rough surface scattering using the parabolic wave equation, Journal of
Acoustical Society of America, Suppl. 1 82 S103
Touloukian, Y. S., and DeWitt, D. P., Thermal Radiative Properties: Nonmetallic Solids,
Thermophysical Properties of Matter (Vol. 8, Plenum Press, New York, 1972)
Tsang, L. and Kong, J. A., 1980, Multiple Scattering of electromagnetic wave by Random
Distribution of Discrete Spherical Scatterers with Coherent Potential and Quantum
Mechanical Formalism, Journal of Applied Physics, Vol. 51, No. 7, pp. 3465-3485.
Tsang, L., Kong, J. A., and Habashy, T., 1982, Multiple Scattering of Acoustic Waves by
Random Distribution of Discrete Spherical Scatterers With Quasicrystalline and Percus-
Yevick Approximation, Journal of Acoustical Society of America, Vol. 71, pp. 552–558.
Tsang, L., Chen C.T., Chang A.T.C., Guo J.J. and Ting K.H., 2000: Dense media radiative
transfer theory based on quasicrystalline approximation with applications to passive remote
sensing of snow, Radio Science, Vol. 35, No. 3, pp.731-749
219
Tsang L., Kong J.A., and Ding K.H., Scattering of Electromagnetic Waves, Vol. 1: Theory
and Applications, (Wiley Interscience, New York, 2000)
Uny G., Modélisation du transfert couplé rayonnement-convection au sein de matériaux

poreux et identification de leur propriétés radiatives,Thèse de doctorat, Institut National des
Sciences Appliquées de Lyon, 1986, 130 p.
Van de Hulst H.C., Light Scattering by Small Particles (Wiley, New York, 1981).
Viskanta R., and Mengüc P., 1989, Radiative transfer in dispersed media, Applied Mechanics
Review, Vol. 42, No. 9, pp. 241-259.
Wiscombe W. J, Mie Scattering Calculation, NCAR Tech. Note TN-140+STR (National

Center of Atmospheric Research, Bouder, Colorado, 1979)
Wiscombe W. J., 1980, Improved Mie Scattering Algorithms, Applied Optics, Vol. 19, pp.
1505-1509
Wray J.H. and Neu J.T., 1969, Refractive index of several glasses as a function of wavelength
and temperature, Journal of the Optical Society of America, Vol. 59, No. 6, pp. 774–776
Yang P., Gao B.-C., Wiscombe W.J., Mishchenko M.I., Platnick S.E., Huang H.-L., Baum
B.A., Hu Y.X., Winker D.M., Tsay S.-C., and Park S.K., 2002, Inherent and apparent
scattering properties of coated or uncoated spheres embedded in an absorbing host medium,
Applied Optics, Vol. 41, pp. 2740-2759
Yeh, H. Y., Roux, J. A., 1989, Spectral radiative properties of fiber glass, Journal of
Thermophysics, Vol. 2, pp. 78-81
Zolotarev V.M., 1970, The optical constants of amorphous sio2 and geo2 in the valence band
region, Optics and Spectroscopy, Vol. 29, pp. 34–37.
220
Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux A
PARTIE III
TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS DES
FILMS DE SILICIUM NANOPOREUX
221
Introduction
Depuis une dizaine d’années, les industries dans le domaine de la microélectronique, de

l’optoélectronique et de la microphotonique se sont lancées dans la miniaturisation des
composants. Les contraintes imposées par la demande les incitent à fabriquer des composants
plus compactes et plus performants en terme de rapidité. On assiste à une utilisation
croissante de films diélectriques, ayant une épaisseur de 10 nm à 100 µm , soit comme isolant
électrique soit comme isolant thermique (en fonction des applications), dans ces systèmes
miniaturisés.
La recherche sur les films diélectriques s’est donc accentuée, notamment sur le Silicium
poreux qui a attiré beaucoup d’attention en raison de ses remarquables caractéristiques
d’isolant thermique et éléctrique. La première utilisation du Silicium poreux en tant qu’isolant
éléctrique date de 1981 elle a été réalisée par Imai au NTT Labs. de Tokyo. Plus tard, les
recherches ont mis en évidence ses propriétés thermiques, notamment l’amélioration de
l’isolation thermique quand la porosité augmente et la taille des pores diminue. Le Silicium
poreux peut atteindre une conductivité thermique 100 fois plus faible que le Silicium massif,
permettant son utilisation comme isolant thermique très performant dans les composants
électroniques, électriques ou encore dans les capteurs thermo-photovoltaïques.
Les études thermiques concernant les films minces nanoporeux (épaisseur inférieure au
micromètre, taille des pores de quelques nanomètres) sont rares dans la littérature. La
caractérisation expérimentale est limitée par les petites dimensions de ces matériaux
nécessitant des dispositifs très pointus. Des mesures de conductivité thermique sur des films
épais (épaisseur de 10 à 175 µm ) de Silicium poreux ont été effectuées. Nous pouvons citer
les travaux de Benneto et al. (1997) utilisant la méthode photoaccoustique, ceux de Gesele et
al. (1997) et Drost et al. (1995) avec la technique de propagation d’onde thermique, et de
Périchon et al. (1999) basés sur la spectroscopie Raman. Pour les films minces (épaisseur
allant de 18 à 200 nm ), Song et al. (2004) ont mesuré la conductivité des films de Bismuth
par la technique 3ω . Pour comprendre les caractéristiques thermiques de ces matériaux,
l’étude des transferts de chaleur à l’échelle sub-micrométrique est incontournable. Puisque le
modèle macroéchelle, tel que la loi de Fourrier est loin d’être valable à ces échelles, il
convient donc de revenir aux fondements physiques en étudiant le transport des phonons qui
sont les principaux responsables du transfert thermique dans les diélectriques autour de la
température ambiante. La plupart des travaux de modélisation existants sur les matériaux
nanoporeux sont basés sur des modèles phénoménologiques (Majumdar, 1993, Chen, 1996,
Gesele et al., 1997). Seul Chung et Kaviany (2000) ont étudié l’influence de la taille des pores
et leurs arrangements sur la conductivité thermique du Silicium nanoporeux. L’équation de
transfert radiatif des phonons (ETRP) a été résolue en deux dimensions par la méthode des
ordonnées discrète (MOD).
De 2003 à 2005, des recherches sur la modélisation et la caractérisation structurale et
thermique des films minces de Silicium nanoporeux ont été menées dans le cadre d’un projet
Bonus Qualité Recherche (BQR), financé par l’INSA de Lyon et regroupant différents
laboratoires au sein cet établissement (CETHIL, LPM et GEMPPM). Les matériaux ont été
fabriqués au laboratoire LPM par Lysenko et ses collaborateurs. La structure de ces
matériaux, en l’occurrence la taille des pores, a été analysée par des mesures de diffusion de
rayon-X aux petits angles par Sixou (GEMPPM). La caractérisation de la conductivité
thermique avec la Spectroscopie Raman est effectuée par Lysenko (LPM) d’une part et par
S.Gomes et L.David (CETHIL) en utilisant un Microscope à Sonde locale (SThM en anglais)
d’autre part. Notre travail de thèse s’inscrit dans la modélisation du comportement thermique
des films minces de Silicium nanoporeux.
222
Cette étude est subdivisée en deux chapitres. Le premier chapitre est consacré à la
modélisation du transport de phonons dans les matériaux diélectriques cristallins tel que le
Silicium, tandis que le second est dédié à une application particulière à la modélisation de la
conductivité thermique du Silicium poreux par méthode de Monte Carlo.
III.1. Transport de phonon dans un solide cristallin

Introduction
Quand la dimension caractéristique du matériau (épaisseur, diamètre, …) est supérieure à
quelques micromètres, le transfert thermique par conduction est gouverné par la loi de Fourier
(loi macroscopique). Le transfert thermique par conduction n’est pas influencé par cette
dimension caractéristique, c’est la nature diffusive du transfert de chaleur. Aux échelles en
dessous du micromètre, cette approche macroscopique est remise en question car la
dimension du matériau devient comparable au libre parcours moyen du porteur d’énergie.
Ainsi le recours à des approches sub-microscopiques est nécessaire : on parle alors de
transport de phonon. Comme nous avons introduit dans la première partie de cette étude,
l’équation de transport de Boltzman permet de gouverner le transport de phonon. Pour cela,
une connaissance des propriétés et des structures atomistiques du matériau, des paramètres de
collisions est nécessaire. Le transfert thermique par conduction est quantifié par résolution de
l’équation de Boltzman.
La nature du solide cristallin est tout d’abord rappelé en détaillant le mécanisme du
transfert de chaleur en son sein. Ensuite, le transport de phonon en régime permanent dans le
matériau est modélisé par une nouvelle méthode de Monte Carlo. Après une présentation du
Silicium cristallin, cette méthode est validée d’une part avec les solutions exactes du transport
en régime de balistique et de diffusion, et d’autre part, avec les données expérimentales et les
résultats de la littérature de conductivité thermique le long des films minces et des nanofils de
Silicium.
III.1.1. Vibration d’un solide cristallin

III.1.1.1 Réseau cristallin
Un solide est une structure constituée d’atomes liés entre eux par des liaisons chimiques.
Quand les atomes sont ordonnés dans un réseau périodique, la structure solide est appelée un
cristal. La plus petite unité structurale que l’on peut identifier dans une structure cristalline est
appelée cellule ou maille élémentaire.
La maille élémentaire peut contenir un ou plusieurs atomes. Elle correspond au plus
petit volume cristallin qui présente les mêmes caractéristiques physiques, chimiques et
géométriques que le cristal considéré dans sa totalité. Les différents types de structures
cristallines élémentaires qu’on peut trouver dans un solide sont montrés sur la figure III.1.
Parmi eux, les structures cristallines les plus importantes et les plus pertinentes sont dérivées
de la structure cubique simple (cf. figure III.2). La structure diamant est constituée de deux
structures cubiques à face centrée dont l’une est translatée suivant la diagonale du cube d’une
distance égale à 1 / 4 de la longueur de la diagonale. Quelques solides cristallins ayant une
structure diamant sont résumés sur le tableau III.1 avec leur paramètre de maille associé, a .
Sur la figure III.3 est présentée la structure cristalline cubique à faces centrées ainsi que
G G G
la maille élémentaire de base. Les trois vecteurs (a1 , a 2 , a 3 ) sont appelés vecteurs primitifs ou
fondamentaux associés à la maille élémentaire. Le solide cristallin est construit par répétition
de la maille élémentaire dans toutes les directions par le vecteur de translation :
G G G G
T = u1a1 + u 2 a 2 + u 3a 3 (III.1)
avec u1 ,u2 , u3 des entiers arbitraires.
223
Figure III.1 : Différentes formes de cellule élémentaires dans les solides cristallins (Tien et
al., 1998)
Figure III.2 : Structures dérivées de la cellule cubique simple (Tien et al., 1998)
Tableau III.1 : Quelques éléments chimiques ayant une structure diamant

Eléments Carbone, C Silicium, Si Germanium, Ge
a , × 10 −10 m 3.57 5.43 5.66
Figure III.3 : Vecteurs fondamentaux et cellule élémentaire du réseau cubique à faces

G G G G G G G G G
centrées avec a1 = a ( y + z ) / 2 , a 2 = a ( x + z ) / 2 et a3 = a ( x + y ) / 2 (Kittel, 1983)
224
III.1.1.2 Réseau réciproque

G G G
A un réseau cristallin est associé un réseau réciproque, constitué par des vecteurs (b1 , b2 , b3 ) ,
G G G
définis à partir des vecteurs primitifs (a1 , a2 , a3 ) par :
G G G G G G G G G
a ∧a a ∧a a ∧a
b1 = 2π G 2G 3G , b2 = 2π G 3G 1G et b3 = 2π G 1G 2G .
a1 ⋅ a2 ∧ a3 a1 ⋅ a2 ∧ a3 a1 ⋅ a2 ∧ a3
Le réseau réciproque est un réseau de l’espace de Fourier lié au cristal dans lequel le
G
vecteur G , appelé vecteur du réseau réciproque, est un vecteur de translation par lequel
G
l’ensemble du réseau réciproque est construit. G est défini par :
G G G G
G = u1b1 + u 2 b2 + u 3b3 (III.2)
où u1 ,u2 , u3 sont des entiers arbitraires.
La maille élémentaire du réseau réciproque est appelée première zone Brillouin, qui est
le plus petit volume entièrement compris entre les plans médiateurs des vecteurs d’onde du
réseau réciproque tracés à partir de l’origine. La figure III.4 illustre la construction de la zone
de Brillouin d’un réseau oblique plan. Nous traçons d’abord un nombre suffisant de vecteurs
d’onde du réseau réciproque joignant l’origine O aux points voisins du réseau réciproque.
Nous traçons ensuite les médiatrices de ces vecteurs. La plus petite aire interceptée est la
première zone de Brillouin. La figure III.5 montre la zone d’un réseau cristallin cubique à
G G G
faces centrées dans laquelle les directions q x , q y , q z sont les trois axes orthogonaux du cristal
qui sont respectivement appelées directions ( 100 ),( 010 ), et ( 001 ).Les mailles élémentaires
tracées dans cette figure appartiennent à l’espace réciproque et le réseau réciproque est
cubique centré. Comme le cas du réseau cristallin avec la maille primitive, le réseau
réciproque est aussi obtenu en plaçant les premières zones de Brillouin adjacentes les unes des
autres.
Le réseau réciproque et notamment la première zone de Brillouin a une grande
importance dans la propagation d’onde car les vecteurs d’onde sont toujours tracés dans
l’espace de Fourier.
Figure III.4 : Première zone de Brillouin d’un réseau oblique plan. (Kittel, 1983)
225
Figure III.5 : Zone de Brillouin du réseau cubique à faces centrées. (Kittel, 1983).
III.1.2. Mécanismes du transfert de chaleur dans un solide cristallin

Lorsque l’on travaille à l’échelle sub-microscopique, la conduction thermique est largement
influencée par les effets de taille, ce qui n’est pas le cas à une échelle macroscopique.Dans les
matériaux solides, le transfert thermique est assuré principalement par les électrons lorsque
l’on considère les matériaux conducteurs électrique et principalement par les phonons lorsque
l’on considère les diélectriques ou les semi-conducteurs.
III.1.2.1 Vibration du cristal

Les atomes d’un cristal oscillent autour de leur position d’équilibre sous l’effet de l’agitation
thermique, en fonction du niveau de température du solide.
Pour faciliter la compréhension, considérons le cas d’un réseau d’atomes d’un cristal à
une dimension (cf. figure III.6). Ce réseau peut être modélisé par une chaîne linéaire d’atomes
espacés de la distance inter-atomique a et reliés les uns aux autres par des ressorts de
constante de raideur K . Les forces qui agissent entre les atomes permettent la restauration de
l’équilibre lorsque les atomes sont écartés de leur position d’équilibre puis relâchés. Les
forces réelles peuvent donc être représentées par des forces de rappel exercées par le ressort
dans le cas de cette représentation. On peut montrer que le mouvement des atomes dans un
réseau cristallin est régi par l’équation de mouvement d’un oscillateur harmonique :
d 2 xn
m = K ( x n − 1 − 2 x n + x n −1 ) (III.3)
dt 2
avec m la masse d’un atome et xn le déplacement de l’atome situé à la n ième position dans
le réseau cristallin considéré.
La solution de cette équation a une nature d’onde qui a habituellement la forme :
x n = x 0 exp( − jωt ) exp( jnqa ) (III.4)
Ici, ω est la fréquence angulaire et q = 2π / λ est le vecteur d’onde dans lequel λ est la
longueur d’onde.
226
Figure III.6 : Modèle monodimensionnel du système masse-ressort (Tien et al., 1998)
Figure III.7 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec un atome par maille élémentaire
(Kittel, 1983)
Si on introduit (III.4) dans (III.3), la relation de dispersion suivante peut être déduite :
2K
ω= (1 − cos qa )1 / 2 (III.5)
m
La courbe ω = f (q ) (cf. figure III.7) est la courbe de dispersion du réseau linéaire d’atomes.
G
Maintenant, déterminons les vecteurs d’onde q qui ont une signification physique. Pour
cela, considérons le rapport des déplacements de deux plans d’atomes successifs en utilisant
la relation (III.4) :
x n +1
= exp( jqa ) (III.6)
xn
G
Pour des valeurs de q appartenant à [− π / a ,π / a ] , l’exponentiel prend toutes les valeurs
indépendantes possibles. Cet intervalle est la première zone de Brillouin du réseau linéaire
G
décrite précédemment. En effet, les valeurs de q extérieurs à la première zone de Brillouin
G
reproduisent simplement les vibrations du réseau déjà décrites par les valeurs de q comprises
G
dans cette zone. Toute valeur de q extérieure aux limites qmax = ±π / a peut être réduite par
soustraction d’un multiple entier de 2π / a afin d’obtenir des vecteurs d’ondes compris entre
les limites. Par conséquent, le déplacement d’un atome peut toujours être décrit par un vecteur
d’onde dans la première zone de Brillouin.
La relation de dispersion est aussi une donnée très importante, la vitesse de groupe v g
et la vitesse de phase en dépendent :
v g = dω / dq (III.7)
227
vp = ω / q (III.8)
Dans la limite de grande longueur d’onde, qa << 1 , la courbe de dispersion (5) devient :
⎛ K⎞
ω = ⎜⎜ a ⎟q (III.9)
⎝ m ⎟⎠
Ceci correspond à une courbe linéaire, c’est à dire que la vitesse de propagation de l’onde est
( )
constante et égale à v g = a K / m : ceci est la vitesse du son dans le solide cristallin. D’où
le nom donné à la relation de dispersion (III.5) comme mode de vibration acoustique.
Pour comprendre les caractéristiques vibratoires des solides cristallins ayant plus d’un
atome par maille élémentaire (C, Si, Ge,…), considérons un cristal linéaire avec deux atomes
par maille élémentaire. Dans une maille élémentaire, x désigne le déplacement de l’atome de
type 1 (masse m1 et ressort de constante K ) et y celui de type 2 (masse m2 et ressort de
même constante K ). Alors les équations de mouvement dans la n ième cellule élémentaire
sont :
d 2 xn
m1 = K ( xn −1 − 2 xn + xn −1 ) (III.10)
dt 2
d 2 yn
m2 = K 2 ( y n −1 − 2 y n + y n −1 ) (III.11)
dt 2
A cause de la présence des deux atomes par maille, il existe deux relations de dispersion
représentée sur la figure III.8. La branche inférieure est caractéristique de la vitesse du son
dans le cristal, alors elle est toujours appelée branche acoustique, tandis que celle d’en haut
est appelée branche optique.
A partir de la figure III.8, il est clair que la vitesse de groupe de la branche optique est
négligeable devant celle de la branche acoustique. Pour la branche optique, il est montré que
les deux atomes dans la maille vibrent l’un en opposition de l’autre alors que pour la branche
acoustique, les atomes restent en phase (cf. figure III.9 pour les ondes transverses). Toutefois,
s’il y a un dipôle électrique crée par une distribution de charge inégale dans une liaison
chimique (à cause de certaine iconicité), alors le mode de vibration optique correspond à un
dipôle oscillant. A partir de la théorie du rayonnement électromagnétique, il est montré qu’un
dipôle oscillant diffuse le rayonnement. C’est pour cela que le nom de « branche optique » est
donné car ce mode de vibration influe certaines propriétés optiques du cristal.
Figure III.8 : Courbe de dispersion du réseau linéaire avec deux atomes par maille
élémentaire montrant les branches optiques et acoustiques (Kittel, 1983). L’abscisse 0
correspond au centre de la zone de Brillouin et π / a sa limite.
228
Figure III.9 : Ondes transverses optiques et acoustiques dans un réseau linéaire diatomique,
montrant les déplacements des atomes dans les deux modes pour la même longueur d’onde
(Kittel, 1983)
Les solides cristallins réels sont à trois dimensions, alors chaque atome a trois degrés de
liberté. La vibration de l’atome dans la direction du vecteur d’onde est appelée polarisation
longitudinale (LA pour la branche acoustique et LO pour la branche optique) et les deux
vibrations perpendiculaires à la direction du vecteur d’onde sont appelées polarisations
transverses (TA pour les branches acoustiques et TO pour les branches optiques). Pour
illustrer ces différentes branches, la courbe de dispersion du Galenuim Arsenide (GaAs) dans
la direction ( 100 ) du cristal est reportée sur la figure III.10.
Figure III.10 : Courbe de dispersion du GaAs dans la direction ( 100 ) du cristal. L’abscisse
0 correspond au centre de la zone de Brillouin et 1 à sa limite dont le vecteur d’onde vaut
π / a (Waugh et Dolling, 1963)
Les responsables du transport d’énergie dans les solides cristallins diélectriques sont ces
vibrations du réseau. Ils se propagent à l’intérieur du solide sous formes d’ondes. Ces
229
dernières sont associées à une énergie quantifiée et chaque quanta d’énergie représente un
phonon.
III.1.2.2 Transfert de chaleur dans un solide cristallin diélectrique

o Conductivité thermique
La conductivité thermique k d’un solide est définie par rapport au flux de chaleur, en régime
permanent, le long d’un barreau où règne un gradient de température dT / dz :
dT
Φ = −k (III.12)
dz
où Φ est le flux d’énergie thermique, c’est à dire l’énergie transmise à travers une section
unité, par unité de temps. La forme de l’équation (III.12) implique que le processus de
transfert d’énergie est un phénomène statistique. L’énergie n’entre pas simplement par un
bout de l’échantillon pour se rendre en ligne droite à l’autre bout ; au contraire, elle diffuse à
travers l’échantillon, en subissant des fréquentes collisions. Si l’énergie était propagée
directement sans déviation dans l’échantillon, l’expression du flux thermique ne dépendrait
plus du gradient de température dT / dz , mais seulement de la différence de température ∆T
entre les extrémités de l’échantillon. Ce dernier cas de figure concerne le transfert d’énergie
radiative entre deux surfaces planes séparées d’un milieu transparent. C’est la nature
statistique du processus de conductivité qui introduit le gradient en température et un libre
parcours moyen dans l’expression du flux thermique.
D’après la théorie cinétique des gaz, l’expression de la conductivité est donnée par la
relation suivante : (Kittel, 1983)
1
k = Cvl (III.13)
3
où C est la capacité calorifique par unité de volume, v la vitesse moyenne des particules, et
l le libre parcours moyen d’une particule entre deux collisions successives.
Dans le cas des phonons, la relation (III.13) doit être affinée pour prendre en compte la
dépendance des paramètres C , v , et l avec la fréquence et la polarisation des phonons.
Holland (1963) a suggéré l’expression suivante pour la conductivité des solides cristallins
diélectriques :
k=
1
∑∫
3 s 0
ω m, s
[ ]
Ds (ω )dω C (ω, T )v g , s (ω ) l s (ω, T ) (III.14)
avec v g , s (ω ) la vitesse de groupe des phonons de fréquence ω et de mode de polarisation s ,

C (ω, T ) la chaleur spécifique par mode de vibration de fréquence ω , l s (ω, T ) le libre
parcours moyen des phonons de fréquence ω et de polarisation s , Ds (ω )dω le nombre de
mode normal par unité de volume pour lesquelles la fréquence du phonon est comprise entre
ω et ω + dω et sa polarisation est s . ωm ,s la fréquence maximale associée au mode de
polarisation s . Elle correspond à la fréquence angulaire à la limite de la zone de Brillouin (cf.
figures III.7 et III.8).
La chaleur spécifique C (ω, T ) est définie par la relation :
∂E x 2e x
C ( x) = = kB (III.15)
∂T ( e x − 1) 2
avec E l’énergie du cristal (cf. Partie I, relation I.20), x = =ω / kB T , kB = 1.38 10−23 JK −1 la
constante de Boltzman, = = 1.0546 10−34 Js la constante de Planck divisée par 2π , et T la
température moyenne du matériau.
230
L’expression suivante pour la densité d’état D s (ω ) a été donnée dans la partie I cf. équation
(I.32) :
ω2
D s (ω ) = (III.16)
2π 2 v g (ω , s )v 2p (ω , s )
où v p (ω, s ) est la vitesse de phase du phonon de fréquence ω et de polarisation s .
La somme dans (III.14) est effectuée sur toutes les modes de polarisations acoustiques. En
effet, la conduction thermique au sein d’un solide cristallin est due principalement au
transport des phonons acoustiques. Comme nous l’avons vu dans la section précédente, la
vitesse de propagation des phonons optiques est relativement faible comparée à celle des
phonons acoustiques. C’est pourquoi, la contribution des phonons optiques au transport de
chaleur peut être négligée.
Le libre parcours moyen l s (ω, T ) s’écrit encore :
l s (ω , T ) = v g , s (ω )τ eff ( s, ω , T ) (III.17)
où τ eff ( s, ω , T ) est appelé temps de relaxation effectif de phonons. Il correspond à la durée
moyenne qui s’écoule entre deux collisions successives, quelles qu’elles soient, mettant en jeu
les phonons. En supposant que tous les processus de collisions sont indépendants, nous
pouvons appliquer la règle de Matthiessen:
−1 = τ −1 + τ −1
τ eff (III.18)
I 3 ph
avec τ I un temps de relaxation de collision du phonon caractérisé par (ω, s ) avec les
hétérogénéités et τ 3 ph un temps de relaxation de collision du phonon considéré avec d’autres
phonons. Ces deux paramètres seront définis dans le paragraphe relatif aux mécanismes de
collisions.
Soit L la plus petite des dimensions de l’échantillon, la conductivité thermique basée
sur l’équation (14) est applicable telle quelle uniquement dans le cas de l’échantillon de
dimensions infinies, c’est à dire L >> l s (ω, T ) . Si au moins l’une des dimensions est finie
( L ~ l s (ω, T ) ou L < l s (ω, T ) ), il faudra introduire un facteur correctif F permettant de
corriger l'expression du libre parcours moyen l s (ω, T ) employé pour calculer la conductivité
thermique (Asheghi et al., 1998). Pour les films minces et les fils, une formulation du facteur
F est donnée dans la littérature (Soundheimer, 2001). Dans notre étude, nous nous
intéressons à des matériaux poreux dont la distance interpore, d , et l’épaisseur, e , sont
l’ordre du libre parcours moyen. Nous ne pouvons donc pas appliquer directement
l'expression de la conductivité thermique telle que nous l'avons définie précédemment. Dans
ce cas, le facteur correctif F doit prendre en compte d'une part les collisions avec toutes les
frontières du film et d’aure part les collisions avec les pores. Le calcul de ce facteur correctif
devient extrêmement difficile voire impossible en présence de pores. C'est pourquoi, la
résolution de l'équation de transport des phonons découlant de l'équation de transport de
Boltzman en considérant les pores et les frontières comme conditions aux limites constitue
une approche prometteuse pour comprendre le transfert de chaleur et pour accéder à la
conductivité thermique des matériaux nanostructurés.
o Les mécanismes de collisions

Dans un solide cristallin, il existe deux catégories de collisions : (i ) les collisions élastiques
qui sont les collisions des phonons avec les imperfections du réseau ; et (ii ) les collisions
inélastiques, les collisions entre phonons.
231
(i ) Collisions avec les hétérogénéités du réseau cristallin

Les collisions des phonons avec les hétérogénéités du réseau cristallin (défauts, impuretés)
incluent l’absence d’un atome ou d’un groupe d’atomes, que nous entendons par défauts, ainsi
que la présence d’atomes étrangers, que nous référons par impuretés. En entrant en collision
avec une hétérogénéité lors de leur cheminement à l’intérieur du solide cristallin, les ondes
(ou phonons) rencontrent un changement dans les propriétés élastiques du matériau. La
collision entre un phonon incident et une hétérogénéité de ce genre engendre une résistance au
transport de chaleur.
Ces collisions dues aux imperfections ou défauts du réseau sont qualifiées de collisions
élastiques car ni l’énergie ni la fréquence du phonon incident ne sont modifiées suite à la
collision. Seule la direction du vecteur d’onde se trouve modifiée (dans la théorie d’onde
électromagnétique, cette interaction est équivalente à l’interaction du rayonnement avec des
particules totalement réfléchissantes). Suite à une telle collision, le phonon peut continuer sa
propagation au sein du matériau avec la même fréquence angulaire de vibration et la même
énergie, mais avec une direction de propagation différente.
Dans l’approximation du temps de relaxation, on introduit un paramètre probabiliste
gouvernant les interactions phonons-hétérogénéités appelé temps de relaxation de défaut ou
d’impureté. Ce paramètre correspond au temps moyen qui s’écoule entre deux interactions
successives entre un phonon et une hétérogénéité et sa valeur est étroitement liée à la densité
d’hétérogénéités. Son expression est donnée initialement par Vincenti et Kruger (1977) :
G
τ I −1 = βσδ v g (III.19)
avec β une constante de l’ordre de l’unité, δ la densité d’hétérogénéités par unité de volume
et σ la section transversale de collision dont l’expression est la suivante : (Majumdar, 1993)
⎛ x4 ⎞
σ = πr 2 ⎜⎜ 4 ⎟⎟ (III.20)
⎝ x + 1⎠
G
avec x = r q le paramètre de taille de l’hétérogénéité et r son rayon. Notons que la relation
(I.20) n’est valable que dans les limites des petites ( x << 1) et des grosses hétérogéneitées
( x >> 1) . En supposant que l’hétérogénéité est petite par rapport à la longueur d’onde du
phonon incident (c’est la diffusion de Rayleigh en rayonnement), c’est-à-dire que x << 1 ,
nous avons x 4 + 1 ≈ 1 . A partir de l’équation (III.19), on peut démontrer que τ I−1 est alors
proportionnel à ω 4 . Nous pouvons alors écrire le temps de relaxation de défaut ou d’impureté
sous la forme :
τ I−1 = B I ( s ) ω 4 s = LA, TA (III.21)
avec B I ( s ) le paramètre du temps de relaxation associé au phonon de polarisation s . Pour les
matériaux réels, la détermination précise de la taille, de la densité de défauts et d’impuretés
n’est pas maîtrisée. Alors en pratique, le paramètre B I ( s ) est déterminé en réalisant une
identification sur un large domaine de température, minimisant les écarts entre la conductivité
thermique calculée et les mesures expérimentales réalisées sur un matériau dense (Holland,
1963, Chung et al., 2004).
(ii ) Collisions entre phonons

Les collisions phonon-phonon sont dues aux interactions anharmoniques dans le solide
cristallin ; c’est-à-dire l’interaction à trois, à quatre,…, et à n phonons. Dans la théorie de la
mécanique classique, ces différentes interactions figurent dans le développement en série de
Taylor de l’énergie potentiel d’interaction (Ziman, 2001). La collision à n phonons
232
correspond alors au terme d’ordre n de la série de Taylor. Selon la propriété d’une telle série,
plus l’ordre du terme est élevé, plus sa contribution dans la série est minime. Ainsi,
l’interaction anharmonique la plus dominante est celle d’ordre trois (l’interaction à trois
phonons), puis celle d’ordre quatre et ainsi de suite. Dans la plus part des matériaux actuels,
parmi les différentes interactions phonon-phonon, l’interaction d’ordre trois est le plus
souvent la cause de la résistance au transport d’énergie dans une large gamme de température
( 10 à 1000 K ).
Par la suite, nous ne considérerons que les mécanismes de collisions phonon-phonon
mettant en jeu trois phonons. Dans ce cas, il existe deux types de collisions : les processus N,
processus dit Normal, et les processus U, processus dit Umklapp (Ziman, 2001). Ces
processus sont dits inélastiques car la fréquence et le vecteur d’onde des phonons sont
modifiés au cours de la collision. Ces deux processus N et U comprennent chacun deux cas de
G G
figure : le premier est la combinaison de deux phonons de vecteurs d’onde q1 et q2 en un
G G
troisième phonon de vecteur d’onde q3 ; le second, la décomposition d’un phonon q3 en deux
G G
phonons q1 et q2 (cf. figure III.11).
G
G ω2, q2
ω2, q2
G
G ω 3, q 3
ω 3, q 3
G
ω1, q1
G
ω1, q1
(a) phénomène de combinaison (b) phénomène de décomposition

Figure III.11 : Illustration du processus à trois phonons
La combinaison ou la décomposition des phonons conserve l’énergie pour les processus N et

G
U. Ainsi, sachant que l’énergie d’un phonon est égale à =ω (q ) , l’équation de conservation de
l’énergie s’écrit :
G G G
ω ( q1 , s1 ) + ω ( q2 , s 2 ) = ω ( q3 , s3 ) (III.22)
Pour les processus N, il y a conservation de la quantité de mouvement :
G G G
=q1 + =q2 = =q3 (III.23)
Il est montré que les processus N ne posent directement aucune résistance au transport de
chaleur et que s’il n’y a avait que des collisions de type N dans un solide cristallin, ce dernier
aurait une conductivité infinie (Kittel, 1983). En revanche, ces collisions de type N influent
sur le transport de chaleur. Vu que ces collisions sont des processus inélastiques, la fréquence
des phonons se trouve modifiée. Elles sont donc responsables de la redistribution de l’énergie
des phonons autour des nouvelles fréquences créées. Comme les autres processus de
collisions sont dépendants de la fréquence, les modifications des fréquences engendrées par
les collisions de type N se font ressentir sur eux. C’est pourquoi, les collisions de type N
participent indirectement à la résistance au transport de chaleur.
Quant aux processus U, ils ne conservent pas la quantité de mouvements. En effet, le
G G G
phonon créé peut avoir un vecteur d’onde q1 + q2 ↔ q'3 qui dépasse les limites de la zone de
Brillouin. Comme on a déjà discutée dans la section III.112, tout vecteur à l’extérieur de la
G
première zone de Brillouin est équivalent à un vecteur q3 appartenant à cette zone et obtenu
233
G G
par translation du vecteur q' 3 par le vecteur du réseau réciproque G . Dans ce cas, le bilan sur
la quantité de mouvement s’écrit :
G G G G
=q1 + =q2 ↔ =q3 + =G (III.24)
A cause de cette non conservation du moment, les processus U constituent une résistance
directe au transport de chaleur (Kittel, 1983).
Comme cela a été fait pour les interactions phonon-hétérogénéité, un temps de
relaxation d’interaction entre trois phonons est introduit. Il correspond au temps moyen qui
s’écoule entre deux interactions successives mettant en jeu trois phonons. Plusieurs
expressions de ce temps de relaxation sont disponibles dans la littérature mais les relations les
plus pratiques sont les suivantes : (Holland, 1963)
pour les processus N :
⎧ B3 ph ( s ) ω 2T 3 s = LA
⎪⎪
τ N −1 ( s, ω, T ) = ⎨ B3 ph ( s )ωT 4 s = TN et ω < ω1 / 2 (III.25)
⎪
⎪⎩ 0 s = TN et ω ≥ ω1 / 2
pour les processus U :
⎧ B3 ph ( p ) ω 2T 3 s = LA
−1 ⎪
τ U ( s, ω , T ) = ⎨ 0 s = TU et ω < ω1 / 2 (III.26)
⎪ B ( s ) ω 2 sinh(=ω / k T ) s = TU et ω ≥ ω
⎩ 3 ph B 1/ 2
avec ω1 / 2 la fréquence correspondante à la valeur de l’amplitude du vecteur d’onde
q = qm / 2 où qm est le vecteur d’onde maximal correspondant à la limite de la première
zone de Brillouin pour la branche de polarisation donnée (cf. figures III.7 et III.8).
Les différents coefficients B3 ph ( s ) sont les paramètres du temps de relaxation d’interaction
entre trois phonons. En pratique, ils sont déterminés par identification de façon similaire à la
méthode décrite dans le cas des collisions phonons-hétérogénéités.
Le temps moyen qui s’écoule entre deux interactions successives mettant en jeu trois
phonons et prenant en compte les interations de type N et les interactions de type U s’écrit :
τ −1 = τ N−1 + τ U−1 (III.27)
3 ph
III.1.3 Transport de phonons

Lorsque la plus petite dimension du matériau considéré (diamètre, épaisseur, largeur ou
hauteur) reste plus grande que la longueur d’onde des phonons, les phonons peuvent être
traités comme des particules, c’est-à-dire que l’on peut négliger les interférences des ondes
(cf. section « Domaine de validité de l’équation de Boltzman », partie I). Par conséquent, le
transport des phonons peut être gouverné par l’Equation de transport de Boltzman (ETB) qui
régit le transport des particules (cf. équation I.51 partie I). Par la suite, nous considérons que
la déviation du réseau cristallin par rapport à sa position d’équilibre est faible, ainsi nous
pouvons appliquer l’ETB sous l’approximation du temps de relaxation. En régime permanent
et en l’absence de force externe agissant sur les phonons, nous avons :
G n − n0
vg ⋅ ∇r n = − (III.28)
τ eff
G G G
Dans (III.23) n( r , q ) représente la fonction de distribution locale de phonons, r le vecteur
G G
position de la particule, v g et q sont respectivement la vitesse de propagation et le vecteur
234
G G
d’onde des phonons n( r , q ) . n0 étant le nombre d’occupation de phonons de l’état quantique
G
de vecteur d’onde q à l’équilibre thermodynamique :
1
n0 = G (III.29)
⎛ =ω ( q ) ⎞
exp ⎜⎜ ⎟⎟ − 1
⎝ k BT ⎠
Le membre de gauche de l’équation (III.28) représente la variation de la distribution de
phonons due au déplacement des phonons alors que le membre de droite représente le taux de
G G
variation de n( r , q ) causée par les collisions dans lesquelles sont impliqués les phonons.
Dans la partie I, nous avons introduit l’ETB en terme d’intensité de phonon appelée Equation
de transfert radiatif pour les phonons (ERTP) : (Majumdar, 1993, Tien et al., 1998)
G I − I ω0 ,s
v g ⋅ ∇ r I ω ,s = − ω ,s (III.30)
τ eff
G G G G G
avec I ω , s ( ∆, r ) = v (ω, s, ∆ )n( r , ω )=ωD s (ω ) l’intensité spectrale en l’abscisse r et se
G G
propageant dans la direction ∆ et I ω0 , s ( r ) = v g (ω, s )n0 (ω, T )=ωD s (ω ) l’intensité spectrale à
la température d’équilibre T .
L’ETRP par analogie à l’Equation de transfert radiatif (ETR) permet de traiter le
transport de phonon comme le transfert radiatif. Dans ce cadre, la méthode des ordonnées
discrètes (MOD) est souvent utilisée pour résoudre l’ETRP. Par exemple, Majumdar (1993) a
utilisé la MOD proposée par Kumar et al. (1990) pour étudier le transport de phonons dans
des films minces diélectriques en utilisant l’approximation d’un milieu gris, le temps de
relaxation est indépendant de la température locale, de la fréquence et de la polarisation des
phonons. Chung et Kaviany (2000) ont également utilisé la MOD avec l’hypothèse
simplificatrice d’un milieu gris pour calculer la conductivité thermique du Silicium
nanoporeux à deux dimensions. Sverdrup et al. (2001) ont résolu l’ETRP par la MOD pour
analyser la conductivité thermique de films minces de Silicium pour les transistors SOI
(Silicon-on-Insulator).
Dans le cas du transport tridimensionnel, l’équation (III.30) est fonction de six variables
G
indépendantes qui sont les trois coordonnées du vecteur r , et les coordonnées de la direction
G G G
vecteur d’onde ∆ telles que q = q∆ . C’est pour cela que la MOD est inadaptée pour résoudre
l’équation (III.30). Une méthode alternative pour résoudre directement l’ETB (III.30) est la
méthode de Monte Carlo. Cette technique est déjà bien connue pour le transport des photons,
des neutrons ou des électrons mais encore récente et peu développée pour le transport des
phonons. Klitsner et al. (1988) ont étudié les effets de la collision des phonons avec les
frontières d’un fil cylindrique de Silicium à basses températures. Un schéma proche de la
méthode de Monte Carlo utilisée dans le cas d’échanges radiatifs dans une enceinte fermée et
remplie par un milieu transparent est appliqué. Les collisions aux frontières ont été prises en
compte en considérant une réflexion complètement diffuse des phonons par la surface
cylindrique du Silicium. En supposant que les phonons se comportent de la même façon que
des gaz rarifiés, Peterson (1994) a proposé une simulation du transport de phonons en régime
transitoire inspirée de la méthode de Monte Carlo pour les écoulements de gaz raréfiés (Bird,
1994). Le modèle de Debye, dans lequel la vitesse de groupe et la durée de vie des phonons
sont considérées comme constante, est employé ici. Un schéma de création-destruction est
appliqué afin de garantir la conservation instantanée de l’énergie que ce soit avant ou après les
collisions phonons-phonons. Mazumder et Majumdar (2001) ont étendu le travail de Peterson
en traitant les relations de dispersion des phonons de façon plus réaliste et en travaillant avec
un milieu non gris (c’est à dire le libre parcours moyen des phonons dépend à la fois de la
235
température locale, de la fréquence et de la polarisation du phonon). De plus, ils proposent un

schéma permettant un changement de polarisation lors des collisions entre trois phonons. Ces
travaux trouvent leur application dans les études de transfert de chaleur dans des films fins de
diamant ou de Silicium. Lacroix et al. (2005) ont proposé une méthode similaire à celle de
Mazumder et Majumdar pour étudier le transfert thermique dans les films minces de Silicium
et de Germanium. Plus récemment, Chen et al (2005) ont analysé la conductivité dans des
nanofils de Silicium en se basant sur la méthode de Monte Carlo développée par Mazumder et
Majumdar. Dans cette étude, ils ont utilisés les courbes de dispersion d’un fil cylindrique au
lieu d’utiliser celles d’un matériau cristallin dense, ce qui permet de prendre en compte l’effet
d’éventuel confinement des phonons. De plus, un algorithme a été implémenté pour garantir
simultanément la conservation de l’énergie et de la quantité de mouvement lors des collisions
à trois phonons.
Pilon et Katika (2005) ont réalisé une synthèse des avantages et inconvénients de
chacune des méthodes citées ci-dessus. A notre connaissance, la méthode de Monte Carlo est
la plus pertinente ; cette technique permet de prendre en compte à la fois la majorité des
phénomènes physiques gouvernant le mécanisme de transport de chaleur et la complexité de
la géométrie du matériau considéré. Néanmoins, cette méthode a eu auparavant peu de succès
en raison du temps de calcul important qu’elle nécessite mais aussi en raison des erreurs
statistiques intrinsèques. Actuellement, avec les avancées qu’a connues le domaine des
calculateurs, les erreurs statistiques ont pu être réduites considérablement, rendant ainsi cette
méthode utilisable.
La méthode de Monte Carlo en régime transitoire présente deux inconvénients
importants :
(i ) Cette approche est caractérisée par un grand nombre d’itérations avant d’atteindre le
régime permanent et une taille de mémoire considérable pour stocker les informations (les
coordonnées, les polarisations et les fréquences des phonons dans chaque élément de volume)
à chaque pas de temps. Par conséquent, le coût de calcul est énorme à cause du temps
nécessaire pour traiter (stocker puis déstocker) toutes les informations à chaque pas de temps
et de ce nombre de pas de temps. Pour l’étude des systèmes de grande dimension, ne
nécessitant que des solutions en régime permanent, l’approche transitoire est loin d’être
pratique.
(ii ) Le fait d’introduire un certain nombre d’hypothèses simplificatrices telles que la non
considération des phonons optiques par exemple, rend inexacte la notion de temps qui
caractérise la solution temporelle de la méthode. Ainsi le temps de simulation ne correspond
pas au temps réel de transport de phonons.
Dans notre étude, nous introduisons un nouvel algorithme de Monte Carlo en régime
permanent (Randrianalisoa et Baillis, 2006). Cette approche permet de réduire de façon non
négligeable le temps de calcul et la taille de la mémoire nécessaire, et d’éviter l’introduction
de la notion de temps dans la simulation. Cette méthode sera détaillée dans ce travail.
III.1.3.1- Relations entre nombre d’occupation et flux de phonons

Le flux hémisphérique total et spectral est défini en fonction de l’intensité spectrale par :
(Modest, 1993, Brewster, 1992)
∫2π
Q S (ω ) = I (ω ) cos θ dΩ (III.31)
avec I (ω ) = ∑ I s (ω ) où I s (ω ) est l’intensité spectral polarisée définie par (I.40) voir partie
s
I, θ l’angle entre la direction que fait l’intensité et la normale à la surface sur laquelle le flux
est défini, dΩ l’angle solide élémentaire entourant la direction de l’intensité.
236
Appliquer à l’émission de phonons pour une surface noire et isotherme à la température

d’équilibre T , nous pouvons remplacée I (ω ) par son expression en fonction du nombre
d’occupation de phonons à l’équilibre (relation I.41, partie I) et effectuer l’intégrale sur
l’hémisphère 2π sr . La relation (III.31) devient :
∑
1
Q S (ω ) = v g , s (ω )n0 (ω, T )=ω D s (ω ) (III.32)
4 s
En intégrant sur tout l’espace des fréquences, nous obtenons la puissance émise totale de
phonons émise par unité de surface :
ω m, s
∑∫
1
QS = D s (ω )dω v g , s (ω )n0 (ω , T )=ω (III.33)
4 s 0
III.1.3.2- Relations entre nombre d’occupation et puissance de phonons

Pour un volume à l’équilibre thermodynamique de température T , la puissance radiative
émise par unité de volume est définie par :(Modest, 1993)
QV (ω ) = ∫4π α (ω ) I 0 (ω )dΩ (III.34)
avec α (ω ) le coefficient spectral d’émission (généralement identique au coefficient
d’absorption, cf. Partie II) et I 0 (ω ) l’intensité spectrale du corps noir. La puissance de
phonons émise résulte de la création de phonons lors des interactions phonon-phonon. Le taux
d’émission est représenté par un temps de relaxation τ 3 ph . Par analogie à (III.34), la
puissance spectrale de phonons émise par unité de volume à la température d’équilibre T est
donnée par :
∑
QV (ω ) = τ 3−ph (ω )n (ω, T )
1 ( s, ω , T ) =ω D
s 0 (III.35)
s
où nous avons remplacé I 0( ω ) par son expression (équation III.41, partie I), α (ω ) par
1 /(v g , sτ 3 ph ) , puis nous avons effectué l’intégrale en considérant que l’émission dans le
volume est isotrope.
La puissance totale de phonons émise par unité de volume est obtenue en intégrant
(III.35) sur l’espace des fréquences angulaires de vibration :
ω m, s
QV = ∑ ∫0 τ 3−ph s (ω )n0 (ω , T )
1 ( s, ω , T ) =ω D (III.36)
s
III.1.4. Modélisation du transport de chaleur en régime permanent par la

méthode de Monte Carlo
III.1.4.1. Hypothèses de départ
Trois principales hypothèses sont faites dans notre étude :
Premièrement, nous considérons que les phonons sont les seuls responsables du
transport de chaleur. Vu que nous nous intéressons uniquement à des matériaux diélectriques
ou semi-conducteurs, la concentration en électrons dans ces matériaux est assez faible pour
que l’on puisse négliger leur contribution au transport de chaleur.
Deuxièmement, les relations de dispersion pour les cristaux denses sont supposées
valables pour les matériaux d’échelle sub-microscopique. Cette hypothèse implique donc que
l’effet de confinement des phonons du à la taille du matériau est négligé. Cette supposition est
en général valable pour la plupart des matériaux qu’utilisent les ingénieurs et qui présentent
des structures de taille sub-microscopique.
237
Et troisièmement, les phonons sont considérés comme des particules sans masse. Cette
dernière hypothèse reste valable tant que la plus petite dimension du matériau reste plus
grande que la longueur d’onde associée aux phonons. Ce sera le cas dans cette étude.
III.1.4.2. Description de la méthode

L’algorithme de Monte Carlo consiste à étudier le transport des phonons émis par unité de
temps à travers un espace à trois dimensions. Cette méthode est bien répandue pour l’étude
des transferts radiatifs dans des milieux semitransparents (Modest, 1993, brewster, 1992) mais
n’a encore jamais été appliquée pour le transport des phonons. Cette application au transport
de phonons conduit à modifier deux points principaux par rapport à la méthode de Monte
Carlo classique appliquée au transport de photons :
(i ) Dans la méthode de Monte Carlo classique, la polarisation des photons n’est pas modifiée
lors des processus d’émission-absorption. En revanche, la polarisation des phonons peut être
modifiée lors des interactions phonon-phonon. En effet, la polarisation du phonon créé peut
être différente de la polarisation du phonon incident selon les règles de bilan d’énergie (III.22)
et de quantité de mouvement (III.23) ou (III.24).
(ii ) Le second point qui diffère entre les deux méthodes est la conservation du nombre de
photons durant les processus d’émission ou d’absorption des photons (lors de l’absorption
d’un photon, un seul photon est émis). Dans le cas des phonons, les interactions phonon-
phonon sont des processus à trois phonons, ce qui implique que le nombre de phonons avant
et après les interactions n’est pas identique. Un nouveau schéma de création de phonons est
alors introduit pour assurer la conservation locale de l’énergie avant et après les interactions
phonon-phonon.
Le principe de la méthode de Monte Carlo appliquée au transport de phonons consiste à
suivre un très grand nombre de phonons individuellement lors de leur parcours au sein du
matériau. Chaque étape de la vie d’un phonon est gouvernée par des évènements aléatoires.
Tout d’abord, le matériau est subdivisé en un nombre N cl de sous-cellules. Pour
simplifier, des cellules parallélépipédiques de taille identique sont considérées. Chacune de
ces sous-cellules représente une entité physique à une température T à déterminer et se
comporte comme une source émettrice de phonons. La taille des sous-cellules suivant la
direction du flux de chaleur, Lz , est choisie de façon à être plus petite que le libre parcours
moyen de collision des phonons ( Lz < leff ) pour qu’en moyenne un seul phénomène de
collision ait lieu. En pratique on choisira un rapport leff / Lz = 10 (Modest, 1993). Les parois
de chacune de ces sous-cellules séparant le matériau de l’extérieur sont considérées comme
des frontières matérielles. Il y a au total N p parois. Certaines de ces parois ont des
températures imposées et se comportent comme des sources de phonons : ce sont des surfaces
noires dans la théorie du rayonnement. Par la suite, nous allons diviser le flux de phonons
émis par chaque frontière en un très grand nombre de phonons.
La simulation de Monte Carlo commence par le suivi de chacun des phonons de façon
aléatoire à partir des frontières sources. Ainsi, à chaque phonon émis est attribué
G
aléatoirement un vecteur position r dépendant de la géométrie et de l’orientation de la
G
surface émettrice, une fréquence de vibration ω , une polarisation s , et un vecteur d’onde q .
Le trajet du phonon à l’intérieur du matériau est perturbé par des collisions élastiques telles
que phonon-hétérogénéité, phonon-frontière, ce qui va conduire à une modification de sa
direction de propagation. Son cheminement se poursuit jusqu’à ce que le phonon soit absorbé
soit par une frontière soit dans une sous-cellule par collision phonon-phonon. A chaque fois
qu’un phonon est absorbé, il est annulé et l’énergie de la cellule ou de la frontière par laquelle
il a été absorbé est incrémentée de l’énergie du phonon absorbé.
238
Une fois que tous les phonons émis par les frontières sources ont été suivis, l’énergie
absorbée dans chaque cellule est prise comme ″énergie de référence initiale″, notée E réf .
Pour satisfaire la condition de conservation de l’énergie dans chaque cellule, l’énergie de
référence E réf doit ensuite être réémise. La deuxième étape de la simulation de Monte Carlo
consiste alors à créer (ou à émettre) des phonons à partir de chaque sous-cellule jusqu’à ce
que l’énergie réémise soit égale à l’énergie E réf de la cellule considérée. Chaque phonon
ainsi créé est suivi jusqu’à sa prochaine absorption. Après avoir créé et suivi tous ces
phonons, l’énergie des cellules ayant absorbé des phonons est augmentée de l’énergie cédée
par les phonons absorbés. L’énergie absorbée par les sous-cellules au cours de cette deuxième
étape est comptée comme ″nouvelle énergie de référence″, Enouv . Par conséquent, des
phonons doivent être réémis de nouveau par les sous-cellules de sorte que la somme de leur
énergie soit égale à la nouvelle énergie de référence Enouv pour chaque cellule considérée.
Ceci permet d’assurer la conservation d’énergie locale. Pour cela, la nouvelle énergie de
référence est prise comme énergie de référence initiale puis la seconde étape de Monte Carlo
est répétée et ainsi de suite. D’étape en étape, l’énergie de référence de chaque cellule qui
était passée à zéro initialement se retrouve de nouveau augmentée, puis atteint sa valeur
maximale avant de diminuer jusqu’à être nulle. Autrement dit, aucun phonon n’est ni absorbé
ni créé dans le matériau.
III.1.4.3 Algorithme de Monte Carlo

La méthode de Monte Carlo décrite ci-dessus est résumée sur la figure III.12 et chacune des
étapes est détaillée par la suite.
o Etape d’initialisation
L’étape d’initialisation consiste (i ) à définir les conditions aux limites, (ii ) à calculer le
nombre de phonons émis à partir de chaque frontière source, (iii ) à imposer les températures
initiales des cellules, et (iv ) à initialiser l’énergie absorbée et émise des cellules et des
frontières.
(i ) Conditions aux limites
Nous considérons deux types de conditions aux limites : des parois noires et des parois
adiabatiques.
Les parois noires ont des températures fixées que l’on va noter T p ,i avec i variant de 1
à N pn où N pn est leur nombre. L’énergie émise par unité de temps par chacune de ces
parois est reliée directement à leur température par la relation (III.33). Lorsqu’un phonon
arrive sur une paroi noire, il est absorbé.
Les parois adiabatiques sont des parois totalement réfléchissantes. Etant donné qu’elles
n’absorbent pas de phonons, leur température n’est pas définie. Chaque phonon qui entre en
collision avec une paroi adiabatique sera donc réfléchi soit de façon spéculaire soit de façon
diffuse selon la rugosité de la surface considérée mais sans que son énergie ne se trouve
modifiée. Chaque paroi adiabatique est caractérisée par un degré de spécularité que l’on
notera p s et qui varie entre 0 et 1 . Ainsi, pour un degré de spécularité nul, la surface va
réfléchir de manière totalement diffuse tout phonon incident alors que pour un degré de
spécularité égal à 1, la surface va réfléchir spéculairement tout phonon incident. Nous
considérons pour notre étude que toutes les frontières qui ne sont pas noires sont adiabatiques.
239
Initialisation des températures.

Calcul du nombre de phonons à
émettre par chaque frontière noire.
Création d’un phonon à partir d’une

frontière émettrice.
Incrémentation de l’énergie émise par
la frontière.
Suivi du phonon crée jusqu’à son

absorption.
Incrémentation de l’énergie de la
cellule ou la frontière absorbante.
Non Test si tous les

phonons crées par les
frontières noires ont
été tous suivi
Oui
Calculer l’énergie de référence initiale des
cellules
Suivi du phonon jusqu’à son Incrémenter l’énergie émise de

absorption la cellule
Incrémenter l’énergie de la Création d’un phonon à partir de la cellule

cellule ou la frontière absorbante qui ne satisfait pas la conservation
Test de la conservation Non

d’énergie dans chaque
cellule
Oui
Calculer la nouvelle énergie Réinitialisation de l’énergie émise
de référence des cellules des cellules
Test les cellules doivent Oui

émettre de phonons
Non
Calcul de la température de chaque cellule et
du flux net traversant chaque frontière noire
Figure III.12 : Algorithme de suivi de phonons
240
(ii ) Calcul du nombre de phonons à émettre à partir de chaque frontière noire

Cette section ne concerne que les frontières noires. Le nombre de phonons émis par chaque
paroi noire dépend de la puissance émise par unité de surface QS (III.33). En effet, la relation
(III.33) peut aussi se mettre sous la forme :
Qs =∑ N S (ω )=ω (III.37)
ω
où N S (ω ) défini le nombre total de phonons émis par unité de temps de fréquence ω . La
sommation est effectuée sur toutes les fréquences permises. En comparant (III.33) et (III.37),
le nombre total de phonons émis par une surface A peut être déduit :
m
s
∑∑
A
Ns = ν g , s (ωi )n0 (ωi , T )D s (ωi ) ∆ω (III.38)
4 s i =1
avec ms le nombre de sous-intervalles par lequel le domaine de fréquence angulaire de mode
de polarisation s est discrétisé. Les ms intervalles ont la même largeur de bande ∆ω . Un
nombre de discrétisations m LA = 500 est optimal pour la branche longitudinale. Les modes
transversaux ont une fréquence de vibration maximale ωm ,TA (la fréquence de coupure
correspondante à la limite de la zone de Brillouin). Ainsi, nous calculons mTA de la façon
suivante : mTA = ωm ,TA / ∆ω .
De la même manière, nous définissons le nombre de phonons émis ayant une fréquence
angulaire dans l’intervalle [ω ,ω + ∆ω ] :
∑
A
N s (ωi ) = ν g , s (ωi )n0 (ωi , T p )D s (ωi ) ∆ω (III.39)
4 s
En réalité, les nombres de phonons à émettre selon (III.38) ou (III.39) sont très
importants et ne peuvent pas être simulés à cause du temps de calcul excessif engendré. C’est
pourquoi, en pratique, on introduit un facteur de réduction w afin de pondérer l’énergie émise
par chaque phonon et par conséquent réduire proportionnellement le nombre de phonons
émis. Le facteur de réduction, qui restera constant tout au long de la simulation, peut être
défini par : (Mazumder et Majumdar, 2001)
N
w= S (III.40)
N−
avec N − le nombre maximal de phonons à simuler, de l’ordre de 10 +6 à 10 +7 selon le cas
étudié, et pris comme donnée d’entrée. Ainsi, chaque phonon a désormais une énergie égale à
w=ω au lieu de =ω . Pour que N − soit le nombre maximal de phonons émis, il doit
correspondre au nombre de phonons émis par la frontière noire ayant la plus haute
température, c’est à dire T pm = max(T p,i ) pour i de 1 à N pn . Il reste donc à déduire le
nombre de phonons que vont émettre les frontières noires à une température T p < T pm :
N s (T p, j )
N −j = (III.41)
w
avec j = 1, N pn tel que T p , j ≠ T pm .
(iii ) Initialisation des températures des sous-cellules

La température de chacune des sous-cellules doit être déterminée pendant la simulation.
Comme ces températures sont inconnues au départ, nous allons imposer des températures
arbitraires mais les solutions finales seront indépendantes de ce choix initial. Nous allons
241
donc initialiser la température des sous-cellules par la moyenne arithmétique faite entre la
température minimale et la température maximale des parois noires. Ainsi :
min(T p, j ) + T pm
Ti = pour i = 1, N cl et j = 1, N pn (III.42)
2
(iv ) Initialisation de l’énergie absorbée et émise par les cellules et les frontières
Ce sont uniquement les cellules et les frontières noires qui peuvent absorber et émettre des
phonons. Posons Φ iabs l’énergie absorbée par unité de temps par l’élément de volume ou la
frontière i et Φ iems l’énergie émise par unité de temps par l’élément i . L’indice i peut donc
référer soit à une cellule (dans ce cas i = cl ), soit à une paroi noire (dans ce cas i = pn ).
Avant de commencer la simulation, ces paramètres doivent être initialisés à zéro tant
qu’aucun phonon n’a été ni émis ni absorbé.
o c- Création d’un phonon à partir d’une paroi noire ou d’une cellule

La création d’un phonon consiste à déterminer de façon complètement aléatoire ses
différentes caractéristiques à savoir :
G
(i ) Son vecteur position r dans un repère cartésien tridimensionnel ;
(ii ) Sa fréquence de vibration ω , sa polarisation s , l’amplitude de son vecteur d’onde q et
sa vitesse de groupe v g ;
G
( iii ) Sa direction de propagation qui est la direction du vecteur d’onde q .
Tous les nombres aléatoires utilisés par la suite sont des nombres uniformément
distribués dans l’intervalle [0, 1] .
(i ) Lieu d’émission
Emission sur une frontière :
Les frontières noires sont considérées comme des parois isothermes, ce qui présuppose
une distribution uniforme de l’énergie sur toute la surface émettrice. Cette condition
d’uniformité est satisfaite si un phonon peut être créé aléatoirement en n’importe quel point
de la surface. Le vecteur position d’un phonon généré aléatoirement sur une surface
rectangulaire s’exprime, dans un repère orthonormé ℜn par rapport à la surface considérée :
⎧ξ1 L x
G ⎪
rn ⎨ξ 2 L y (III.43)
⎪
⎩0
avec Lx la largeur de la surface, L y sa longueur. ξ1 et ξ 2 sont deux nombres aléatoires
différents.
Un changement de coordonnées est effectué pour obtenir le vecteur position du phonon
généré dans un repère cartésien fixe noté ℜ :
G G G
r = Π rn + On (III.44)
G
avec On le vecteur indiquant la position relative du repère orthonormé ℜn par rapport au
repère fixe ℜ , Π la matrice de transfert du repère ℜn vers le repère ℜ . Son expression est
la suivante :
242
⎛ cos ϕ n cos θ n − sin ϕ n cos ϕ n sin θ n ⎞

⎜ ⎟
Π = ⎜ sin ϕ n cos θ n cos ϕ n sin ϕ n sin θ n ⎟ (III.45)
⎜ − sin θ cos θ n ⎟
⎝ n 0 ⎠
où θ n et ϕ n sont respectivement les angles de rotation du repère ℜn par rapport au repère ℜ
G G
autour des axes z et y (cf. figure III.13).
Figure III.13: Relation entre le repère normal à la frontière, ℜn et le repère fixe ℜ
Emission de phonon à partir d’une cellule :

Le processus de création d’un phonon dans une cellule est la conséquence d’un
processus de destruction (ou d’absorption) de phonons suite à une interaction entre trois
phonons. Par conséquent, il faudrait garder en mémoire tous les points où il y a eu auparavant
collisions entre phonons afin de réémettre le phonon issu de ce type d’interaction exactement
au même point (Mazumder et Majumdar, 2001). L’inconvénient majeur de cette façon de
procéder est la taille importante de l’espace mémoire dont elle a besoin, surtout lorsque le
nombre de collisions entre phonons est important. Pour surmonter ce problème, nous
considérons que les sous-cellules sont de dimension suffisamment inférieure au libre parcours
moyen des phonons de sorte que la répartition des points de collisions puisse être considérée
comme uniforme dans tout le volume de la sous-cellule. Ainsi, nous pouvons donc réémettre
un phonon à partir d’un point déterminé aléatoirement dans le volume de la sous-cellule sans
tenir compte de l’endroit où l’interaction phonon-phonon a eu lieu. Comme nous considérons
des cellules de forme parallélépipédique, le vecteur position du phonon nouvellement créé
s’écrit :
⎧ x c + 0.5 L x ( −1 + 2ξ1 )
G⎪
r ⎨ y c + 0.5 L y ( −1 + 2ξ 2 ) (III.46)
⎪
⎩ z c + 0.5 Lz ( −1 + 2ξ 3 )
avec xc , yc et zc les coordonnées du centre de la cellule considérée, Lx étant la largeur de
la cellule, L y sa longueur, et Lz son épaisseur. ξ1 , ξ 2 et ξ 3 sont trois nombres aléatoires
distincts.
243
(ii ) Fréquence et polarisation

La fréquence du phonon est un paramètre essentiel car d’elle dépendent l’énergie associée au
phonon d’une part et sa durée de vie d’autre part.
Pour chaque frontière noire, nous connaissons le nombre de phonons N s (ω ) qui
doivent être émis. La probabilité de trouver une fréquence de vibration angulaire plus petite
que ω est donnée par la fonction de distribution de probabilité cumulative F (ω ) définie sous
forme discrète comme suit : (Peterson, 1994)
j
∑
1
F (ω j ) = N s (ωi ) (III.47)
N s i =1
Pour déterminer la fréquence du phonon émis, nous allons générer aléatoirement un nombre
aléatoire ξ , puis trouver la fréquence ω j ou l’indice de la bande de fréquence j qui
satisfait :
F (ω j ) = ξ (III.48)
Connaissant la fréquence du phonon, nous allons pouvoir déterminer sa polarisation. La
relation donnant la probabilité d’avoir une polarisation longitudinale est la suivante :
(Mazumder et Majumdar, 2001)
A v g , LA (ω j ) n0 (ω j , T p )D LA (ω j ) ∆ω
PLA = (III.49)
4 N s (ω j )
En générant un nouveau nombre aléatoire ξ , nous allons comparer sa valeur à la probabilité
PLA . Si PLA > ζ , nous attribuons une polarisation longitudinale au phonon : s = LA , sinon
nous attribuons au phonon une polarisation transversale : s = TA .
Connaissant la fréquence et la polarisation du phonon, nous pouvons enfin déterminer la
norme de son vecteur d’onde q à partir de la courbe de dispersion (cf. figures III.7 ou III.8) et
de déduire sa vitesse de groupe v g à partir de la relation (III.7).
Intéressons nous maintenant aux phonons émis à partir d’une cellule. L’attribution de
la fréquence, de la polarisation, la détermination de la norme du vecteur d’onde et de la
vitesse de propagation se fait de manière tout à fait similaire à la procédure décrite pour les
phonons émis à partir des frontières. La seule modification qui intervient est l’expression du
nombre de phonons émis. En effet, alors que dans le cas des surfaces noires nous utilisons les
nombres de phonons N s (ω ) et N s , dans le cas des cellules, nous utilisons des nombres de
phonons NV (ω ) et NV qui seront déduits à partir des puissances de phonons selon (III.35) et
(III.36). Le paramètre NV est défini par :
ms
NV = V ∑∑τ 3−ph1 ( s ,ωi ,T ) n0 ( ωi ,T )D s ( ωi )∆ω (III.50)
s i =1
tandis que le nombre de phonons émis dans la cellule ayant une fréquence ω dans la bande
spectrale [ω ,ω + ∆ω ] est :
NV (ωi ) = V ∑τ 3−ph1 ( s, ωi , T ) n0 (ωi , T )D s (ωi )∆ω (III.51)
s
avec τ 3−ph
1 ( s, ω , T )
i l’inverse du temps moyen séparant deux processus de collisions phonon-
phonon et V le volume de la sous-cellule.
244
( iii ) Direction de propagation

La norme du vecteur d’onde ayant été déterminée au cours de l’étape (ii) , il reste à
déterminer sa direction. La direction de propagation du phonon créé est désignée par le
G
vecteur ∆ dans le repère fixe ℜ . Cependant, il convient de distinguer l’émission du phonon à
partir d’une frontière de celle dans une cellule car l’expression du vecteur direction n’est pas
la même dans les deux cas.
Considérons une surface A et ℜn le repère orthonormé qui lui est attaché. Le vecteur
directeur est déterminé dans un hémisphère normal à la surface et s’exprime alors dans ℜn :
⎧ sin ϕ sin θ
G ⎪
∆ n ⎨cos ϕ sin θ (III.52)
⎪cos θ
⎩
avec θ l’angle polaire variant dans l’intervalle [0 ,π / 2] et ϕ l’angle azimutal variant dans
l’intervalle [0, 2π ] . Ces deux angles permettent de déterminer les coordonnées polaires de tout
point dans le repère ℜn et sont générés ici aléatoirement par :
θ = cos −1 ξ1 (III.53)
et
ϕ = 2πξ 2 (III.54)
avec ξ1 et ξ 2 deux nombres aléatoires distincts.
En utilisant la matrice de passage Π définie auparavant, nous pouvons en déduire les
coordonnées du vecteur direction dans le repère fixe ℜ par la relation :
G G
∆ = Π ∆n (III.55)
Dans le cas où le phonon est généré à l’intérieur d’une cellule et en supposant que
l’émission volumique de phonons est isotrope (la courbe de dispersion étant supposée
isotrope), le vecteur directeur peut être déterminé aléatoirement dans tout l’espace sphérique
( 4π sr ). Le vecteur direction ∆ est donné directement par (III.52) et l’angle azimutal selon
(III.54) mais l’angle polaire θ est déterminé autrement car il peut maintenant varier sur
[0,π ] . Sa valeur se déduit de la relation suivante :
cos θ = 1 − 2ξ (III.56)
avec ξ un nouveau nombre aléatoire.
Une fois qu’un phonon est créé, que ce soit par une frontière noire ou une cellule,
l’énergie émise par cette source est incrémentée de l’énergie du phonon créé :
Φ iems ( j ) = Φ iems ( j ) + w=ω (III.57)
avec i = cl pour les cellules et i = pn pour les frontières noires. j le numéro de la cellule
ou de la paroi considérée.
o Algorithme de suivi des phonons

Le processus de suivi de phonon consiste à suivre chaque phonon créé depuis son lieu
d’émission jusqu’à son lieu d’absorption, soit dans une cellule soit sur une paroi noire. Après
chaque étape de suivi, toutes les caractéristiques du phonon telles que sa fréquence, sa
polarisation, son vecteur d’onde ou sa position sont totalement rejetés (c’est à dire non
mémorisés). C’est ce point qui constitue le principal avantage de ce nouvel algorithme
comparé à l’algorithme développé pour le régime transitoire. En effet, la méthode de Monte
Carlo appliquée au régime transitoire consiste à suivre tous les phonons émis par les
245
différentes sources à chaque pas de temps et à garder en mémoire la totalité des informations
relatives à leurs caractéristiques jusqu’à ce qu’ils soient absorbés et réémis de nouveau. Il va
sans dire que cet algorithme est très lourd tant au niveau de l’espace mémoire nécessaire
qu’au niveau du temps de calcul.
(i ) Localisation de la collision
Quand un phonon se propage au sein du matériau, il peut subir une collision ( a ) de type
surfacique qui est la collision du phonon avec une des parois des cellules ou avec un pore
dans le cas d’un solide poreux ; ou (b) de type volumique qui est la collision du phonon avec
une impureté ou un défaut présents dans le matériau, ou encore avec d’autres phonons.
Posons fr la plus petite distance entre le phonon considéré et une frontière (paroi ou
pore), vl la plus petite distance entre le phonon et un élément pouvant provoquer une
collision volumique, avec un défaut ou une impureté, ou avec d’autres phonons. La distance
fr peut être facilement calculée en connaissant la position du phonon et celle des différentes
frontières du matériau (positions des parois et des pores). Quant à vl , elle est déterminée
comme suit :
G
Ecrivons d’abord la variation d’un nombre de phonons N ( r ) sur une distance infinitésimale
G
dr à cause des interactions volumiques (cf. figure III.14) :
G G G G
dN = N ( r + dr ) − N ( r ) = N ( r ) dr / l eff (III.58)
avec leff = v gτ eff le libre parcours moyen effectif des phonons défini à partir du temps de
G G G
( G
)
relaxation effectif τ eff . La solution de (III.58) est N ( r + dr ) / N ( r ) = exp − dr / A eff et
G
représente la probabilité qu’un phonon parcourt une distance dr avant de subir une collision
G G G
volumique. Le rapport N ( r + dr ) / N ( r ) est toujours positif et inférieur à 1 car il y a toujours
G
moins de phonons après le parcours d’une distance dr qu’il n’y en a au départ en raison des
nombreuses collisions subies entre temps. La plus petite distance entre un phonon et un
élément pouvant provoquer une collision volumique peut alors s’écrire :
vl = A eff ln ξ (III.59)
avec ξ un nombre aléatoire représentant la probabilité que le phonon parcourt la distance vl
sans subir de collision. Ainsi, le prochain point d’interaction d’un phonon qui se propage dans
G
la direction ∆ est connu par :
G G G
r = r + min( fr , vl ) ∆ (III.60)
Interactions volumiques
G G G
N( r ) N ( r + dr )
G
∆
G G G
r r + dr
G
Figure III.14 : Variation d’une distribution de phonon N ( r ) lors de la traversé d’une
G
distance infinitésimale dr due aux interactions volumique
246
(ii ) Traitement de la collision

Collision surfacique :
Une collision avec une frontière a lieu dans le cas où vl > fr , c’est-à-dire si une frontière
est plus proche du phonon considéré qu’un élément de volume pouvant causer une collision
volumique. Trois cas sont à traiter selon le type de la surface interceptée, une surface noire,
une surface adiabatique ou un pore.
L’interception avec une surface noire est le plus simple à traiter. Dans ce cas, le
phonon est directement absorbé et l’énergie de la paroi noire est incrémentée de l’énergie
qu’avait le phonon absorbé, soit :
p ( j ) = Φ p ( j ) + w=ω
Φ abs abs (III.61)
avec j la paroi considérée. Le cheminement du phonon est stoppé ici et un nouveau phonon
sera alors émis aléatoirement à partir d’une des frontières noires.
Dans le cas d’une collision sur une paroi adiabatique d’une des cellules, l’énergie du
phonon reste inchangée mais celui-ci est réfléchi soit de façon diffuse soit de façon spéculaire
et son vecteur d’onde s’en trouve modifié. Il faut tout d’abord déterminer quel type de
réflexion a lieu ; ceci se fait en générant un nombre aléatoire ξ et en le comparant au degré de
spécularité p s de la paroi que nous avons déjà mentionné précédemment. Si ξ > p s , le
phonon est réfléchi isotropiquement, sinon il est réfléchi spéculairement. La réflexion diffuse
suit la loi de Lambert : la direction dans laquelle il est réfléchi peut être déterminée par les
équations (III.52) à (III.55). La direction dans laquelle le phonon est réfléchi spéculairement
est donnée par la relation :
G G G G G
∆ = ∆inc + 2 zn . ∆inc z n (III.62)
G G
avec ∆ inc la direction incidente du phonon et zn le vecteur unitaire normal à la surface
adiabatique.
La collision du phonon avec un pore (dans le cas où le volume en contient) dépend
essentiellement de la taille des pores et de la rugosité de sa surface. Les pores considérés sont
de dimension plus grandes que les longueurs d’onde des phonons. Alors, par rapport à
l’importance de la taille du pore, chaque phonon peut être traité comme une particule sans
masse, négligeant l’effet d’éventuelle interférence et permettant la validité des lois de
l’acoustique géométrique (l’équivalent de l’optique géométrique dans la théorie du
rayonnement). Comme le phonon ne se propage pas en l’absence de matière, le phonon
incident sur un pore est totalement réfléchi. Le type de réflexion dépend de la rugosité du pore
et de la longueur d’onde du phonon incident, λ . Désignons par σ p la rugosité du pore, sa
valeur peut être évaluée égale à la taille d’un atome soit σ p ≈ 0.5 nm . Comparée à la
longueur d’onde du phonon, qui est de l’ordre de 1 à 2 nm , nous avons σ p / λ ≈ 0.3 . La
réflexion est alors diffuse c’est un cas intermédiaire entre la réflexion spéculaire et la
réflexion diffuse isotrope. Pour simplifier, nous considérons que la réflexion est isotrope.
Dans ce cas, l’énergie du phonon reste inchangée mais son vecteur d’onde est modifié
puisque sa direction de propagation est alternée par la réflexion. Le nouveau vecteur direction
du phonon peut être déterminé par les relations (III.52) à (III.55).
Collision volumique :
Une collision volumique se produit lorsque vl < fr . Elle peut être due, comme nous l’avons
déjà précisé ci-dessus, aux défauts, aux impuretés ou à d’autres phonons se propageant dans le
matériau.
247
L’interaction avec les hétérogénéités est caractérisée par le temps de relaxation τ I

défini dans la section traitant les mécanismes de collisions.
Les interactions phonon-phonon sont le second type d'interactions volumiques. Ces
interactions sont gouvernées par le temps de relaxation à trois phonons τ 3 ph défini
précédemment.
La résistance totale aux interactions volumiques est alors définie par le temps de
relaxation effective (collisions avec des hétérogénéités et avec des d’autres phonons) :
−1 = τ −1 + τ −1
τ eff (III.63)
I 3 ph
En même temps, nous pouvons définir une probabilité pour que le phonon incident interagisse
avec des hétérogénéités par :
τ I −1
ϖ= (III.64)
τ eff −1
Pour déterminer le type d’interaction volumique, le paramètre ϖ est comparé avec un
nouveau nombre aléatoire. Alors, si ξ < ϖ , le phonon va intéragir avec une hétérogénéité et
un nouveau vecteur d’onde (ou plutôt une direction de vecteur d’onde) lui est attribué avant
qu’il ne continue son chemin. Ce genre de collision étant supposée isotrope, l’attribution du
nouveau vecteur d’onde peut être faite de manière similaire à l’attribution d’une direction de
propagation à un phonon créé dans une cellule. Si ξ > ϖ , le phonon subit une collision
phonon-phonon et dans ce cas, il est annulé. L’énergie de la cellule dans lequel a eu lieu cet
évènement est incrémentée de l’énergie associée au phonon absorbé :
cl ( j ) = Φ cl ( j ) + w=ω
Φ abs abs (III.65)
Avec j le numéro de la cellule considérée.
(iv ) Calcul de l’énergie de référence des cellules

L’énergie de référence de la cellule permet de remonter au nombre de phonons à émettre qui
satisfont la conservation de l’énergie. En émettant un phonon de fréquence ω , la cellule émet
en simulation une énergie w=ω . Il existe deux types d’énergie de référence : l’énergie de
référence initiale, E ref et la nouvelle énergie de référence, Enouv .
L’énergie de référence initiale E ref représente la quantité d’énergie de phonons
absorbée par unité de temps dans la cellule considérée après avoir suivi tous les phonons créés
par les frontières émettrices ;
La nouvelle énergie de référence Enouv représente la quantité d’énergie émise par
unité de temps par les cellules voisines pour satisfaire la conservation de l’énergie dans ces
cellules et qui ont été absorbés dans la cellule considérée.
Test de conservation d’énergie :

Après l’annulation d’un phonon, un ou deux phonons peuvent être créés en respectant
l’équation de conservation de l’énergie (III.22). Pour une raison de coût de calcul et de mise
en oeuvre, cette procédure n’est pas pratique. Dans cette étude, l’idée porte sur l’introduction
des énergies de référence. Une fois que l’énergie de référence E ref est calculée, la méthode
consiste à créer des phonons dans chaque cellule jusqu’à ce que l’énergie émise par la cellule
soit égale à son énergie E ref . La procédure de création des phonons a été explicitée dans la
section précédente. La distribution de la fréquence des phonons créés dépend de la
température locale initiale. Cette distribution est différente de la distribution de fréquence que
248
l’on a pour les phonons absorbés dans le même volume mais qui proviennent des cellules
voisines (à cause de la différence de température entre les cellules). Par conséquent, le
nombre des phonons créés dans une cellule n’est pas le même que le nombre des phonons
absorbés. Ceci confirme que le schéma de Monte Carlo adopté dans cette étude est en accord
avec la physique des processus mettant en jeu trois phonons : un phonon peut être décomposé
en deux autres ou deux phonons peuvent interagir pour en donner un troisième. En d’autres
termes, pour un phonon absorbé, il n’y a pas nécessairement un phonon de réémis. Ce
traitement permet de prendre en compte les interactions inélastiques, ce qui n’est pas le cas
dans la méthode classique de Monte Carlo ni dans les méthodes conventionnelles de
résolution de l’ETRP (MOD).
Test pour savoir si une cellule doit émettre ou non des phonons :
Les phonons créés, soit par une cellule soit par une frontière, se propagent dans tout le
matériau. La valeur de l’énergie de référence des cellules E ref varie d’une étape à l’autre de
l’algorithme, en atteignant une valeur maximale, elle diminue ensuite jusqu’à être nulle. Le
nombre de phonons qui doit être émis par chaque cellule dépend justement de l’énergie de
référence des cellules. Tant que l’énergie de référence de chaque cellule est supérieure à
l’énergie w=ω d’un unique phonon, la cellule continue à émettre des phonons et
éventuellement absorber des phonons provenant des autres cellules. Dans cette étude, lorsque
l’énergie de référence de la cellule est environ égale à w=ωm ( LA) , la cellule arrête d’émettre
des phonons. Ici, ωm ( LA) représente la fréquence angulaire maximale autorisée pour le mode
de polarisation longitudinal des phonons acoustiques.
o Calcul de la température des cellules et du flux net d’énergie

Dans le cas du transport de chaleur à l’échelle micromètre, le concept de température est
seulement utilisé pour représenter l’énergie d’un volume. Il est alors plus convenable
d’employer le vocabulaire pseudo température. Quand l’équilibre thermodynamique dans
chaque cellule est établi (le flux net de phonons est constant) la pseudo température de chaque
cellule est liée à son énergie totale absorbée depuis le début de la simulation par la relation
(III.36). En inversant cette expression pour chaque cellule, nous pouvons déterminer la
température équivalente des cellules.
Connaissant le flux émis Φ emsfr et celui absorbé Φ fr par chacune des frontières, le flux
abs
net à la frontière j est alors donné par :

Φ abs
fr ( j ) − Φ fr ( j )
ems
=
Φ (III.66)
j
Aj
avec A j la surface de la paroi j projetée perpendiculairement à la direction du flux.
o Test du régime permanent

Le champ de température et le flux net calculés ci-dessus ne sont pas encore les solutions
définitives du régime permanent car ils sont basés sur le champ de température initiale
arbitraire. Pour obtenir les solutions en régime permanent, le champ de température calculé
est utilisé comme température initiale, puis l’algorithme de Monte Carlo résumé sur la figure
III.12 est de nouveau répété. Ce processus itératif continu jusqu’à ce que les champs de
température initiale et finale (c’est à dire après suivi de phonons) soient égaux. Différents
tests effectués ont montré que la convergence est généralement atteinte après seulement trois
itérations successives.
249
III.1.4.4. Erreurs numérique et statistique

Nous entendons par erreur numérique, l’incertitude liée à la fluctuation des résultats. Cette
fluctuation est globalement causée par l’insuffisance du nombre de phonons simulé N − . Plus
le nombre de phonons simulé est grand, moins l’erreur numérique est importante. Cependant,
il n’y a pas de relation explicite entre le nombre de phonons et cette erreur. Pour savoir quel
nombre de phonons est nécessaire, nous effectuons 2 calculs test avec deux nombres de
phonons différents tel que N 2− > N1− . Si la fluctuation du champ de température entre les
deux calculs est plus grande qu’une tolérance donnée, un nouveau calcul avec un nombre de
phonon, N 3− , plus important que N 2− est effectué, puis les résultats sont comparés et ainsi de
suite.
Quant à l’erreur statistique, elle est causée par le générateur de nombre aléatoire. En
effet, il n’existe pas de générateur de nombre aléatoire parfait. On génère donc des pseudo
nombre aléatoire, c’est à dire une suite de nombre aléatoire extrêmement longue mais finie.
Chaque générateur dispose d’un paramètre appelé SEED qui permet de modifier la suite de
nombre. A chaque valeur du SEED est associée une suite de nombre aléatoire. Pour prendre
en compte l’influence de la suite de nombre aléatoire, une fois la convergence atteinte, le
calcul de Monte Carlo est refaite 5 fois, une nouvelle valeur de SEED est utilisée à chaque
calcul. L’erreur statistique de la simulation est alors l’écart type obtenu avec les 5 itérations.
III.1.4.5 Implémentation de l’algorithme de Monte Carlo

L’algorithme de Monte Carlo présenté ci-dessus est écrit en langage Fortran 90. Pour des cas
simples tels que le transport de phonons dans un solide massif, dans un film mince ou un fil,
le calcul peut être effectué sur un ordinateur de bureau puisque le temps de calcul est encore
raisonnable (temps de calcul inférieur à 12 h ). Pour l’étude les matériaux poreux, qui est la
principale application de cette méthode durant ce travail de thèse, le calcul avec ce type
d’ordinateur n’est plus convenable à cause du temps de calcul extrêmement long (durée d’une
semaine voire plus) et de la capacité de mémoire limitée. Il est donc nécessaire d’effectuer les
calculs dans un centre de calcul. Dans le cadre de cette thèse, nous avons eu l’occasion de
lancer nos calculs au centre de calcul P2CHPD (Université Lyon 1) et au PSMN (Ecole
normale supérieur de Lyon), membres de la Fédération Lyonnaise de calcul de haute
performance (FLCHP). Pour que les calculs dans ces centres soient optimaux, nous avons
parallélisé l’algorithme de Monte Carlo avec la procédure Message Passing Interface (MPI).
La parallélisation consiste à partager les tâches sur différents processeurs et qui permet de
réduire le temps de calcul en fonction du nombre de processeurs utilisés. Avec cette
technique, pour tous les cas que nous présenterons plus tard, le calcul de Monte Carlo ne dure
que 24 h tout au plus.
III.1.5. Validation de l’algorithme de Monte Carlo

Pour valider le schéma numérique de Monte Carlo, nous allons procéder en deux étapes. La
première consiste à analyser le comportement du schéma numérique avec les deux cas limites
de transport de phonons : le régime de transport balistique et le régime de transport diffusif.
En considérant que le matériau est pur (ni hétérogénéités ni pores) et que toutes ses
dimensions sont infinies, sauf celle dans la direction de propagation du flux de chaleur
(matériau plan 1D), ce premier test permet de voir l’influence du libre parcours moyen entre
des interactions phonon-phonon. Les champs de température sont comparés avec les solutions
exactes. Ensuite, le code est utilisé pour calculer la conductivité thermique des films minces
de Silicium et des nanofils de Silicium dont les données expérimentales ont été récemment
reportées dans la littérature (Asheghi et al., 1998, Liu et Asheghi, 2005, et Li et al., 2003).
Cette deuxième étude comparative permettra d’analyser l’influence des différents types de
250
collisions dans le matériau (sauf celles dues à la présence de pores) et de confirmer le bon
comportement de notre algorithme. Avant d’entamer la validation, nous donnons les
caractéristiques du Silicium qui sera le matériau de base étudié par la suite.
III.1.5.1. Le Silicium
o Description et caractéristiques
Le Silicium (Si) considéré est le Silicium monocristallin. Sa structure cristalline est présentée
sur la figure III.15 et ses caractéristiques sont résumées dans le tableau III.2.
Tableau III.2 : Caractéristiques de la structure du Silicium

Structure diamant
Paramètre a 5.43 A
Nombre d’atomes/maille élémentaire 2
Figure III.15 : Structure cristalline du Silicium monocristallin
La première zone de Brillouin du Silicium est illustrée sur la figure III.16. Dans la
notation conventionnelle (Tien et al., 1998), son centre est appelé Γ , les points où les trois
axes (les directions (100) , (010) , et (001) du cristal) coupent le bord de la zone de Brillouin
sont appelés X . La diagonale de la zone correspond à la direction (111) du cristal. Enfin, le
point où la diagonale coupe le bord de la zone de Brillouin est appelé L .
La figure III.16 montre que la première zone de Brillouin a une forme dodécaédrique.
Les vecteurs d’onde dans les différentes directions à la limite de la zone de Brillouin ne sont
pas les mêmes. Dans le présent travail, nous considérons que l’espace réciproque est une
sphère équivalente à cette zone, aussi la courbe de dispersion est-elle isotrope. Dans ce cas, la
courbe de dispersion dans la direction (001) est habituellement prise comme référence pour
toutes les directions du vecteur d’onde (Holland, 1963, Asheghi et al., 1998, Mazumder et
Majumdar, 2001, Chantrenne et al., 2005, Lacroix et al., 2005). La figure III.17 montre la
courbe de dispersion expérimentale du Silicium à la température ambiante (Brockhouse,
1959), dans cette direction. Les paramètres associés aux branches acoustiques de cette courbe
de dispersion sont répertoriés dans le tableau III.3.
251
Figure III.16 : Première zone de Brillouin du Silicium monocristallin.
TO1=TO2
15
Fréquence, ω/2π (THz)
: données expérimentales
12 : modèle BZBC LO
LA
9
6 TA1=TA2
0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
Vecteur d'onde réduit, q*=q/qm
Figure III.17 : Courbe de dispersion expérimentale du Silicium mesurée à la température

ambiante (Brockhouse, 1959) et le modèle BZBC, dans la direction (001). TA1 , TA2 et
TO1 ,TO2 se réfèrent respectivement aux deux branches transverses acoustiques et optiques.
o Paramètres des temps de relaxation

La détermination des paramètres des temps de relaxation se fait par identification
minimisant des écarts entre des mesures et des résultats issus des modèles de conductivité
thermique d’un échantillon massif (relation III.14, cf. section III.1). Holland (1963) a été le
252
premier a appliqué cette technique pour caractériser les paramètres des temps de relaxation
des matériaux semi-conducteurs massif (Silicium, Germanium, GaAs,…) sur une gamme de
températures allant de 10 à 1000 K . Le modèle de conductivité (III.14) a été utilisé avec une
courbe de dispersion (pour chaque mode de polarisation) simplifiée en deux branches. Cette
simplification est appelée modèle de Holland. En considérant les différents modèles de
dispersion existants et en introduisant un nouveau modèle appelé « Brillouin zone boundary
condition » (BZBC), plus proche des données de dispersion expérimentales, Chung et al.
(2004) ont mis en exergue leur influence significative sur les paramètres des temps de
relaxation dérivés ainsi que sur le calcul de conductivité thermique du Germanium sur une
vaste gamme de température comme celle de Holland. Il est montré qu’à chaque modèle de
dispersion doit être associé des paramètres des temps de relaxation. Récemment, Baillis et
Randrianalisoa (2006) ont étudié l’influence du modèle de dispersion et des paramètres des
temps de relaxation correspondants sur les conductivités thermiques des films minces et des
nanofils. En se basant sur la comparaison des résultats avec les données expérimentales de la
conductivité thermique de la littérature (Asheghi et al., 1998, Liu et al., 2006, Li et al., 2003),
il est montré que plus la taille du matériau est petite plus l’écart dû au modèle de dispersion
approximatif (modèle de Holland) est important. En effet, pour l’étude des matériaux sub-
micrométrique, il est nécessaire d’utiliser le modèle le plus proche de la dispersion
expérimentale. Par conséquent, nous choisissons le modèle de BZBC.
Les relations de dispersion du modèle BZBC sont :
• Pour la branche longitudinale acoustique :
ω ( LA, q* ) = v g , LA (0) qm q * + [ωm ( LA) − v g , LA (0) qm ]q *2 (III.67)
avec qm = 2π / a est l’amplitude du vecteur d’onde au bord de la zone de Brillouin.
• Pour les branches transverses acoustiques ( s = TA1 et TA2 ) :
ω( s, q* ) = v g , s (0)qm q* + [3ωm ( s) − 2v g , s (0)qm ]q*2 + [v g , s (0) − 2ωm ( s)]q*3 (III.68)
La courbe de dispersion du Silicium obtenue avec (II.68) est comparée avec les données
expérimentales (cf. figure III.17). Nous pouvons constater la bonne correspondance entre les
données.
Tableau III.3 : Caractéristiques de courbe de dispersion des branches acoustiques du

Silicium dans la direction (001)
Mode de polarisation Longitudinal (LA) Transverse (TA)
Vecteur d’onde maximal,
1.157
q m = 2π / a , × 10 +10 rad / m
Fréquence angulaire, ω1 / 2 , ×10+13 rad / s 2.51 4.71
Fréquence angulaire maximale, ωm , rad / s 2.79 7.48
Vitesse du son, v0 = lim v g , m / s 5860 8480
q→0
III.1.5.2. Détermination des paramètres des temps de relaxation

Les paramètres des temps de relaxation B I ( s ) et B3 ph ( s ) associés aux relations de
dispersions (III.67) et (III.68) sont identifiés en comparant le modèle (III.14) aux mesures de
conductivité du Silicium massif reportées par Holland (1963). La figure III.18 montre les
conductivités théoriques (associées aux paramètres identifiés) et les données expérimentales,
sur différents niveaux de température. Nous pouvons constater que pour toutes les
températures considérées, l’accord entre la théorie et l’expérience est excellente. Les
253
paramètres des temps de relaxation obtenus sont résumés dans les tableaux III.4 et III.5
(Baillis et Randrianalisoa, 2006). Ils seront utilisés dans tous les calculs de Monte Carlo
analysant le transport de phonon dans le Silicium.
Sur cette figure, nous pouvons aussi identifier l’importance de chaque processus de
collision en fonction de la température. Aux basses températures ( T << 100 K ), les collisions
à trois phonons sont rares et les collisions avec les hétérogénéités dominent la conductivité
( τ 3 ph , varient en T -3 et T -4 , > τ I , indépendant de la température). Aux températures plus
élevées ( T > 100 K ), les collisions à trois phonons sont plus fréquentes que les collisions avec
les hétérogénéités ( τ 3 ph < τ I ), elles sont les principales sources de résistance thermique dans
un matériau dense dans cette gamme de températures.
-1
Conductivité thermique k, Wm K
-1
3
10
2 données expérimentales
10
modèle BZBC
1
10
10 100 1000
Temperature T, K
Figure III.18: Comparaison des conductivités thermique du Silicium cristallin massif,

calculées et mesurées (Holland, 1963) en fonction de la température
Tableau III.4 : Paramètres de temps de relaxation avec les hétérogénéités, BI ( s )

Polarisation, s Fréquence angulaire ω < ω1 / 2 Fréquence angulaire ω > ω1 / 2 Unité
LA 6.22 × 10 −46
1.32 × 10 −45 s −3
TA 2.64 × 10 −46
Tableau III.5 : Paramètres des temps de relaxations à trois phonons, B3 ph ( s )

Polarisation, s Fréquence angulaire ω < ω1 / 2 Fréquence angulaire ω > ω1 / 2 Unité
LA 2. × 10 −24 8.03 × 10 −25 sK3
TN 9.3 × 10 −13 - K3
TU - 7.4 × 10 −19 s
254
III.1.5.3 Régime de transport limite

o Régime de transport balistique
Une simulation a été réalisée sur un film mince de silicium de 500 nm d’épaisseur. Le
volume simulé est un parallélépipède de dimension X suivant la largeur, Y suivant la
hauteur et Z suivant l’épaisseur. Les parois qui limitent la largeur et la hauteur du matériau
sont des parois adiabatiques spéculaires ( p s = 1 ). Ceci revient à considérer des dimensions
X et Y infinies. Le matériau est supposé pur donc les collisions à trois phonons sont les
seules sources de collision des phonons. Les parois suivant l’épaisseur ont des températures
imposées : T p ,1 = 40 K en abscisse z = 0 et T p ,2 = 30 K en abscisse z = Z . L’épaisseur du
film de silicium est divisé en N cl = 10 sous-cellules. Pour cette épaisseur de film et ce niveau
de température qui est bien inférieure à la température de Debye ( TD = 658 K pour le
Silicium), le transport des phonons est gouverné par la loi de Stefan-Boltzman. Par
conséquent, le profil de température dans le film est constant et est donné par : (Modest, 1993,
Brewster, 1992, Mazumder et Majumdar, 2001)
1/ 4
⎡ T p ,14 + T p ,2 4 ⎤
Tj = ⎢ ⎥ pour j = 1 à N cl (III.69)
⎢ 2 ⎥
⎣ ⎦
Les profils de température dans le matériau simulé et obtenu par (III.69) sont comparés sur la
figure III.19. Nous constatons que le résultat de la présente méthode de Monte Carlo est en
bon accord avec la solution exacte. La différence entre ces résultats est de l’ordre de 1 % , elle
est essentiellement caractéristique de l’erreur numérique de Monte Carlo.
40
Simulation de Monte Carlo

38 Solution exacte
Temperature T, K
36
34
32
30
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
épaisseur du film z, (x 500 nm)
Figure III.19: Champ de température à travers un film de Silicium pur d’épaisseur 500 nm à
une température moyenne de 36 K . Régime de transport balistique
255
o Régime de transport diffusif

Le transport de phonons à travers un film de silicium de Z = 10 µm d’épaisseur est simulé à
la température ambiante. A cette température, le libre parcours moyen des phonons (moyenné
sur toutes les fréquences et les modes de polarisation) est environ 260 nm (Chen et Tien
1993), il est bien inférieur à l’épaisseur du film, ce qui permet de dire que le régime de
transport est quasi-diffusif. La configuration du volume simulé est identique à celle dans la
précédente section. Un film pur est toujours considéré, ceci néglige les interactions phonon-
hétérogénéités. La frontière en abscisse z = 0 est maintenue à T p ,1 = 300 K tandis que celle
en z = Z est maintenue à T p ,2 = 280 K . Le volume est divisé en 300 sous-cellules suivant
son épaisseur. Dans le régime diffusif, le profil de température exact est linéaire entre les deux
frontières. La figure III.20 compare le profil de température exact du régime diffusif et celui
obtenu avec la présente méthode de Monte Carlo. Les résultats obtenus avec la méthode de
Monte Carlo correspondent bien aux résultats exacts ; à part une légère sous-estimation des
températures réelles proche de la frontière chaude et une légère surestimation de celles-ci
proches de la frontière froide.
La comparaison de la présente méthode Monte Carlo avec les résultats exacts en régime
de transport balistique et diffusif permet de voir l’influence des collisions à trois phonons à
basse et à moyenne température sur le champ de température à travers le matériau.
300
Simulation de Monte Carlo
Solution exacte
295
Temperature T, K
290
285
280
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
épaisseur du film z, (x 10 µm)
Figure III.20: Champ de température à travers un film de Silicium pur d’épaisseur 10 µm à

une température moyenne de 293 K . Régime de transport diffusif.
256
III.1.5.4 Conductivité thermique de films minces et nanofils

Des mesures et des prédictions de conductivité thermique ont été réalisées le long des films de
Silicium de différentes hauteurs par Asheghi et al. (1998, 2005). Le modèle de prédiction est
celui décrit par l’équation (III. 14), dans lequel le facteur correctif du libre parcours moyen F
est introduit pour prendre en compte la dimension finie du matériau. Dans le cas d’un film de
largeur infinie X → ∞ , d’épaisseur infinie Z → ∞ et de hauteur finie Y , le facteur F a
pour expression : (Soundheimer, 2001, Asheghi et al., 1998)
3 ∞⎛ 1 1 ⎞ 1 − exp(δt )
F ( p s , leff , Y ) = 1 −
2δ ∫
(1 − p s ) ⎜ − ⎟
1 ⎝t 3 t 5 ⎠ 1 − p s exp(δt )
dt (III.70)
avec δ = Y / leff où leff est le libre parcours moyen du matériau effectif non influencé par les
frontières. ps le degré de spécularité des parois en abscisse y = 0 et y = Y . Asheghi et al.
ont considéré que ces parois vont diffuser de façon isotrope tous les phonons incidents, ainsi
la valeur p s = 0 est utilisée.
Les données expérimentales ont été obtenues avec un dispositif thermométrique. Ce
dernier consiste à mesurer la résistance électrique le long du film. Un modèle simple de
résistance électrique, dépendant entre autre des dimensions et de la conductivité latérale de
l’échantillon, est utilisée. La conductivité thermique est déduite par minimisation de l’écart
entre le modèle et la mesure de résistance. Les détails concernant cette technique sont reportés
dans les travaux d’Asheghi et son équipe (1998, 2006).
La méthode de Monte Carlo que l'on a mise en oeuvre est utilisée pour prédire le champ
de température le long du film et le flux de chaleur le traversant. La conductivité thermique
des films de Silicium de hauteur égale à 20 nm , 100 nm et 420 nm à des niveaux de
température compris entre 40 et 300 K ont été ensuite déduites de la relation (III.12). La
géométrie simulée est illustrée sur la figure III.21. Dans tous les cas traités, la différence de
température entre les deux frontières, c’est à dire en z = 0 et z = Z est maintenue à 20 K .
La température moyenne à laquelle la conductivité thermique est calculée est évaluée en
utilisant l'équation (III.69) pour les températures inférieures à 100 K et par une moyenne
arithmétique entre les températures des frontières pour T > 100 K . Nous adoptons une
réflexion diffuse ( p s = 0 ) sur les parois en l’abscisse y = 0 et y = Y . Les résultats obtenus
sont comparés aux données expérimentales et au modèle de prédiction d'Asheghi et al (cf.
figure III.20). Cette comparaison montre que la méthode de Monte Carlo donne une
prédiction correcte de la conductivité thermique le long des films de Silicium. La concordance
est satisfaisante, non seulement avec les prédictions de la littérature mais aussi avec les
données expérimentales.
Sur cette figure, l’influence de la diffusion des phonons sur les frontières (en l’abscisse
y = 0 et y = Y ) est évidente. Pour le même niveau de température, plus le film est mince
plus les collisions avec les parois diffusantes sont fréquentes qui augmentent fortement la
résistance thermique.
Li et al. (2003) ont effectué des mesures expérimentales de conductivité thermique le

long des nanofils de Silicium de section carrée ( X = Y ) de différentes dimensions variant de
20 à 115 nm . Les mesures ont été effectuées avec un dispositif expérimental similaire à
celui utilisé par Asheghi et co-auteurs. Plus récemment, avec une méthode de Monte Carlo
basée sur l’algorithme en régime transitoire de Mazumder et Majumdar (2001), Chen et al.
(2005) ont déterminée la conductivité thermique le long des nanofils de Silicium ayant les
mêmes dimensions que dans l’expérience de Li et al. De plus, nous appliquons le présent
algorithme pour prédire la conductivité de ces nanofils. La géométrie simulée est illustrée sur
257
la figure III.22. Les frontières en y = 0 et y = Y et en x = 0 et x = X sont considérées

comme adiabatique avec une réflexion diffuse isotrope de la même manière que pour les films
minces ( p s = 0 ). Concernant les différentes températures de simulation, les mêmes
configurations prises pendant l’étude des films minces sont considérées. La comparaison de
nos résultats avec ceux de la littérature est présentée sur la figure III.22. Pour les nanofils de
dimensions X = Y = 115 et 37 nm , l’accord entre les différentes approches est acceptable.
Cependant, pour le cas du nanofil X = Y = 20 nm , les deux modèles de Monte Carlo sont en
désaccord avec l’expérience. Ceci peut être dû à l’utilisation de la courbe de dispersion du
Silicium massif dans les deux modèles, non adaptée pour étudier le transport de phonon dans
le fil très fin (Chen et al., 2005).
Similairement au cas des films minces, l’influence de la diffusion des phonons par les
frontières est aussi montrée. Pour tous les niveaux de températures, la conductivité des
nanofils est plus faible que celle des nanofilms due aux collisions avec les frontières plus
importantes. L’étude de la conductivité des films minces et des nanofils permet de voir le
comportement du notre méthode de Monte Carlo à modéliser non seulement la diffusion des
phonons entre eux et avec les hétérogénéités mais aussi avec les frontières du matériau.
-1
200
-1
Y
Tp,2 Tp,1
X
E-420 Z
150 Geométrie du film
E-100
100
50 E-20
0
0 50 100 150 200 250 300
Température T, K
Figure III.21: Conductivité thermique le long des films de Silicium. (⎯) : modèle de
prédiction (Asheghi et al., 1998), (■) : données expérimentales (Liu et Asheghi, 2006), (●) :
solution de Monte Carlo). L’étiquette E − 420, E − 100, et E − 20 se réfère respectivement à
l’échantillon de taille Y = 420, 100, et 20 nm .
258
-1
-1
50
E-115
40
X
Tp,1
Tp,2 Y
30 Z
Geometry of nanowire
E-37
20
10 E-22
0
50 100 150 200 250 300
Température T, K
Figure III.22: Conductivité thermique le long des nanofils de Silicium. (⎯) : simulation par
Monte Carlo de Chen et al . (2005), (■) : données expérimentales de Li et al. (2003), (●) :
simulation Monte Carlo dans cette étude). L’étiquette E − 115, E − 37 , et E − 22 se réfère
respectivement à l’échantillon de taille X = Y = 115, 37 , et 22 nm .
Conclusion
Une nouvelle méthode de Monte Carlo est élaborée pour simuler directement le transport de
phonons en régime permanent dans les solides cristallins diélectriques. Par rapport à la
méthode de Monte Carlo pour le transport de photon en régime permanent, cette méthode
présente un nouveau schéma de collision afin de satisfaire la conservation de l’énergie durant
l’interaction phonon-phonon. Cette nouvelle méthode a été choisie pour modéliser le transport
de phonons dans ces matériaux en raison :
• De son potentiel d’adaptabilité aux études de géométries complexes, du transport
multidimensionnel et du transport dans un espace non homogène.
• Du gain de temps de calcul par rapport aux méthodes de Monte Carlo existantes en
régime transitoire, grâce à des calculs moins lourds et du faible nombre d’itérations nécessaire
pour atteindre le régime permanant.
Les paramètres de temps de relaxation des interactions phonon-hétérogénéités et
phonon-phonon dans le Silicium dense sont déterminés par identification minimisation de
l’écart entre le modèle de conductivité d’un solide cristallin massif (utilisant les relations de
dispersion du modèle BZBC) et les données de conductivité expérimentales du Silicium
dense.
Pour valider l’algorithme de Monte Carlo présenté dans ce travail, différents calculs test
ont été effectués. Des prédictions du champ de température à travers des films de Silicium
dans les régimes de transport balistique et diffusif sont réalisées, le comportement du code en
l’absence de toutes interactions autres que celles à trois phonons est vérifié. Des calculs de
conductivité le long des films minces et des nanofils de Silicium sur des niveaux de
température allant de 40 à 300 K permet de voir la capacité de l’algorithme à tenir compte
259
de l’importance des différents types de collisions. Les collisions avec les hétérogénéités sont
fréquentes à basse température, les interactions à trois phonons sont prépondérantes proche et
au delà de la température ambiante, et l’importance des interactions avec les frontières est
significative dans tous les cas mais varie en fonction de la dimension des matériaux.
A travers ces différents tests, le présent algorithme de Monte Carlo est validé. Il pourra
être utilisé pour l’étude de la conductivité thermique dans des films minces de Silicium
nanoporeux.
260
Transfert de chaleur par conduction dans des films de Silicium nanoporeux
III.2. Transfert thermique dans le Silicium poreux
Introduction
Dans ce chapitre, le transfert thermique par conduction dans des films minces de Silicium
nanoporeux est analysé par la méthode de Monte Carlo précédemment développée
(chapitre III.1). D’abord, nous faisons un rappel concernant la formation et la description
morphologique du Silicium poreux. Ensuite, après une revue bibliographique des
modèles de géométrie poreuse les plus adaptés au Silicium poreux, les modèles de
génération des structures poreux utilisés sont décrits. Enfin, les géométries crées sont
utilisées dans l’algorithme de Monte Carlo et les conductivités thermiques
correspondantes sont calculées. Les résultats de Monte Carlo sont comparés avec les
données expérimentales obtenues par les méthodes SThM (David, 2006) et Spectroscopie
Raman (David et al., 2005).
III.2.1. Formation du Silicium poreux

Le Silicium poreux a été découvert en 1956 par Uhlirs lors d’une réaction de polissage du
Silicium dans une solution aqueuse d’acide fluorhydrique ( HF ). Au contact de la
solution, la surface du Silicium présente un dépôt noir qu’il assimile à une couche
d’oxyde particulière. Fuller et Ditzemberg (1956) font la même observation alors qu’ils
étudient la réaction de polissage du Silicium par une solution de HF − HNO3 . Ils
analysent le dépôt noir et se rendent compte qu’en réalité, celui-ci est une couche
poreuse. Il faudra ensuite attendre 1981 pour connaître la première utilisation du Silicium
poreux avec son application en tant qu’isolant électrique par Imai. L’utilisation du
Silicium poreux comme isolant électrique (Silicon-On-Insulator, SOI) prédomine
jusqu’en 1990. Ensuite, Cullis et Canham (1991) ainsi que Lehman et Göesele (1991)
découvrent des propriétés de photoluminescence au Silicium poreux grâce à
l’amélioration du gap d’énergie par rapport à celle du Silicium dense. L’intérêt porté sur
les propriétés physiques du Silicium poreux, par Vial et Derrieni (1994) entre autres, a
permis l’utilisation de ces nouveaux matériaux dans des domaines variés, en l’occurrence
en tant que matériau photoluminescent (Koshida et al., 1992), couche sacrificielle ou
encore couche sensible dans les capteurs de gaz ou les dispositifs photovoltaïques (Ould-
Abbes et al., 2001).
III.2.1.1.Caractéristiques courant-tension et formation du Silicium

poreux
Lorsqu’on applique un potentiel électrique à du Silicium baignant dans une solution
aqueuse de HF (cf. figure III.23), un courant induit circulant à travers le système peut être
mesuré. A l’interface entre le Silicium et l’électrolyte aqueux, les porteurs de charge
électroniques dans le Silicium sous forme ionique passent dans la solution aqueuse. Cette
conversion s’effectue au moyen d’une réaction d’oxydoréduction à l’interface
solide/liquide. La valeur du potentiel appliqué au Silicium conditionne la réaction qui a
lieu à l’interface, ce qui va ensuite influer directement sur la formation du Silicium
poreux.
Lorsque le Silicium constitue la cathode, il est stable, c’est-à-dire qu’il ne se dissout
pas. La réaction redox qui se produit réduit l’eau présente dans la solution d’acide
fluorhydrique, ce qui aboutit à la libération d’hydrogène gazeux. Par contre, la
dissolution du Silicium se produit lorsque le Silicium constitue l’anode. En fonction du
niveau du potentiel anodique, la morphologie de la surface résultant de la réaction
d’oxydoréduction est différente.
261
• Si les potentiels anodiques sont élevés, la surface formée est lisse et relativement
plane en raison de l’électropolissage de la surface du Silicium.
• Si au contraire les potentiels anodiques sont faibles, la morphologie dominante de
la surface est caractérisée par un vaste labyrinthe de « canaux » qui peuvent pénétrer
assez profondément à l’intérieur du Silicium dense. Ceci constitue le réseau de pores.
• Si les potentiels anodiques sont à un niveau intermédiaires, il existe une zone dite
de transition dans laquelle la formation des pores et l’électropolissage sont en
compétition. La morphologie de la surface résultante est de nature poreuse, mais le
diamètre des pores augmente rapidement lorsque le potentiel d’anodisation tend vers les
potentiels, conduisant au polissage de la surface. Cette zone de transition est caractérisée
par un pic de courant induit qui correspond à la formation d’une couche d’oxyde,
nécessaire à la réaction d’électropolissage, en surface.
Figure III.23 : Attaque électrochimique d’un substrat de Silicium (anode) par une
solution d’HF-Ethanol. Un métal inerte (Platine) plongé dans la solution joue le rôle de
cathode. (Roussel, 1999)
III.2.1.2.Chimie de la formation du Silicium poreux

La formation du Silicium poreux n’est pas un processus de déposition ou de
restructuration mais bel et bien un processus de dissolution. En effet, entre les réseaux de
pores, on peut constater que le Silicium conserve sa cristallinité d’origine, c’est-à-dire la
cristallinité du Silicium dense. Si la formation des pores résultait d’un processus de
déposition ou de restructuration, le réseau cristallin du Silicium poreux serait différent de
celui du Silicium dense.
La dissolution chimique du Silicium nécessite la présence de trous. Ceci signifie
que pour le Silicium dopé1 n , la dissolution ne peut avoir lieu que sous illumination ou
autres mécanismes de formation de trous. Chaque trou formé par photoluminescence dans
le Silicium dopé n permet la dissolution d’un atome complet de Silicium, ce qui va
libérer quatre électrons (le Silicium ayant une valence 4). Sur ces quatre électrons,
seulement deux participent au courant induit dans le cas de la formation des pores. Les
1
Un dopant est une impureté ajoutée en petites quantités à une substance pure afin de modifier ses
propriétés de conductivité. Il existe deux type de dopage : le dopage de type N (des atomes de Phosphore le
plus souvent), qui consiste à produire un excès d'électrons, qui sont négativement chargés ; le dopage de
type P (des tomes de Bore le plus souvent), qui consiste à produire une carence en électrons, donc un excès
de trous, considérés comme positivement chargés.
262
deux électrons restant vont participer à la réaction de corrosion qui va libérer deux
atomes d’hydrogène.
Lehmann et Gösele (1991) ont émis comme hypothèse le fait que l’état de surface
du Silicium oscille entre une couverture hydride et fluoride pour chaque paire d’électrons
ou de trous échangés. Des mesures ont permis de mettre en évidence la présence de
Si − H et de Si − H 2 sur la surface du Silicium lors de la réaction de formation des
pores. Même si les liaisons Si − H sont relativement stables en solutions aqueuses, elles
existeraient plutôt dans les états intermédiaires métastables du processus de dissolution.
Cette couverture hydride est appelée couche de passivation par hydrogène et sans
l’apport d’un courant électrique, elle empêcherait la dissolution du Silicium dense. Le
courant électrique permet de délivrer des trous à partir de la surface du matériau (c’est la
réaction d’anodisation), ces trous détruisant les liaisons Si − H et favorisant ainsi la
formation des liaisons Si − F comme nous pouvons le voir sur la figure III.24.
Figure III.24 : Destruction des liaisons Si − H par les ions F − grâce à l'apport de trous
(Lehman et Göesele, 1991)
Les liaisons Si − F ont la plus grande énergie et sont donc les plus stables
thermodynamiquement. Cependant, il apparaît que ces molécules ne restent pas en
quantité significative sur la surface du Silicium. Une fois que la couche de passivation
par hydrogène a été totalement éliminée, les ions fluor F − attaquent directement les
liaisons Si − Si de la matrice du Silicium dense (cf. figure 3). Des atomes de Silicium
sont alors libérés sous forme gazeuse : le Silicium poreux commence à se former.
Figure III.25 : Attaque des liaisons Si − Si par les ions F − et libération des atomes Si
sous forme gazeuse (Lehman et Göesele, 1991)
III.2.1.3.Caractéristiques des structures poreuses

La morphologie des pores, leur taille, leur densité ou encore l’épaisseur des couches
poreuses sont des caractéristiques fortement dépendantes des conditions de formation
telles que la concentration de la solution aqueuse en acide fluorhydrique, le type du
substrat de Silicium (dopage p ou n ), le niveau de dopage, la résistivité du Silicium, son
orientation cristalline, la densité de courant, la température et la durée d’anodisation.
Que ce soit pour le Silicium dopé p ou n , une augmentation du potentiel
d’anodisation conduit à une augmentation du diamètre des pores formés. Cet effet est
cependant plus prononcé dans le cas du Silicium dopé n .
263
Comme nous pouvons le voir sur la moitié inférieure de la figure III.26, pour des
faibles densités de courant ( 10 mA / cm 2 ), la distribution des pores est aléatoire et ils ont
un aspect filamenteux. Lorsque la densité de courant croît et tend vers le régime
d’électropolissage ( 80 mA / cm 2 ), les pores prennent une forme de « tuyaux », comme
nous pouvons le remarquer sur la moitié supérieure de la figure III.26. Cette géométrie
particulière a été expliquée par Lehmann et Göesele (1991) comme le résultat d’un
phénomène de diffusion de trous vers la surface du Silicium. Smith et Collins (1992) ont,
quant à eux, proposé une formation d’oxyde à la base des pores dépendante du champ
magnétique. Cet oxyde contrôlerait ainsi le diamètre et la géométrie des pores. Il est
probable que cette géométrie particulière dépende d’autres phénomènes plus complexes,
tels qu’une dissolution anisotrope, la présence de champs électriques non uniformes, la
nature balistique des porteurs de charge soumis à des champs intenses,…
Figure III.26 : Influence de la densité de courant sur la morphologie des pores dans le
cas du Silicium dopé n (Smith et Collins, 1992)
La concentration du dopant constitue un autre paramètre qui agit fortement sur la

morphologie des pores. Ainsi, il existe quatre groupes de Silicium dopé : le Si dopé p , le
Si dopé p + , le Si dopé n et le Si dopé n + qui conduisent à des morphologies poreuses
totalement distinctes.
La figure III.27a montre un réseau poreux très homogène avec des pores de
diamètre faible compris généralement entre 1 et 5 nm , ce qui lui vaut le nom de Silicium
nanoporeux.
L’espace interpore est lui aussi extrêmement petit (même ordre de grandeur que le
diamètre des pores), ce qui explique l’interconnexion importante entre les pores (cf.
figure III.28). Ce Silicium poreux correspond à du Si dopé p ou dopé n et éclairé.
Lorsque l’on augmente la concentration de dopant p , donnant lieu à du Si p + , on
assiste à une formation d’un réseau de pores de tailles nanométriques de l’ordre de
10 nm . L’ensemble est organisé en une architecture quasi-colonnaire fortement
anisotrope avec de multiples ramifications qui sont développées dans le plan
perpendiculaire à la direction de croissance des structures poreuses (cf. figures III.27b et
III.29a).
264
Figure III.27 : Clichés de microscopie électronique à transmission de différentes

morphologies : (a ) Si nanoporeux à base de Si dopé p ; (b) Si mésoporeux à base de Si
dopé p + ; (c) Si macroporeux à base de Si dopé n non éclairé ; (d ) Si mésoporeux à
base de Si dopé n + (Smith et Collins, (1992)
Figure III.28 : Schématisation de la structure du Silicium nanoporeux. En grisé, les

cristallites de Silicium et en blanc, les pores. (Roussel, 1999)
Nous pouvons faire les mêmes observations pour le Silicium dopé n + (cf. figures
III.27d et III.29b) où l’on peut remarque des structures colonnaires avec des diamètres de
pores et des distances interpores compris entre 5 et 100 nm . Les ramifications sont moins
nombreuses que dans le cas du Silicium dopé p + .
Ainsi, les substrats fortement dopés (Silicium p + ou n + ) conduisent à la formation
de Silicium mésoporeux.
Si l’on considère le Silicium dopé n et non éclairé (cf. figure III.27c), nous
constatons que le diamètre des pores est considérablement plus élevé que dans le cas du
Silicium dopé p + ou n + ou p éclairé (cf. figures III.27a, III.27b, et III.27d). La
morphologie des pores est également plus colonnaire, les ramifications sont orientées
perpendiculairement à la direction de croissance des pores. La taille des pores est
comprise entre 0.1 et 1 µm , d’où le terme de Silicium macroporeux.
265
Les principaux paramètres de la réaction d’anodisation ayant des influences sur la

porosité des matériaux pour chaque type de dopant sont la densité de courant, la densité
du dopant, et le temps d’anodisation, comme montre la figure III.30 pour le Si- p et la
figure III.31 pour le Si- n .
Figure III.29 : Clichés par Scanning electron micrographs(SEM) de l’interface

entre le Silicium dense et mésoporeux dans la direction ( 100 ) du cristal ( a ) : Si- p +
avec une porosité de 38 % et une taille de pores de 5 − 12 nm ; ( b ) : Si- n + avec une
porosité de 30 % et une taille de pores de < 10 nm (Lehmann et al., 2000)
Figure III.30 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la

densité de dopant et du temps d’anodisation sur la croissance des pores et la porosité du
Si mésoporeux de type p . Les chiffres dans chaque case se réfèrent à la porosité, taux de
croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille moyenne des pores.
(Lehmann et al., 2000)
266
Figure III.31 : Clichées SEM montrant l’influence de la densité de courant, de la

densité de dopant et du temps d’anodisation sur croissance des pores et la porosité du Si
mésoporeux de type n . Les chiffres dans chaque case se réfèrent à la porosité, taux de
croissance, la valence de dissolution et éventuellement la taille moyenne des pores.
(Lehmann et al., 2000)
Toutes ces observations ont été utilisées pour mettre au point des modèles
permettant d’obtenir des structures poreuses proches des morphologies réelles du
Silicium poreux. Rappelons que les échantillons de Silicium poreux de notre étude, ont
été caractérisés durant le projet BQR et fournis par le Laboratoire de Physique de la
Matière (LPM, INSA de Lyon). Ces échantillons sont du Silicium mésoporeux obtenu à
partir de substrats de Silicium dense dopé p + . C’est pourquoi, dans notre étude, nous
nous intéresserons exclusivement au Silicium mésoporeux. Compte tenu de la
ressemblance entre le dopage p + et n + , ces deux morphologies sont étudiés.
III.2.2. Modélisation morphologique du Silicium poreux

Le modèle de pores ou de particules sphériques non agglomérés constitue un des modèles
de géométrie poreuse les plus souvent utilisés dans différents domaines (Singh et
Kaviany, 1992, Coquard et Baillis, 2004). Il consiste à placer aléatoirement des pores
dans le film (représenté par une boîte rectangulaire) jusqu’à ce que ce dernier soit rempli.
Ce premier modèle est simple à mettre en œuvre mais la structure obtenue est loin
de la géométrie réelle observée pour les Silicium mésoporeux. Les approches les plus
réalistes sont les modèles de croissance proposé par Smith et Collins (1989) ou par John
et Singh (1996). Elles conduisent à des structures poreuses présentant une apparence
fractale comme nous pouvons le voir sur la figure.III.32 ci-dessous dans le cas d’un
substrat dopé n . Notons qu’actuellement, les seuls modèles de morphologie poreuse à
apparence fractale qui existent dans la littérature sont en deux dimensions (2D).
267
Figure III.32 : Morphologie poreuse générée pour le Silicium dopé n (Smith et Collins,
1992)
D’abord, nous présentons le modèle 3D de pores non agglomérés répartis

aléatoirement. Ensuite, les modèles 2D à apparences fractales existants. Et enfin, nous
étendrons ces modèles à apparences fractales en géométrie 3D pour pouvoir les utiliser
dans la méthode de Monte Carlo.
III.2.2.1.Modélisation 3D avec des pores sphériques aléatoires non

agglomérés (PSNA)
Dans le modèle PSNA, en première approximation, les pores sont supposés être tous de
même taille (diamètre D ) et séparés par une distance interpore imposée et notée d p . En
diminuant la distance interpore et en gardant un diamètre de pores constant, on augmente
la porosité du matériau. L’algorithme que nous décrivons par la suite a été développé
précédemment par Coquard et Baillis (2004).
G
Le film dense est représenté par une boîte de largeur Lx selon l'axe x , de hauteur
G G
L y selon l'axe y et de longueur ou d’épaisseur e selon l'axe z . La génération des pores
commence par le placement d'une première sphère au centre de la boîte. A partir de cette
sphère centrale, nous plaçons aléatoirement d'autres sphères en respectant la distance
interpore d p imposée. Ainsi, la distance, notée d , entre la sphère générée aléatoirement
et toutes les autres sphères déjà positionnées est testée. Si, par rapport à une sphère déjà
en place, la distance minimale n'est pas respectée ( d < d p ), la sphère aléatoire est
annulée et une nouvelle créée. Si, au contraire, la distance minimale est respectée par
rapport à toutes les sphères en place ( d ≥ d p ), la sphère est conservée. Lorsque toutes les
possibilités de placement d'autres sphères autour de la sphère centrale sont épuisées, nous
essayons de placer de nouvelles sphères à partir d'une autre sphère déjà positionnée. Nous
recommençons de la même façon jusqu'à ce que la boîte soit remplie, c'est-à-dire jusqu'à
ce qu'il ne soit plus possible de placer une sphère supplémentaire à partir des sphères
existantes.
Les conditions aux limites aux bords de la boite doivent être prises en compte lors
de la génération du film poreux. Il existe deux types de conditions aux limites : (i ) les
268
conditions aux limites périodiques et (ii ) les conditions aux limites dites de surface libre.
Les premières autorisent les pores à couper les frontières car elles supposent qu'au-delà
des limites du matériau, le matériau se répète identique à lui-même, avec les mêmes
propriétés physiques et la même géométrie. Les secondes n'autorisent pas les pores à
couper les frontières.
G
Dans notre cas, nous imposons des conditions aux limites périodiques selon l'axe x
G
(la largeur de la boîte) et selon l'axe y (la hauteur de la boîte). Ainsi, tout pore qui sort
de la boîte en x = 0 , rentre dans la boîte en x = Lx avec les mêmes coordonnées selon y
et z . La même procédure est appliquée à tout pore sortant des faces en y = 0 et y = L y .
Ceci simule un matériau infini selon la largeur et la hauteur.
G
Par contre, selon l'axe z (épaisseur de la boîte), nous imposons des conditions aux
limites de surface libre sans pore pour simplifier les frontières des films qui vont émettre
les phonons (ce sont alors des frontières planes) lors de la simulation par Monte Carlo.
Dans ce cas, les pores ne sont pas autorisés à couper les frontières en z = 0 et z = e .
Le film poreux est schématisé en deux dimensions sur la figure ci-dessous afin de
mettre en évidence les deux types de conditions aux limites.
Si l’épaisseur du film est trop grande, une génération par morceau est nécessaire,
c’est-à-dire générer une cellule de base à dimensions réduites : Lx , L y et Lz << e (cf.
figure III.34) et la dupliquer pour obtenir le film complet (cf. figure III.35).
Figure III.33 : Vue du plan 0 xz d’un film poreux modélisé par le modèle PSNA
G
montrant les conditions aux limites périodiques (selon x ) et les conditions aux limites de
G
surface libre (selon z ).
Figure III.34 : Vue 2D d’une cellule de base de dimensions Lx , L y et Lz << e
269
Figure III.35 : Vue 2D d'un film poreux épais obtenu par duplication d'une cellule de
base
Nous avons réalisé une étude paramétrique afin de déterminer les dimensions
minimales de la cellule de base ( Lx et L y ) permettant d’avoir un matériau homogène.
Avec la méthode de Monte Carlo décrite dans le chapitre III.1 nous avons évalué les
dimensions Lx et L y minimales à partir de laquelle la conductivité thermique du
matériau ne varie plus avec la taille de la cellule. Notons que pour simplifier l’étude, la
largeur de la cellule est supposée égale à sa hauteur et l’épaisseur est imposée. Les
paramètres de calcul sont D = 10 nm , d p / D = 0.5 , e = 250 nm , porosité du film
f v = 14 % , température face chaude T ( z = 0 ) = 110 K , et température face froide
T ( z = e ) = 90 K . La variation de la conductivité thermique en fonction du rapport
Lx = L y = L / D est présentée sur la figure III.36. Nous déduisons qu’à partir d’un
rapport L / D ≥ 20 , le résultat n’évolue plus, la cellule peut alors être considérée comme
homogène. Ce critère ne dépend pas des températures de simulation et reste valable pour
toute géométrie dont la porosité f v ≥ 14 % .
Pour toutes les géométries obtenues avec le modèle PSNA, nous allons donc
prendre comme cellule de base pour nos duplications une cellule telle que
Lx = L y = Lz = 20 D . Cette cellule pour une porosité de f v = 14 % est représentée sur la
figure III.37. L’évolution de la porosité en fonction de la distance interpore sera présentée
plus tard (cf. figure III.56).
270
9.75
-1
-1
9.50
9.25
9.00
8.75
8.50
5 10 15 20 25 30 35
Taille de cellule adimensionnée L/D
Figure III.36 : Evolution de la conductivité thermique d'une cellule poreuse en fonction

de sa largeur (ou de sa hauteur) adimensionnée par le diamètre des pores D Avec
D = 10 nm , d p / D = 0.5 , e = 250 nm , f v = 14 % , T ( z = 0 ) = 110 K , et
T ( z = e ) = 90 K .
Figure III.37 : Cellule de base de dimensions Lx = L y = Lz = 20 D avec f v = 14 %
III.2.2.2.Modèles à apparences fractales existants 2D

Différents modèles utilisés pour décrire le processus de formation des pores dans le
Silicium poreux existent actuellement. Nous pouvons citer le modèle d’agrégat d’Eden
(Eden, 1961), le modèle « Diffusion Limited Aggregation » (DLA) de Witten et Sander
(1981), le modèle « Finite Diffusion Length» (FDL) de Smith et Collins (1989), et le
modèle « Two scale » (John et Singh, 1996). Ces modèles seront présentés du plus récent
au plus ancien par la suite.
271
John et Singh (1996) ont développé le modèle « Two-scale» pour simuler les
mécanismes de croissance et de dissolution et ainsi décrire les différents types de
morphologies que l’on peut obtenir par ces mécanismes. Ce modèle fait intervenir deux
paramètres :
• ld : la longueur de diffusion qui gouverne le phénomène de diffusion de la
particule, physiquement un trou, qui va représenter un pore dans notre cas de figure
(cf. figures III.38 et III.39) ;
• la : la distance d’attraction qui contrôle le « champ d’attraction » exercé par
l’agrégat sur une particule isolée.
Ces deux paramètres sont fonction de la concentration de l’électrolyte et du potentiel
d’anodisation dans le processus physico-chimique de formation du Silicium poreux.
Dans ce modèle, des sites actifs sont positionnés sur la surface du matériau dense.
Ils correspondent aux bases à partir desquelles les structures vont se développer. La mise
en place de bases actives prend en compte le fait que, dans la formation du Silicium
poreux, les structures poreuses se développent préférentiellement à partir des défauts
présents sur la surface du Silicium dense.
Des particules générées aléatoirement derrière la surface de diffusion (à l’extérieur
de la couche de diffusion dans le cas de la figure III.38) sont suivies dans leurs
mouvements, eux aussi aléatoires : mouvement Brownien. Dans les premières étapes du
phénomène de diffusion, la surface de diffusion correspond à la surface située à une
distance ld des bases actives.
Figure III.38 : Surface de diffusion circulaire développée autour d’une base active.
Modèle Two-scale (John et Singh, 1996)
Ensuite, comme l’agrégat se développe, la surface de diffusion suit la forme de

l’agrégat à une distance ld des particules de l’agrégat (cf. figure III.39). Cette surface de
diffusion est qualifiée de surface dynamique en raison de la modification de sa forme à
chaque étape du processus de croissance.
272
FigureIII.39 : Surface de diffusion autour de l'agrégat en croissance
La particule aléatoire commence son mouvement de diffusion (chemin en pointillés sur la

figure III.38). Lorsqu’elle est à une distance la d’un des sites actifs, elle va directement
s’accoler à ce dernier. Cette particule devient alors elle aussi active, dans le sens où elle
fait partie de la structure, elle va pouvoir exercer un champ d’attraction sur les particules
aléatoires lancées par la suite. C’est l’agglomérat de particules qui constitue les pores.
Ce modèle permet d’obtenir des structures bien distinctes en fonction des valeurs
données aux deux paramètres l d et la , d’où l’importance de ces derniers. En effet, nous
pouvons obtenir des structures aussi variées que des structures denses et homogènes, des
structures dendritiques épaisses ou encore des structures à l’aspect filamenteux, très fines.
Le modèle FDL (Smith et Collins, 1989) décrit aussi les processus de croissance. Il
apparaît en fait comme un cas particulier du modèle Two-scale. Le principe est le même
sauf que la distance d’attraction la est fixe et égale à une unité (unité de déplacement de
la particule). Pour qu’une particule aléatoire soit ajoutée à l’agrégat en croissance, il faut
qu’elle rentre en contact avec une des particules actives de l’agrégat. Il n’y a pas de
phénomène d’attraction à distance. D’autre part, la particule aléatoire commence son
mouvement de diffusion exactement à partir de la surface de diffusion se trouvant à une
distance l d des particules de l’agglomérat (et non plus derrière la surface de diffusion
comme c’est le cas dans le modèle précédent).
Le modèle DLA (Witten et Sander, 1981) est un cas particulier du modèle FDL qui
utilise une longueur de diffusion infinie ( l d → ∞ ).
Le dernier modèle est l’agrégat d’Eden (Eden, 1961). C’est aussi un cas particulier
du modèle FDL qui correspond à une surface de diffusion quasi-nulle ( ld → 0 ). Dans ce
cas, les particules aléatoires n’ont pas de mouvement de diffusion : aussitôt créées, elles
sont agglomérées.
Nous allons maintenant détailler la mise en œuvre de l’algorithme basé sur la
méthode Two-scale car, comme nous l’avons montré, ce modèle englobe tous les autres
(FDL, DLA et modèle d’Eden). De plus, ce modèle sera la base de la géométrie fractale
3D décrite plus tard.
o Mise en oeuvre de l'algorithme

Le phénomène de croissance a lieu dans une zone délimitée (cf. figure III.40) et orientée
G G
selon un repère de base (o, y , z ) . Les dimensions de la zone de croissance varient entre 0
273
G
et L y unités selon l’axe des abscisses ( y ) et entre 0 et e unités selon l’axe des
G
ordonnées ( z ) .
Figure III.40 : Zone de croissance de la structure poreuse
Une fois la zone de croissance définie, nous pouvons passer à la génération des
pores. L’algorithme consiste, dans un premier temps, à générer des bases actives sur la
droite d’équation z = 0 . Ces bases correspondent aux points de départ des structures
poreuses. Ces bases sont générées et disposées de façon régulière, c’est-à-dire que des
dimensions L y et e proportionnelles au nombre de bases actives N b 0 ont été choisies.
Ainsi, L y = ny × N b 0 avec e = nz × N b 0 avec ny et nz des entiers. Sur l'axe des
abscisses, la distance entre chaque base est donc ny .
Dans un premier temps, on fait l'hypothèse que toutes les particules générées sont
de forme carrée avec des côtés de dimensions égales à l’unité (rappelons que l’unité se
réfère au pas de déplacement de la particule). Les particules sont repérées par les
coordonnées de leur centre pour plus de commodité. Une fois les bases placées, les
différentes étapes de l’algorithme sont décrites par la suite.
(i ) Une particule est générée aléatoirement derrière la surface de diffusion, c’est-à-
dire à une distance au moins égale à l d des bases.
(ii ) La particule créée derrière la surface de diffusion peut alors commencer son
mouvement de diffusion ou mouvement brownien. Ce mouvement correspond à un
mouvement aléatoire de la particule dans le sens où, à chaque pas d’une unité, sa
direction et son sens de déplacement seront déterminés. A chaque pas d’une unité, la
G G
particule peut donc se déplacer dans l’un des axes y et z . La direction et le sens de
déplacement sont déterminés en générant un angle aléatoire uniforme que l’on notera θ
compris entre 0 et 2π . Suivant la valeur prise par θ , l’un des quatre cas suivant est à
considéré comme le schématise la figure III.41 :
G
• π / 4 < θ ≤ 3π / 4 , la particule se déplace selon l’axe y > 0 ;
G
• 3π / 4 < θ ≤ 5π / 4 , la particule se déplace selon l’axe z < 0 ;
G
• 5π / 4 < θ ≤ 7π / 4 , la particule se déplace selon l’axe y < 0 ;
274
G
• 7π / 4 < θ ≤ π / 4 , la particule se déplace selon l’axe z > 0 .
G
z
7π / 4 θ π /4
G
0 y
5π / 4 3π / 4
Figure III.41 : Déplacement de la particule aléatoire en fonction de la valeur de θ
G G
Si la particule sort des limites de la zone de croissance, que ce soit selon y ou selon z
sans être agglomérée, elle est annulée et une nouvelle particule est alors créée.
(iii ) A chaque pas que fait la particule, la distance entre cette dernière et les bases
est testée pour savoir s'il y a agglomération ou non. Dans cette méthode, il faut que la
particule soit à une distance l a d'une des bases actives pour qu'il y ait agrégation.
Autrement dit, il faut que la distance entre le centre de la particule aléatoire et le centre
d'une des bases soit au plus égale à la distance d'attraction.
Une fois que l'on connaît la base (que l'on appellera base j ) sur laquelle la particule
va s'agglomérer, il reste à déterminer sur quel côté de cette base la particule va se coller.
G
Cette étape se fait en considérant l'angle, noté ϕ , formé entre l’axe z et la droite passant
par le centre de la particule et le centre de la base j (cf. figure III.42).
G
z particule aléatoire
G
y
particule de base j
Figure III.42 : Angle ϕ utilisé pour repérer la position de la particule aléatoire par
rapport à la base j
275
Alors quand :
• π / 4 < ϕ ≤ 3π / 4 , la particule va s'accoler sur le côté droit de la base ;
• 3π / 4 < ϕ ≤ 5π / 4 , la particule va s'accoler sur le côté inférieur de la base ;
• 5π / 4 < ϕ ≤ 7π / 4 , la particule va s'accoler sur le côté gauche de la base;
• 7π / 4 < ϕ ≤ π / 4 , la particule va s'accoler sur le côté supérieur de la base.
G
Selon l’axe y , des conditions aux limites périodiques sont imposées. Pour une particule
s’agglomérant aux coordonnées ( y = 0, z ) , une autre particule de coordonnée ( y = L y , z )
est créée et inversement.
Une fois la particule agglomérée à la base active, son parcours est stoppé et une
nouvelle particule est générée aléatoirement. Nous repartons de l’étape (i ) et procédons
de la même manière. La seule différence est que le test de distance n'est plus réalisé
uniquement par rapport aux bases actives en y = 0 , mais également par rapport aux
particules qui se sont agglomérées. Au fur et à mesure que le nombre de particules
agglomérés augmente, la structure s’accroît vers le haut de la zone de croissance et
l'algorithme s'arrête lorsque cette zone est pleine.
o Validation de l'algorithme
Les résultats obtenus avec cet algorithme sont comparés qualitativement avec les résultats
de la littérature issus du modèle FDL, c’est à dire la = 1 et les particules commencent
leur mouvement de diffusion à partir de la surface de diffusion. Les figures III.43 à III.45
montrent la structure générée pour différentes valeurs du paramètre ld . Les figures du
côté gauche sont les résultats du présent algorithme tandis que celles de droites sont
issues des travaux de Smith et Collins (1989).
Figure III.43 : Structures poreuses obtenues pour ld = 30 et la = 1
Figure III.44 : Structures poreuses obtenues pour l d = 10 et la = 1
276
Figure III.45 : Structures poreuses obtenues pour ld = 2 et la = 1

Nous constatons que les structures obtenues avec le présent algorithme sont très
proches de celles de la littérature, ce qui confirme son bon comportement.
o Modélisation du Silicium mésoporeux 2D

Nous appliquons l’algorithme présenté ci-dessus pour modéliser le silicium poreux en
deux dimensions. Comme nous l’avons vu dans la présentation du silicium mésoporeux
(cf. figure III.29), la morphologie des pores est un peu différente pour le Silicium dopé
p + et celui dopé n + . Par la suite, nous allons déterminer les paramètres l a et l d qui
permettent de mieux reproduire les clichées réelles des deux types de silicium
mésoporeux.
Pour cela, les photos de Si- n + (figure III.46a) et Si- p + (figure III.46b) obtenues à
partir des travaux de Lehmann et al. (2000) par « Scanning Electron Micrographs » sont
prises comme référence. La figure III.46 montre la comparaison entre les structures
réelles et celles modélisées avec le modèle Two-scale. Différentes combinaisons de
paramètres la et ld ont été testée. Avec les paramètres la = 2 et ld = 10 , nous
constatons une reproduction correcte du Si poreux dopé n + (cf. figures III.46a et
III.46c). Quant à la modélisation de la structure poreuse du silicium dopé p + , il faut
utiliser les paramètres l a = l d = 2 (cf. figures III.46b et III.46d).
Ainsi, la structure poreuse en deux dimensions des deux types de Silicium
mésoporeux est obtenue à partir de l’algorithme présenté.
277
Figure III.46 : Comparaison des clichés SEM des Silicium méporeux ( a ) Si-
n + ; (b) Si- p + (Lehmann et al., 2000) avec le présent algorithme caractérisé par
les paramètres suivants : ( c ) - la = ld = 10 ; ( d ) - l a = l d = 2
III.2.2.3. Modèle à apparences fractales 3D du Silicium mésoporeux

Une géométrie 3D est nécessaire pour effectuer la simulation de Monte Carlo. Aussi, le
modèle Two-scale présenté ci-dessus est étendu en trois dimensions.
o Modification de l’algorithme
En trois dimensions, la zone de croissance devient un parallélépipède (cf. figure III.47)
G G G
dont la base est formée par les axes x et y . La dimension selon x est notée Lx . Les
G G
dimensions selon y et z restent inchangées par rapport au modèle 2D. Les particules
générées deviennent des cubes dont les côtés restent égal à une unité. Elles sont repérées
par leur centre de coordonnées ( x, y , z ) . Les bases actives sont générées dans le plan
G G
( x, y ,0) . Nous considérons N b0 bases selon x et N b0 bases selon y , soit au total
N b0 × N b0 bases actives. Elles sont disposées régulièrement dans le plan d’équation
G G
z = 0 et espacées d’une distance nx selon x et ny selon y avec
nx = ny = Lx / N b0 = L y / N b0 .
G G
Des conditions de périodicité selon y et x sont imposées de façon à ce que les
structures poreuses qui sortent d’une frontière rentrent par la frontière opposée. Ainsi, si
une particule de coordonnées ( x,0, z ) s’agglomère, une autre particule va être placée en
278
coordonnées ( x, L y , z ) ; si une particule de coordonnées ( x, L y , z ) s’agglomère, une

G
autre va être placée en ( x,0, z ) . Des procédures similaires suivant x , sont à effectuer
quand une particule s’est agglomérée sur la frontières en x = 0 ou x = Lx .
G
z
e
0 Ly G
y
Lx
G
x
Figure III.47 : Zone de croissance des structures poreuses en 3D
La détermination aléatoire de la direction et du sens de déplacement de la particule

au cours de son mouvement de diffusion nécessite un second angle noté ψ . La variable
θ est conservée puisque sa valeur détermine si la particule va avancer dans la direction
G
z ou non. Dans le cas contraire, c’est la valeur de ψ qui détermine le sens de
G G
déplacement de la particule suivant l’axe y ou suivant l’axe x . Notons qu’en 3D (cf.
figure III.48), θ varie dans l’intervalle [0, π ] et ψ dans [0,2π ] . Ces angles sont
déterminés aléatoirement afin que le mouvement de la particule reste aléatoire.
G
• Si 0 < θ ≤ θ min , la particule va se déplacer selon l’axe z > 0 ;
G
• Si θ max < θ ≤ π , la particule va se déplacer selon l’axe z < 0 ;
• Si θ min < θ ≤ θ max , il faut prendre en compte la valeur de ψ pour connaître la
direction et le sens de déplacement de la particule.
G
z
Particule de coordonnées
( x, y , z )
θ min
θ
G
y
ψ
G θ max
x
Figure III.48 : Repérage de la position de la particule par les angles θ et ψ
279
Dans le cas où θ min < θ ≤ θ max , nous avons les quatre possibilités suivantes :
G
• π / 4 < ψ ≤ 3π / 4 , la particule se déplace selon l’axe y > 0 ;
G
• 3π / 4 < ψ ≤ 5π / 4 , la particule se déplace selon l’axe x < 0 ;
G
• 5π / 4 < ψ ≤ 7π / 4 , la particule se déplace selon l’axe y < 0 ;
G
• 7π / 4 < ψ ≤ π / 4 , la particule se déplace selon l’axe x > 0 .
Lorsque la particule aléatoire est à une distance égale à la longueur d’attraction la
d’une des bases ou d’une des particules de l’agrégat (que l’on notera particule j ),
l’agglomération est décidée par la valeur des angles θ et ψ (cf. figure III.49).
G
z
Particule de coordonnées
( x, y, z )
θ
la
Particule de l’agrégat
G
y
ψ
G
x
Figure III.49 : Repérage de la particule aléatoire par rapport à une particule de l'agrégat
par les angles θ et ψ
Quand 0 < θ ≤ θ min , la particule va se coller sur la face supérieure de la particule
de l’agrégat j ;
Quand θ max < θ ≤ 180° , la particule va se coller sur la face inférieure de la
particule de l’agrégat j ;
Quand θ min < θ ≤ θ max et si de plus :
• π / 4 < ψ ≤ 3π / 4 , la particule va se coller sur la face latérale droite de la particule
j ;
• 3π / 4 <ψ ≤ 5π / 4 , la particule va se coller sur la face arrière de la particule j ;
• 5π / 4 < ψ ≤ 7π / 4 , la particule va se coller sur la face latérale gauche de la
particule j ;
• 7π / 4 < ψ ≤ π / 4 , la particule va se coller sur la face avant de la particule j .
o Analyse paramétrique
Dans la littérature, aucune structure à apparence fractale à 3D n’est disponible pour
comparer avec l’algorithme présenté ci-dessus. Par la suite, l’influence des paramètres la
et ld sur la morphologie générée est analysée. Les calculs sont réalisés dans une zone de
croissance de dimensions Lx = L y = 100 et e = 40 . Ces valeurs sont adimensionnées par
l’unité de déplacement de la particule. La base active est constituée de
N b0 × N b0 = 100 sites actifs équi-espacés.
280
Les figures III.50 et III.51 montrent les résultats obtenus pour des mêmes valeurs de
la et ld . Pour la = ld = 10 (cf. figure III.50), la structure poreuse obtenue est fine et
filaire, avec peu de ramifications sur chaque colonne de pores formée. Le développement
des structures poreuses est plus important suivant l’épaisseur que sur les côtés.
Figure III.50 : Morphologie poreuse obtenue pour la = ld = 10

Pour la = ld = 2 (cf. figure III.51), la morphologie poreuse obtenue est une structure très
dense et homogène. Le développement des pores à partir des sites actifs de la base a été
très important. Les pores sont largement interconnectés entre eux en raison de la présence
de nombreuses ramifications.
Figure III.51 : Morphologie poreuse obtenue pour la = ld = 2

En augmentant la valeur de l a avec l a = 5 et l d = 2 , nous avons obtenu la
morphologie poreuse présentée sur la figure III.52. Comparée à la figure III.51,
l’augmentation de l a conduit à une structure moins dense. Les ramifications sont un peu
moins développées car l’agglomération des particules devient plus difficile.
281
Figure III.52 : Morphologie poreuse obtenue pour la = 5 et ld = 2

Pour un rapport l a / l d important (avec l a = 24 et l d = 8 ), la morphologie générée
(cf. la figure III.53) est faiblement développée. La croissance des pores n’a pu se faire
qu’à partir d’un petit nombre de sites actifs. Les sites qui ont pu grandir présentent des
ramifications latérales assez prononcées et sont donc relativement épaisses. C’est un cas
de croissance dendritique. Notons que lorsque la devient trop grand par rapport à l d , le
mouvement de la particule devient balistique, elle est directement agglomérée sans subir
de mouvement de diffusion.
Figure III.53 : Morphologie poreuse obtenue pour l a = 24 et l d = 8

Après avoir étudié l’influence des paramètres la et ld sur la morphologie des
structures poreuses, nous allons appliqué cet algorithme pour modéliser la structure du
Silicium poreux en 3D.
282
Dans ce paragraphe, le Silicium mésoporeux de type p + et n + sont traités

séparément puisque ces deux types de Silicium poreux ont des caractéristiques assez
différentes.
• Génération du Silicium mésoporeux à partir de substrat dopé p +

Pour modéliser la structure du Silicium poreux avec le modèle Two-scale 3D, les
paramètres l a = l d = 2 identifiés lors de la comparaison avec les structures réelles 2D
seront utilisés. La structure caractéristique du Silicium mésoporeux obtenue est
représentée sur la figure III.51. Le développement des structures poreuses ne se fait pas
uniquement dans la direction (001) (direction verticale) mais également dans le plan
perpendiculaire à la direction de croissance. Les ramifications sont nombreuses et les
interconnexions entre les structures importantes.
Taille minimale de la zone de croissance

Dans un premier temps, il convient de déterminer les dimensions minimales de la boîte
qui assurent une bonne homogénéité au niveau de la répartition des pores dans le
matériau, permettant ainsi la validité des conditions aux limites périodiques. Pour cela,
nous allons évaluer le taux de remplissage ( TR ) défini par le rapport entre le nombre des
particules agglomérées et le nombre total de particule que peut contenir la boite, en
fonction de la taille de base de la boîte. Pour simplifier l’étude, une épaisseur constante et
égale à 50 unités ( e = 50) est imposée et la largeur est supposée égale à la hauteur
( L x = L y ) . Dans ce cas, le nombre totale de particule est de Lx × L y × e . L’évolution du
taux de remplissage en fonction de Lx ou de L y est présentée sur la figure III.54.
14
Taux de remplissage TR , %
12
10
0
20 40 60 80 100
Taille adimensionnée de la boîte Lx/D=Ly/D
Figure III.54 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou

de sa hauteur adimensionnée, morphologie Si- p +
283
On constate que la porosité oscille lorsque la largeur (ou la hauteur) de la cellule

augmente. La valeur de TR varie entre 10.3 à 13.8 % et la valeur moyenne est autour
G G
de 12 % . En effet, quand la taille de la boîte suivant x et y est supérieure à 20 unité, la
cellule poreuse est homogène.
Variation de la porosité avec la distance interpore

Jusqu’ici, les pores ont été supposés cubiques pour simplifier la génération de la
structure poreuse. En réalité, ils sont plutôt sphériques et interconnectés. Par la suite,
nous considèrerons que les pores sont sphériques avec un diamètre constant D et que
leurs interconnexions sont caractérisées par d p , la distance interpore. La valeur de D
sera déterminée par les analyses structurales tandis que celle de d p n’est pas connue,
mais sera fixée en fonction de la porosité voulue.
La porosité (volume de l’air dans les pores sur volume total de la boite) d’un
échantillon poreux peut varier avec la distance interpore, d p , pour une taille de pore D
donné ou inversement. Pour un nombre de pores fixé, si le rayon des pores est augmenté
alors la porosité du matériau augmentera également puisque la fraction volumique de
vide sera plus importante. En gardant un diamètre de pores fixé, la diminution de la
distance interpore conduira à l’augmentation du nombre de pores qu’on peut placer dans
l’échantillon, d’où une augmentation de la porosité.
Dans un premier temps, différents tests seront effectués afin de déterminer la
variation de la porosité des échantillons suite à une modification de la distance interpore,
pour un diamètre de pores fixé et égal à une unité ( D = 1) . Pour cadrer notre étude, deux
distances interpores limites sont imposées : la distance interpore maximale est égale à une
unité, soit à un diamètre de pore ( d p = D = 1) (cf. figure III.55a) ; et la distance interpore
minimale est égale à une demi unité, soit un rayon de pore ( d p / D = 0.5) (cf. figure
III.55b).
Figure III.55 : Agglomération avec un rapport distance interpore sur diamètre de pore :
( a ) d p / D = 1 ; ( b ) d p / D = 0 .5
L’algorithme Two-scale exposé précédemment nous donne une structure basée sur
une distance interpore entière et égale à la taille des pores (cf. figure III.55a). Désignons
par Lx 0 , L y 0 et e0 les dimensions de la boite générée par l’algorithme qui sont des
284
entiers multiples de la taille des pores D = 1 . Pour obtenir des structures avec une
distance interpore égale à d p ' , telle que 0.5 ≤ d p ' / D ≤ 1 , il suffit de multiplier les
dimensions de la boite générée par d p ' , sans modifier la taille des pores. Les dimensions
de la boite finale deviennent :
⎧ Lx = d p '×Lx 0
⎪⎪
⎨ L y = d p '× L y 0 (III.71)
⎪
⎪⎩e = d p '×e0
Les dimensions de la boite générée se trouvent diminuées. Ainsi, pour une seule
géométrie poreuse générée par l’algorithme, des échantillons de différentes porosités en
fonction de la valeur de d p ' peuvent être obtenus. L’évolution de la porosité du Silicium
poreux dopé p + en fonction de d p ' , pour des pores de taille unité, est montrée sur la
figure III.56.
50
45 +
Si-p , Two-scale 3D modèle PSNA
40
35
Porosité fv , %
30
25
20
15
10
+
5 Si-n , Two-scale 3D
0
0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 1.5
distance interpore adimensionnée dp/D
Figure III.56 : Evolution de la porosité du modèle de Silicium mésoporeux fonction de

la distance interpore adimensionnée par le diamètre des pores.
On constate qu’avec les limites fixées pour la distance interpore, la porosité est de
10 % pour d p / D = 1 et 44 % pour d p / D = 0.5 .
285
• Génération du Silicium mésoporeux obtenu à partir de substrats de Silicium

dopés n +
Les paramètres, la = 2 et ld = 10 , identifiés précédemment pour mieux reconstruire le
Si- n + en deux dimensions seront utilisés pour modéliser la structure du Silicium poreux
avec le modèle Two-scale 3D. La structure caractéristique du Silicium mésoporeux
obtenue est représentée sur la figure III.57. Nous constatons que le développement des
structures poreuses se fait préférentiellement dans la direction (001) , c’est-à-dire la
direction perpendiculaire à la base. La formation du Silicium mésoporeux de type n + est
donc fortement anisotrope et moins dense par rapport à la morphologie poreuse de type
p + (cf. figure III.51).
Taille minimale de la zone de croissance

Comme dans le cas du Silicium poreux de type p + , les dimensions minimales de la boîte
permettant d’avoir une distribution de pores homogène seront déterminées. Pour ce faire,
l’épaisseur est fixée à e = 50 unités et la hauteur et la largeur sont supposées égales.
L’évolution du taux de remplissage TR du matériau en fonction de sa largeur ou de sa
hauteur adimensionnée est représentée sur la figure III.58.
Figure III.57 : Morphologie modélisée du Silicium mésoporeux de type n + avec les

paramètres la = 2 et ld = 10 .
On constate qu’à partir d’une largeur égale à 20 unités, le taux de remplissage est
quasiment constant avec une valeur moyenne de 4.6 % .
Variation de la porosité moyenne avec la distance interpore

Les mêmes transformations que celles dans le cas du Si poreux dopé p + sont
effectuées. La valeur de la porosité obtenue en fonction de la distance interpore pour
0.5 ≤ d p ' / D ≤ 1 est montrée sur la figure III.56. Les porosités atteignent 4.6 % pour
d p / D = 1 et 24 % pour d p / D = 0.5 avec les distances interpores limites.
286
Pour la même distance interpore, on remarque que la géométrie fractale de type n +

a la plus faible porosité, comparée à celle de type p + et la géométrie PSNA (cf. figure
III.56) en raison de la croissance des pores fortement anisotrope. Contrairement aux
morphologies à apparences fractales, le modèle PSNA permet d’obtenir des porosités
élevées grâce à l’homogénéité de la répartition des pores dans le volume.
6
Taux de remplissage TR , %
2
20 40 60 80 100
Taille adimensionnée de la boîte Lx/D=Ly/D
Figure III.58 : Evolution du taux de remplissage de la boîte en fonction de sa largeur ou

de sa hauteur adimensionnée, morphologie Si- n +
III.2.3. Conductivité thermique du Silicium mésoporeux

Les caractéristiques des différents échantillons fournis par le LPM, ainsi que leurs
porosités sont résumées dans le tableau III.6.
La méthode de Monte Carlo présentée dans le chapitre III.1 est utilisée pour simuler
le transport de phonons dans chacun des trois modèles de morphologies de Silicium
mésoporeux présenté précédemment. Les deux valeurs de taille de pores ( D1 = 10 nm et
D2 = 20 nm ) sont considérées une à une. Les porosités des films étudiés sont limitées par
la porosité maximale atteinte avec les trois modèles de structure poreuse 40 % .
Nous avons fait plusieurs séries de calculs afin de voir l'influence de différents
paramètres sur la conductivité thermique des films de Silicium mésoporeux. Les
paramètres auxquels nous nous sommes intéressés sont la porosité du matériau f v , le
diamètre des pores D et l'épaisseur du film e .
Tous les calculs présentés par la suite ont été effectués à la température ambiante.
La frontière en abscisse z = 0 est maintenue à T p,1 = 310 K tandis que celle en abscisse
z = e est à T p,2 = 290 K .
287
Tableau III.6 : Caractéristiques des échantillons de Silicium mésoporeux fournis par le

LPM
Epaisseurs e , nm
f v = 30 % f v = 54 % f v = 80 %
1880 - 5640
1630 - 4700
1160 - 3290
690 7200 2000
573 5600 1620
382 4400 1120
286 2800 838
190 1400 559
95 700 279
38 200 112
19 20 56
III.2.3.1.Influence de la porosité et de la morphologie des pores

Pour étudier l'influence de la porosité sur la conductivité thermique moyenne des films,
des films d'une épaisseur de 500 nm avec une largeur Lx et une hauteur L y variant en
fonction de la porosité mais respectant les limites Lx / D et L y / D > 20 sont générés
avec un diamètre de pore de 20 nm . Les porosités étudiées sont f v = 20 % , f v = 30 % ,
et f v = 40 % pour la morphologie PSNA ; f v = 15 % , f v = 25 % pour la morphologie
de type n + ; et f v = 20 % , f v = 30 % pour la morphologie de type p + .
La figure III.59 reporte les résultats de simulation correspondants. Comme nous
voyons sur cette figure :
• La porosité du film a une conséquence considérable sur la conductivité thermique.
Plus la porosité augmente et plus la conductivité thermique du matériau diminue.
L’évolution est plutôt exponentielle décroissante mais sur la figure à l’échelle
logarithmique, elle paraît linéaire. Les mêmes tendances sont notées pour les trois
morphologies simulées. Par exemple, pour le modèle PSNA, on passe de
k PSNA
f = 20 %
= 12 Wm −1K −1 à k PSNA
f = 40 %
= 4 Wm −1K −1 ; pour la morphologie de type n + ,
v v
−n + − n + = 20
de k Si
f v =15 %
= 30 Wm −1K −1 à k Si
f v = 25 %
Wm −1K −1 ; et la morphologie de type p +
− p+ − p+
de k Si
f v = 20 %
= 10.5 Wm −1K −1 à k Si f v = 30 %
= 5.1 Wm −1K −1 . Ce comportement est
expliqué par la collision phonon pores qui devient plus fréquente quand la porosité
augmente.
• Pour la même taille de pores et à porosité comparable, la morphologie de type p +
donne la plus faible conductivité puis le modèle PSNA et enfin la morphologie de type
−p +
n + . A titre d’exemple, k Si
f v = 20 %
= 10.5 Wm −1K −1 , k PSNA
f v = 20 %
= 12 Wm −1K −1 et
−n +
k Si
f ≈ 20% %
≈ 27 Wm −1K −1 .
v
288
• L’influence de l’arrangement des pores, donc de la morphologie poreuse, sur la

conductivité thermique est significative. On constate que lorsque la structure colonnaire
est faiblement ramifiée (Si de type n + ), la valeur de la conductivité thermique est plus
élevée que lorsque la structure colonnaire est fortement ramifiée dans le plan
perpendiculaire à la direction de croissance (Si de type p + ) ou lorsque les pores sont
aléatoirement répartis dans le film (modèle PSNA).
PSNA
-1
30
Conductivité thermique k , Wm K
+
-1
Si-n
+
Si-p
20
10
0
15 20 25 30 35 40
Porosité fv ,%
Figure III.59 : Influence de la porosité et de la morphologie des pores sur les

conductivités thermiques obtenues par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films
de 500 nm d'épaisseur
III.2.3.2.Influence de la taille des pores
Pour étudier l'influence de la taille des pores sur la conductivité, les mêmes dimensions
de la boite de simulation et les mêmes valeurs de porosité que dans le cas précédant sont
reprises. Deux séries de calculs sont effectuées : la première avec des pores de 10 nm de
diamètre et la deuxième avec des pores de 20 nm de diamètre. A cause des problèmes
survenus aux centres de calcul utilisés, la variation de la taille de pores pour la
morphologie p + n’a pas pu être analysée. Nous présentons uniquement les résultats
obtenus avec le modèle PSNA et la morphologie de type n + sur la figure III.60.
On constate que plus la taille de pores est petite plus la conductivité est faible. Ce
comportement vient du fait, qu’à porosité égale, un matériau contenant des pores de
10 nm de diamètre contient un plus grand nombre de pores que le matériau contenant des
pores de 20 nm de diamètre. La distance interpore est donc plus petite dans le cas des
petits pores, ce qui se traduit par un libre parcours moyen phonon-pore plus petits. La
résistance au transport de chaleur est accrue donc la conductivité thermique réduite. La
289
variation de la taille de 10 nm à 20 nm conduit à une diminution de la porosité de 33 %

pour la morphologie PSNA et de 40 % pour celle de type n + .
-1
30
D=20 nm
-1
+
Si-n D=10 nm
20
PSNA
10
0
15 20 25 30 35 40
Porosité fv ,%
Figure III.60 : Influence de la taille des pores sur les conductivités thermiques obtenues
par la simulation de Monte Carlo dans le cas de films de 500 nm d'épaisseur
III.2.3.3.Comparaison avec les résultats expérimentaux

Nous comparons graphiquement sur la figure III.61 les résultats de simulation, obtenus
avec des pores de diamètre égal à 10 nm et des pores de diamètre égal à 20 nm , et les
données expérimentales issues de la méthode SThM (David, 2006) et de la Spectroscopie
Raman (David et al., 2005). Pour la simulation avec la morphologie p + , seuls les
résultats avec une taille de pore de 20 nm est présentée. Les erreurs associées à chaque
méthode sont représentées par des barres d’erreurs. Notons que ces résultats
correspondent à des films d’environ 500 nm d’épaisseur. On peut noter que :
• Les simulations ont la même tendance que les mesures expérimentales, c’est à dire
plus la porosité augmente plus la conductivité diminue.
• La conductivité thermique calculée dans le cas du Silicium mésoporeux de type p +
est en très bon accord avec les mesures.
• Quant aux résultats obtenus avec la morphologie PSNA, ils sont contenus dans la
fourchette des données expérimentales.
• Cependant, la morphologie de type n + donne des conductivités plus élevées que
celles mesurées.
290
Nous pouvons donc en déduire que notre modélisation du Silicium mésoporeux de

type p + est une bonne approche de la structure réelle des échantillons de Silicium
mésoporeux fourni par le LPM au moins pour la porosité f v = 30 % .
+
Si-n Calcul, D=20 nm
-1
Calcul, D=10 nm
-1
SThM-1
SThM-1
10 Spectroscopie Raman
PSNA
+
Si-p
15 20 30 40 50 60 70 80
Porosité fv ,%
Figure III.61 : Comparaison des résultats obtenus par la méthode de Monte Carlo avec
les mesures expérimentales dans le cas de films de 500 nm d'épaisseur
III.2.3.4.Influence de l’épaisseur du film

Pour étudier l'influence de l'épaisseur du film, le cas du Silicium mésoporeux modélisé
par une géométrie sphérique non agglomérée a été considéré car les résultats pour les
deux autres modélisations fractales n’ont pas pu être obtenus en raison des problèmes
techniques survenus sur le cluster.
Le diamètre des pores est fixé à 20 nm , la porosité des échantillons à 30 % et la
conductivité thermique pour trois épaisseurs de film différentes : 500 nm , 1 µm et
2 µm a été considérée. Les résultats obtenus ont été représentés sur la figure III.62. A
titre comparatif, les résultats expérimentaux de David (2006) et David et al. (2005) sont
aussi reportés sur cette figure pour des films de même porosité.
Nous constatons que la conductivité thermique augmente légèrement lorsque l’on
passe d’une épaisseur de 500 nm une épaisseur de 2 µm . Ce comportement est aussi
visible pour les données expérimentales. Le manque de résultats, notamment sur les deux
autres géométries à apparence fractales, ne permet pas de faire la comparaison entre la
simulation et les mesures, en fonction de l’épaisseur.
291
10
-1
PSNA, D=20 nm
-1
8
4 SThM
0
0.5 1.0 1.5 2.0
Epaisseur du film e ,µm
Figure III.62 : Influence de l’épaisseur du film sur la conductivité thermique obtenue par
simulation avec la géométrie PSNA pour des pores de taille de 20 nm et une porosité
30 % . Evolution de la conductivité expérimentale en fonction de l’épaisseur du film
pour la même porosité.
Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons modélisé la morphologie du Silicium mésoporeux avec un
modèle de pores non agglomérés aléatoires (PSNA) et avec un modèle de géométrie à
apparence fractale. Ensuite, les conductivités thermiques à température ambiante des
matériaux générés avec ces modèles sont déterminées. L’influence importante de la taille,
de la morphologie et de la fraction volumique des pores est analysée. Les résultats
obtenus par simulation sont comparés avec les données expérimentales issues des
matériaux réels. Nous pouvons conclure que :
• Le modèle fractal de structure poreuse appelé Two-scale donne des géométries
2D en bon accord visuel avec les images microscopiques. Ce modèle nous a permis de
créer des structures 3D du Silicium mésoporeux p + et n + .
• La conductivité thermique du Silicium mésoporeux modélisé diminue lorsque la
porosité du matériau augmente et lorsque la taille des pores diminue car ces variations de
paramètres conduis à la diminution du libre parcours moyen des phonons (collision
phonon-pore de plus en plus fréquente) donc une résistance au transport plus élevée.
• Pour la même épaisseur de film, même taille de pores et même porosité, le
modèle de Silicium mésoporeux p + a la plus faible conductivité tandis que le modèle de
Silicium mésoporeux n + a la conductivité la plus élevée. La morphologie PSNA donne
un des résultats intermédiaires. Cette différence de conductivité est due à la morphologie
différente de ces modèles : le Si- p + présente une structure colonnaire mais avec des
292
ramifications se développant aléatoirement dans le plan perpendiculaire à la direction du

flux de chaleur, donc une section de diffusion plus élevée. La morphologie Si-
n + présente également une structure colonnaire mais avec des ramifications orientées
dans la même direction du flux, d’où une section de diffusion plus faible. La morphologie
PSNA, comme son nom l’indique, a une dispersion de pore aléatoire. Sa section moyenne
de diffusion est plus faible que celle du modèle Si- p + , mais plus importante que celle du
Si- n + .
Les résultats numériques de Monte Carlo sont en bon accord avec les résultats
expérimentaux, notamment pour la géométrie fractale de type p + et la géométrie de
pores non agglomérés aléatoires. Le modèle Si- n + surestime la conductivité pour toutes
les porosités et les deux tailles de pores considérées.
Nous avons remarqué que la modélisation de la morphologie du Silicium
mésoporeux de type p + est très proche de la morphologie réelle des échantillons du
laboratoire, puisque les valeurs de conductivité thermique calculées et mesurées
expérimentalement sont en très bon accord.
293
Références bibliographiques Partie III

Asheghi, M., Touzelbaev, M. N., Goodson, K. E., Leung, Y. K., and Wong, S. S, 1998,
Temperature Dependent Thermal Conductivity of Single-Crystal Silicon Layers in SOI
Substrates, Journal of Heat Transfer, Vol. 120, pp. 30-36.
Baillis, D. and Randrianalisoa J. H., Lateral and Transverse Thermal conductivity Prediction
of Silicon Thin Film: Influence of Phonon Dispersion, Physical Review B (Soumis)
Bird, G. A., Molecular Gas Dynamics and the Direct Simulation of Gas Flows (Oxford
University Press, London, 1994)
Born M. and Wolf E., Principles of Optics (Pergamon Press, New York, 1968)
Brockhouse, B. N., 1959, Lattice Vibrations in Silicon and Germanium, Physical Review
Letters, Vol. 2, No. 6, pp. 256-258.
Chantrenne P., Barrat J. L., Blasé X. and Gale J. D., 2005, An analytical model for the
thermal conductivity of silicon nanostructures, Journal of Applied Physics, Vol. 97, p.
104318-1
Chen G. and Tien C. L., 1992, Partial coherence theory of thin film radiative properties,
Journal of Heat Transfer, Vol. 114, pp. 311-318
Chen G., and Tien, C. L., 1993, Thermal conductivities of quantum well structures, Journal of
Thermophysics and Heat Transfer, Vol. 7, No. 2, pp. 311-318.
Chen, G., 1998, Thermal conductivity and ballistic phonon transport in the cross-plane
direction of superlattices, Physical Review B, Vol. 57, No. 23, pp. 14958-14973.
Chen, G., 2000, Phonon Heat Conduction in Nanostructures, International Journal of Thermal
Science, Vol. 39, pp. 471-480.
Chen, Y., Li, D., Lukes, J. R., and Majumdar, A., 2005, Monte Carlo Simulation of Silicon
Nanowire Thermal Conductivity, Journal of Heat Transfer, Vol. 127, pp. 1129–1137.
Chung, J. D., Mc Gaughey, A. J. H., and Kaviany, M., 2004, Role of Phonon Dispersion in
Lattice Thermal conductivity Modeling, Journal of Heat Transfer, Vol. 126, pp. 376-380.
Coquard, R., and Baillis, D., 2004, Radiative Characteristics of Opaque Spherical Particles
Beds: a New Method of Prediction, Journal of Thermophysics and Heat Transfer, Vol. 18, pp.
178-186
Cullis A.G., Canham L.T. 1991, Nature, Vol. 353, p. 335
294
David L, Gomes S, Galland P, Vassort B, Lysenko V, Raynaud M, 2005, Characterization of

thin films using scanning thermal microscopy, 17ème Congrès Européeen sur les Propriétés
Thermophysiques, Bratislava, Slovaquie.
David L, Développement de la microscopie thermique à sonde locale pour la détermination de

la conductivité thermique de films minces - Application aux céramiques pour le nucléaire,
Thèse de Doctorat, Institut National des Sciences Appliquées de Lyon, 2006, 316 p.
Drost A., Steiner P., Moser H. and Lang W. 1995, Thermal conductivity of porous silicon,
Sensors and Materials, Vol. 7, pp. 111-120.
Eden M., in Proceeding of the Fourth Berkley Symposium on Mathematical Statistical and
Probability, Berkley, CA, 1961, F. Neyman Eds., Berkley: University of California Press,
1962, Vol. 4, pp. 233
Fuller C. S. and Ditzenberger J. A., 1956, Diffusion of donor and acceptor element in silicon,
Journal of Applied Physics, Vol. 27, pp. 544-553.
Gesele, J., Linsmieier, J., Drach, V., Fricke, J., and Arens-Fischer, R., 1997, Temperature
dependant thermal conductivity of porous silicon, Journal of Physics D, Vol. 30, pp.2911-
2916.
Han, Y., J., and Klemens, P. G., 1993, Anharmonic Thermal Resistivity of Dielectric Crystal
at Low Temperatures, Physical Review B, Vol. 48, No. 9, pp. 6033-6042.
Holland, M. G., 1963, Analysis of lattice thermal conductivity, Physical Review, Vol. 132,
No. 6, pp. 2461-2471.
Imai K. and Yoriume Y., 1979, Application of IPOS technique to MOS. 1C, Japanese Journal
of Applied Physics, Vol. 18, p. 281.
Kittel, C., Introduction to Solid State Physics (6th Ed., Willey, New York, 1983)
Klemens, P. G., 1958, Thermal Conductivity and Lattice Vibrational Modes, in Solid State
Physics, Vol. 7, pp. 1-98.
Klitsner, T., VanCleve, J. E., Fisher, H. E., and Pohl, R. O., 1988, Phonon Radiative Heat
Transfer and Surface Scattering, Physical Review B, Vol. 38, pp. 7576–7594.
Koshida N., 1992, Photoluminescent and electroluminescent properties of porous silicon,

Nanotechnology, No. 3, pp.192-195
Kumar, S., Majumdar, A., and Tien, C. L., 1990, The differential Discrete Ordinate Method
for Solving the General Equation of Radiative Transfer, Journal of Heat Transfer, Vol. 112,
pp. 424-429.
Lacroix D, Joulain K. and Lemonnier D., 2005, Monte Carlo transient phonon transport in
silicon and germanium at nanoscales, Physical Review B, Vol. 72, p. 064305-1
295
Lehman V. and Gösele U., 1991, Porous silicon formation: a quantum wire effect, Applied
Physics Letters, Vol. 58, pp. 856
Lehmann V., Stengl R., Luigart A., 2000, Materials Science and Engineering B, Vol. 69–70,
pp. 11–22
Li, D., Wu, Y., Kim, P., Shi, L., Yang, P., and Majumdar, A., 2003, Thermal Conductivity of
Individual Silicon Nanowires, Applied Physics Letters, Vol. 83, pp. 2934–2936.
Liu, W., and Asheghi, M., 2006, Thermal Conductivity Measurements of Ultra-Thin Single
Crystal Silicon Layers, Journal of Heat Transfer, Vol. 128, pp. 75-83
Majumdar, A., 1993, Microscale heat conduction in dielectric thin films, Journal of Heat
Mazumder, S., and Majumdar, A., 2001, Monte Carlo Study of Phonon Transport in Solid
Thin Films including Dispersion and Polarization, Journal of Heat Transfer, Vol. 123, pp.
749–759.
Murphy, J. Y., and Mathur S. R., 1998, Finite Volume Method for Radiative Heat Transfer
Using Unstructured Meshes, Journal of Thermophysics and Heat Transfer, Vol. 12, No. 3, pp.
313-321.
Murphy, J. Y., and Mathur S. R., 2002, Computation of Sub-Micron Thermal Transport Using
an Unstructured Finite Volume Method, Journal of Heat Transfer, Vol. 124, pp. 1176-1181.
Narumanchi, S. V. J., Murphy, J. Y., and Amon, C. H., 2004, Submicron Heat Transport
Model in Silicon Accounting for phonon Dispersion and Polarization, Journal of Heat
Transfer, Vol. 126, pp. 946-955.
Ould-Abbes A., Quoizola S., Berger S., Perichon S., Kerbal K., Kaminski A., Fave A.,
Barbier D., Chabane-Sari N.E., Laugier A., 2001, Caractérisation de couche de Silicium
poreux sacrificielle pour application photovoltaïque, Congrès Euro Méditerranéen de la
Matière Condensée, Tlemcen, Algérie
Özisik M. N., Radiative Transfer and Interaction with Conduction and Convection (John
Wiley and Sons, New York, NY, 1973)
Park, S. K., and Miller, K. W., 1988, Random Number Generators: Good Ones Are Hard to
Find, Communications of the ACM, Vol. 31, No. 10, pp. 1192-1201.
Patankar, S. V., Numerical Heat Transfer and Fluid Flow (Hemisphere Publishing
corporation, Taylor & Francis Group, New York, 1980).
Peterson, R. B., 1994, Direct Simulation of Phonon-Mediate Heat Transfer in a Debye

Crystal, Journal of Heat Transfer, Vol. 116, pp. 815–822.
296
Pilon, L. and Katika, K. M., 2004, Modified Method of Characteristics for Simulating
Microscale Energy Transport, Journal of Heat Transfer, Vol. 126, No. 5, pp. 35-743.
Randrianalisoa J., and Baillis, D., 2006, Monte Carlo simulation of steady state microscale
phonon transport. Journal of Heat Transfer (En revision)
Roussel, P., Microcapteur de conductivité thermique sur caisson épais de silicium poreux
pour la mesure de la microcirculation sanguine. Thèse, Institut National des Sciences
Appliquées de Lyon, 1999.
Singh B. P., Kaviany M., 1992, Modeling radiative heat transfer in packed beds, International
Journal of Heat and Mass Transfer, Vol. 35, No. 6, pp. 1397-1405.
Song D. W., Shen W.-N., Dunn B., Moore C. D, Goorsky M. S., Radetic T., Gronsky R., and
Chen G., 2004, Thermal conductivity of nanoporous bismuth thin films, Applied Physics
Letters, Vol. 84, No. 11 15, pp. 1883-1885
Sverdrup, P. G., Ju, Y. S., and Goodson, K. E., 2001, Sub-Continuum Simulation of Heat
Conduction in Silicon-on-Insulator Transistors, Journal of Heat Transfer, Vol. 123, pp130-
137.
Tien, C. L., Majumdar, A., and Gerner, F. M., Microscale Energy Transport, (Taylor and
Francis, Washington, 1998)
Uhlir A., 1956, Electrolytic shaping of germanium and silicon, Bell System Technical
Journal, Vol. 35, pp. 333.
Vial J.-C. and Derrien J., Porous Silicon Science and Technology (Springer Verlag, Berlin,
1994)
Vincenti, W. G., and Kruger, C. H., Introduction to Physical Gas Dynamics (John Wiley,
New York, 1965)
Waugh J. L. T. and Dolling G., 1963, Crystal Dynamics of Gallium Arsenide, Physical
Review, Vol. 132, pp. 2410–2412
Ziman, J. M., Electrons and phonons (Cambridge university press, London, 2001)
297
Conclusion générale A
CONCLUSION GENERALE
Ces travaux permettent de mieux appréhender le transfert thermique multi-échelle dans les
matériaux poreux micro et nanostructurés. Après avoir rappelé les caractéristiques du photon
et du phonon, l’analogie photon/phonon a été mise en évidence à partir de la dérivation des
paramètres énergétiques (énergie, flux et intensité) et de l’équation de transport de Boltzman
(ETB) sous l’approximation du temps de relaxation. Par ailleurs, les limites de validité de
l’ETB et de l’approximation du temps de relaxation sont mises en exergue.
Concernant le transfert radiatif monodimensionnel (transport de photons) dans les

matériaux avec interfaces de Fresnel, la méthode des ordonnées discrète (MOD) associée à
une quadrature composée adaptée a été choisie parmi les méthodes de résolution de l’ETB
existantes, celle-ci représentant un bon rapport précision/temps de calcul et une mise en
œuvre aisée.
Nos travaux sur le verre à bulle ont permis de mettre en évidence l’importance d’u choix
du modèle de fonction de phase pour mieux représenter la diffusion du matériau et identifier
correctement les propriétés radiatives avec des mesures de transmittance et de réflectance
bidirectionnelles. Une nouvelle fonction de phase dite ‘‘tronquée’’ a été proposée, elle permet
d’obtenir des résultats proches de ceux issus de la modélisation des propriétés radiatives. La
fonction de phase de Heyney et Greenstein utilisée classiquement dans les méthodes
d’identification a conduit à un coefficient d’absorption non réaliste, plus élevé que celui du
matériau dense.
Un important désaccord entre les modèles de propriétés radiatives d’un milieu absorbant
poreux ou contenant des particules (théorie classique de Mie, TCM, approche en champ
proche, ACP, approche en champ lointain, ACL) a été montré. Cependant, quand la porosité
ou la fraction volumique des particules est faible, ils sont en bon accord entre eux à cause du
coefficient d’extinction largement dominé par le coefficient d’absorption du milieu hôte. La
comparaison des résultats issus de ces modèles avec les propriétés radiatives identifiées du
verre à bulles, ainsi que la comparaison de la transmittance et la réflectance hémisphériques
théoriques (obtenues avec les modèles de propriétés radiatives) et expérimentales sur les
échantillons de verre à bulles ont confirmé ces résultats.
Quand la fraction volumique des particules est plus élevée, la comparaison de la
transmittance et réflectance hémisphériques théoriques et expérimentales sur des films de
polymère contenant des microsphères a permis de montrer que l’ACL est la mieux adaptée
pour modéliser les propriétés radiatives de ces matériaux. La TCM conduit à une forte
surestimation de la réflectance et une sous estimation de la transmittance. L’écart entre les
modèles est dû au faite que la TCM ne prend pas en compte l’influence de l’absorption du
milieu hôte sur les propriétés radiatives des microsphères. En utilisant l’ACL, il est montré
que les films contenant des microsphères K20 (plus grosses et ayant une paroi plus épaisse)
donnent plus de transmittance et moins de réflectance que ceux contenant des microsphères
S38.
Concernant le transfert conductif, une nouvelle méthode de Monte Carlo est élaborée en
s’inspirant du principe de la méthode de Monte Carlo en régime permanant établie pour le
transport de photons. Un nouveau schéma de collision a été introduit, permettant ainsi de
satisfaire la conservation de l’énergie durant l’interaction à trois phonons. Cette nouvelle
méthode a été choisie pour modéliser le transport de phonons dans le film mince Silicium
nanoporeux en raison :
• de son adaptabilité aux morphologies complexes des poreux ;
• du gain de temps de calcul par rapport aux méthodes de Monte Carlo existantes en
régime transitoire.
298
Conclusion générale A
La géométrie poreuse a été modélisée, dans un premier temps avec un modèle 3D de

pores sphériques non agglomérés répartis aléatoirement (PSNA) en raison de sa simplicité de
mise en œuvre, et ensuite à partir d’un modèle fractale 3D permettant d’avoir des
morphologies plus réalistes, proches de celle du Silicium nanoporeux (morphologies Si- p + et
Si- n + ). Avec la nouvelle méthode de Monte Carlo élaborée dans ce travail, une analyse fine
du transport de phonons au sein de ces matériaux a pu être effectuée pour la première fois. Il
est montré que :
• Plus les pores sont petits ou plus la porosité est élevée (la distance inter pore se trouve
réduit dans ce deux cas) plus la conductivité thermique est faible à cause des collisions
phonon-pore de plus en plus fréquentes ;
• La morphologie Si- p + a la plus faible conductivité thermique comparée à celle Si- n +
et à la géométrie PSNA. En effet, elle présente des ramifications de pores se développant dans
le plan perpendiculaire à la direction du flux de chaleur, donc une section de collision plus
élevée. La morphologie Si- n + a la conductivité la plus élevée en raison de la croissance des
pores le long de la direction du flux de chaleur présentant ainsi une section de diffusion plus
faible.
• Comparés aux données expérimentales obtenues à partir de la Microscopie thermique
à sonde locale et de Spectroscopie de Raman, les résultats de simulations, notamment la
structure Si- p + et PSNA, sont en bon accord au moins pour le film de porosité de 30 % .
Ainsi à partir de nos travaux concernant le transfert radiatif dans les milieux poreux
microstructurés, et de l’analogie phonon/photon nous avons développé une nouvelle approche
du transfert conductif dans les nanoporeux. Cette méthode Monte Carlo présente un fort
potentiel, elle ouvre de nombreuses perspectives, elle permettra notamment de modéliser le
transport de phonon dans de nouveaux matériaux nanostructurés tel que les films à très faible
constante diélectrique nommés Ultra Low-K ou encore les matériaux nanoporeux à base de
Silice appelés Super-isolant. Elle permettra également de modéliser le transport de phonons
dans des matériaux à géométrie complexes.
299
Annexes A
ANNEXES
300
Annexes A
Annexe A : CHAMPS ELECTROMAGNETIQUES EXPRIMES EN SERIE DE

FONCTIONS HARMONIQUES SPHERIQUES
Les composantes des champs incidents et diffusés suivantes, exprimées en série de fonctions
harmoniques sphériques, sont tirées de l’ouvrage de Bohren et Huffman (1983) pages 102-
103 :
• Composantes transversales des champs incidents :
∞
cos ϕ
Eiθ (θ , ϕ , r ) = ∑
q0 r n =1
En [π nψ n − jϑnψ ' n ] (A.2)
∞
sin ϕ
Eiϕ (θ , ϕ , r ) = ∑
q0 r n =1
En [ jπ nψ ' n −ϑnψ n ] (A.3)
q tan ϕ
H iθ (θ , ϕ , r ) = 0 Eiθ (θ , ϕ , r ) (A.4)
µω
q cot ϕ
H iϕ (θ , ϕ , r ) = − 0 Eiϕ (θ , ϕ , r ) (A.5)
µω
• Composantes transversales des champs diffusés :
∞
cos ϕ
E sθ (θ , ϕ , r ) = ∑
q0 r n =1
En [ janϑnξ ' n −b n π nξ n ] (A.6)
∞
sin ϕ
E sϕ (θ , ϕ , r ) = ∑
q0 r n =1
En [b n ϑnξ n − janπ nξ ' n ] (A.7)
∞
1 sin ϕ
H sθ (θ , ϕ , r ) = ∑
E [ jb ϑ ξ ' − a π ξ ]
µω r n =1 n n n n n n n
(A.8)
∞
1 cos ϕ
H sϕ (θ , ϕ , r ) = ∑
E [ jb π ξ ' − a ϑ ξ ]
µω r n =1 n n n n n n n
(A.9)
Avec:
E n = E0 j n
(2n + 1) ;
n (n + 1)
π n = π n (cos θ ) et ϑn = ϑn (cos θ ) les fonctions angulaires dérivées du polynôme de
Legendre d’ordre 1 par π n = Pn1 / sin θ et ϑn = dPn1 / dθ ;
ψ n = ψ n ( q0 r ) et ξ n = ξ n ( q0 r ) les fonctions de Riccati-Bessel (Abramowitz et Stegun, 1972)
associées aux fonctions de Bessel de première espèce, jn , de seconde espèce y n et de
troisième espèce, hn1 (ou fonction de Hankel) ;
ξ ' ( ρ ) la dérivée de ξ ( ρ ) par rapport à l’argument ρ ;
ω la fréquence angulaire de l’onde ;
q0 = 2πn0 / λ le vecteur d’onde dans le milieu hôte ;
r la distance (par rapport au centre de la particule) à laquelle les champs incidents et diffusés
sont évalués ;
an et bn les coefficients de Mie. Ils sont déterminés en satisfaisant les conditions aux limites
G G
imposées aux interfaces entre le noyau et sa couche externe ( r = a 2 er ) :
G G G G G G
(Ea1 − Ea2 ) ∧ r = 0 et (Ha1 − Ha2 ) ∧ r = 0 (A.10)
301
Annexes A
et celles imposées aux interfaces entre la couche externe du noyau et le milieu environnant la
G G
particule ( r = a1er ) :
G G G G G G G G
( Es + Ei − Ea1 ) ∧ r = 0 et ( H s + H i − H a1 ) ∧ r = 0 (A.11)
G G G G
Ea 2 et H a 2 désignent les champs à l’intérieur du noyau ; Ea1 et H a1 les champs totaux
dans la couche externe du noyau. Ces champs sont donnés par :
G ∞
Ea2 = ∑ [
En cn M o11n − jd n N e11n ] (A.12)
n =1
G ∞
H a2 = −
m2
µω n∑
[
E n d n M e11n + jcn N o11n ] (A.13)
=1
G ∞
Ea1 = ∑ [
En f n M o11n − jgN e11n + vn M o21n − jwn N e21n ] (A.14)
n =1
G ∞
H a1 = −
µω n∑
m1
[ ]
En gn M e11n − jf n No11n + wn M e21n − jvn No21n (A.15)
=1
où M o1n , N o1n , M e1n , et N e1n sont des vecteurs harmoniques. Leurs expressions sont
détaillées dans l’ouvrage de Bohren et Huffman (1983). Les exposants sur ces vecteurs
harmoniques désignent le type de la fonction de Bessel associée à chaque vecteur. L’exposant
1 se réfère à la fonction de Bessel, jn ; 2 à la fonction de Bessel, y n ; et 3 à la fonction de
Hankel, hn1 (Abramowitz et Stegen, 1970).
Les conditions aux limites (A.10) et (A.11) conduisent à un système de huit équations
avec huit inconnus : an , bn , cn , d n , f n , g n , vn , et wn . L’expression résultante pour les
coefficients an et bn sont :
[ ]
Dˆ n / m + n / q0 a1 ψ n ( q0 a1 ) − ψ n −1 ( q0 a1 )
an = n 0 1
[ ]
Dˆ n n0 / m1 + n / q0 a1 ξ n ( n0 qr1 ) − ξ n −1 ( q0 a1 )
(A.16)
[Gˆ m / n + n / q0a1 ]ψ n (q0a1 ) − ψ n −1(q0a1 )

bn = n 1 0
[Gˆ n m1 / n0 + n / q0a1 ] ξn (q0a1 ) − ξn −1(q0a1 ) (A.17)
Avec :
D ( q r ) − An [χ ' n ( q1a1 ) /ψ n ( q1a1 )]
Dˆ n = n 1 1 (A.18)
1 − An [χ n ( q1a1 ) /ψ n ( q1a1 )]
D ( q a ) − Bn [χ ' n ( q1a1 ) / ψ n ( q1a1 )]
Gˆ n = n 1 1 (A.19)
1 − Bn [χ n ( q1a1 ) /ψ n ( q1a1 )]
m1Dn (q2 a2 ) − m2 Dn (q1a2 )
An = (A.20)
m1Dn ( q2 a2 )[χ n ( q1a2 ) /ψ n (q1a2 )] − m1[χ ' n (q1a2 ) /ψ n (q1a2 )]
m2 Dn (q2a2 ) − m1Dn (q1a2 )
Bn = (A.21)
m2 Dn (q2 a2 )[χ n (q1a2 ) /ψ n (q1a2 )] − m2 [χ ' n (q1a2 ) /ψ n (q1a2 )]
où q1 = 2πm1 / λ ; q2 = 2πm2 / λ .
Dn ( ρ ) est la dérivée logarithmique de la fonction de Riccati-Bessel ψ n ( ρ ) définie par :
d [lnψ n ( ρ )] ψ ' n ( ρ )
Dn ( ρ ) = = (A.22)
dρ ψ n (ρ )
302
Annexes A
χ n (ρ )
χ ' n ( ρ ) = χ n −1 ( ρ ) − n (A.23)
ρ
Si a1 = a 2 ou m1 = m2 , les coefficients an et bn se réduisent à leurs expressions
usuelles dans le cas d’une particule homogène (Bohren et Huffman, 1983).
Pour le calcul des coefficients an et bn , nous utilisons les techniques suggérées par
Wiscombe (1979, 1980), Bohren et Huffman (1983) afin de préserver la signification
numérique des résultats et d’économiser le temps de calcul surtout pour le cas des grosses
particules.
303
Annexes A
Annexe B: ALIGNEMENTS DU MONTAGE BRDF/BTDF
Parmi les procédures expérimentales, l’alignement du montage BRDF/BTDF est le plus délicat
et la précision des mesures de transmittance et de réflectance bidirectionnelles en dépend.
L’alignement à l’intérieur du spectromètre est réalisé automatiquement à l’aide d’un
laser interne incorporé. Par contre, pour la partie BRDF/BTDF, l’alignement est à la charge de
l’expérimentateur.
Pour effectuer l’alignement du montage goniométrique, nous utilisons le laser HeNe
interne du spectromètre qui suit le même parcours que le faisceau infrarouge. On commence
par aligner l’axe de rotation du bras du goniomètre de façon à ce qu’il coïncide avec l’axe
optique du faisceau incident. Ensuite, à l’aide du trépied du goniomètre réglable en hauteur du
goniomètre, la planéité du plateau goniométrique est réglée pour que la rotation du bras
portant l’ensemble miroir de collection et détecteur soit dans un même plan lequel coïncide
avec l’axe optique du laser interne. Une fois le bras du goniomètre aligné, on passe à
l’alignement du miroir-détecteur, il est effectué dans la direction du faisceau incident.
L’inclinaison du miroir, la hauteur et l’entraxe du détecteur sont réglé afin que le laser soit
bien focalisé au centre de la cellule de détection. La dernière étape consiste à régler la
perpendicularité du plan de l’échantillon par rapport au faisceau incident. Pour ce faire, on
met un miroir plan (la face réfléchissante du miroir est normal au laser incident) à la place de
l’échantillon puis on tourne le bras goniomètre (seulement une rotation de l’ensemble miroir-
détecteur mais pas le porte échantillon car il est indépendant de la rotation du bras) vers
l’arrière d’un angle de θ = 170° . Il suffit alors d’orienter l’échantillon (le miroir plan) à l’aide
des vis de réglages pour que le faisceau laser soit focalisé au centre de la cellule de détection.
Ces étapes constituent les procédures d’alignement déjà décrit en détail dans les travaux de
thèse de Luis (1999) et Doermann (1995). Notons que tous les travaux de thèse antérieurs
utilisant ce banc expérimental ont été consacrés à l’étude de matériaux fortement poreux sur
lesquels les réflections aux interfaces sont négligeables.
Lors des essais de mesures avec des échantillons ayant des surfaces polies, nous avons
constaté que les mesures, plus particulièrement les réflectances, sont très sensibles au moindre
défaut d’alignement de l’échantillon par rapport au faisceau incident et par rapport au zéro du
bras du goniomètre. Ce problème peut être dû au fait que le faisceau infrarouge et le laser
interne n’ont pas exactement le même axe optique. Pour optimiser les mesures, trois étapes de
réalignement sont nécessaires : d’abord, la correction du zéro du bras goniométrique, ensuite,
l’optimisation de l’entraxe Détecteur-MS4 et, enfin, la correction de la perpendicularité du
plan du porte échantillon par rapport au faisceau incidents. Ce réalignement est effectué dans
le noir directement avec le faisceau infrarouge du spectromètre en utilisant une carte optique
infrarouge.
B.1- Zéro du bras goniomètrique

La méthode utilisée par la suite est basée sur la valeur du pic de l’interférogramme. Le
diaphragme de la source utilisé est le 2 cm −1 . La figure B.1 montre les signaux de base
détectés avant l’étape d’alignement décrit ci-dessus en fonction de la rotation du bras du
goniomètre et pour quelques valeurs de l’entraxe mirroir-détecteur, noté f (figure B.2). Nous
voyons que le signal maximal n’est pas dans la direction d’incidence du faisceau (0° du bras
goniomètre). Ce problème induit une surestimation de la réflectance. Dans ce cas la
réflectance peut dépasser 100 % pour un échantillon fortement réfléchissant (un miroir par
exemple).
304
Annexes A
Pour éviter ce problème, après l’alignement décrit précédemment, il faut réajuster le

zéro du goniomètre en faisant tourner le bras de − 1.5° à + 1.5° .La position du bras
correspondant à l’amplitude du signal maximal sera pris comme angle 0°du goniomètre.
Signal [u. a]
10 138 140 142 144

146 148 150 154
0
-1.5 -1 -0.5 0 0.5 1 1.5
Angle de rotation du bras [°]
Figure B.1 : Signaux de base détectés en fonction de l’angle de rotation du bras pour
différentes valeurs de l’entraxe MS4-détecteur, f , (cf. légendes en mm). Avant alignement
zéro du bras goniométrique
Miroir sphérique MS4

Porte -échantillon
f
Echantillon
Détecteur
Figure A.2 : Bras goniométrique montrant l’ensemble porte échantillon, échantillon,

miroir MS4 et Détecteur.
B.2- Entraxe détecteur-MS4
305
Annexes A
En pratique, il est difficile de placer précisément le détecteur à la distance focale f MS 4 du

miroir sphérique. Pour ce faire, il est nécessaire de déplacer le détecteur suivant l’axe optique
du faisceau d’abord en s’approchant puis en reculant le détecteur jusqu’à ce que le signal
mesuré soit maximal (le montage dispose d’une vis de réglage du déplacement détecteur-
MS4).
Différentes distances entre le détecteur et le miroir MS4 sont considérées au tour de la
valeur de la distance focale ( f MS 4 = 150 mm ). Les résultats sont montrés dans la figure Figure
B.3. Ils montrent que :
• Au delà de la focale, f > f MS 4 , le signal présente un creux formant un M et centré
dans la direction θ = 0° (on peut imaginer que c’est l’image d’un des trous des miroirs
dans le spectromètre, cf. Partie II, Chapitre II.3). Ce type de signal n’est pas du tout
souhaitable pour les mesures bidirectionnelles. L’allure non symétrique des courbes
est due à une partie du faisceau cachée par le détecteur quand on fait tourner le bras
dans les directions négatives ( θ < 0° ).
• En amont de la focale, le faisceau suit une répartition gaussienne centré dans la
direction θ = 0° , il atteint son amplitude maximale juste avant la
focale f ≈ f MS 4 ± 2 mm . Aucune image d’un trou n’apparaît.
Cette analyse montre que l’entraxe f optimal est de f ≈ f MS 4 ± 2 mm . Alors après
chaque alignement du montage BRDF/BTDF, l’étude de l’entraxe n’est plus obligatoire, il
suffit de placer le détecteur à la distance f MS 4 = 150 mm de MS4 avec une incertitude de
± 2 mm .
Signal [u.a]
142mm 152mm
8
144mm 154mm
146mm 156mm
6 148mm
150mm
0
-2.0 -1.5 -1.0 -0.5 0 0.5 1.0 1.5 2.0
Angle de rotation du bras [°]
Figure B.3 : Signaux de base détectés en fonction de l’angle de rotation du bras pour
différentes valeurs de l’entraxe MS4-détecteur, f . Après alignement du zéro du bras
goniométrique
B.3 - Orthogonalité du porte échantillon

Quand l’échantillon est réfléchissant, il est indispensable de bien ajuster sa perpendicularité
par rapport au faisceau incident pour ne pas fausser les mesures de réflectance. Cette étape est
doit être réalisée après les deux précédentes (§ B.2 et B.3).
306
Annexes A
Pour cela, on place un miroir plan à la place de l’échantillon, puis on fait tourner le bras
du goniomètre vers la position d’un angle de 170° en arrière. Puis, on fait tourner petit à petit
le porte échantillon suivant la rotation rotation ( x, y ) de la Figure B.4 jusqu’à la détection du
signal de base maximal (intérférogramme). On retourne alors le porte échantillon de − 5° ,
c’est à dire dans le sens contraire de la première rotation. Cette position est le zéro du porte
échantillon.
Ensuite, un réglage suivant l’axe de rotation ( x, z ) (Figure B.4) est effectué jusqu’à ce
que l’amplitude maximale de l’interférogramme est atteinte.
Ces nouveaux réglages permettent d’optimiser l’alignement du banc de mesure de

transmittance et de réflectance bidirectionnelle. Enfin, pour quantifier l’erreur due à
l’alignement du banc, cinq différentes campagnes de mesures sont effectuées, chacune est
basée sur un nouveau alignement décrit ci-dessus.
z x
xy
diaphragme
diaphragme xz
échantillon
Figure B.4 : Vue détaillée du porte échantillon montrant ses différents axes de rotations
307
Annexes A
Annexe C : QUADRATURE DE MESURE DE TRANSMITTANCE ET DE

REFLECTANCE BIDIRECTIONNELLES
Quadrature 24 directions pour la mesure de transmittance et de réflectance bidirectionnelles

(Nicolau,1994)
Angle de mesure, Poids de la

Direction, i µ i = cos θi
θi , deg quadrature, ∆wi
1 0.000 1.000000 2.46 x 10-4
2 1.850 0.999479 7.05 x 10-4
3 3.320 0.998322 1.60 x 10-3
4 4.920 0.996315 2.39 x 10-3
5 6.793 0.992976 3.04 x 10-3
6 7.985 0.990304 3.49 x 10-3
7 9.362 0.986680 3.72 x 10-3
8 16.441 0.959112 6.57 x 10-2
9 31.579 0.851919 0.14718
10 48.003 0.669092 0.21576
11 64.735 0.426806 0.26518
12 81.569 0.146618 0.29103
13 98.431 -0.146618 0.29103
14 115.265 -0.426806 0.26518
15 131.997 -0.669092 0.21576
16 148.421 -0.851919 0.14718
17 163.559 -0.959112 6.57 x 10-2
18 170.638 -0.986680 3.72 x 10-3
19 172.015 -0.990304 3.49 x 10-3
20 173.507 -0.992976 3.04 x 10-3
21 175.080 -0.996315 2.39 x 10-3
22 176.680 -0.998322 1.60 x 10-3
23 178.150 -0.999479 7.05 x 10-4
24 180.000 -1.000000 2.46 x 10-4
308
Annexes A
Annexe D: CARACTERISATION DES INDICES OPTIQUES
D.1 TRANSMITTANCE ET REFLECTANCE A TRAVERS UN FILM

Considérons la configuration présentée sur la figure D.1. Le film d’épaisseur e est soumis à
un rayonnement incident unitaire de longueur d’onde λ . Quand le film est mince ( e ∼ λ ), la
transmittance, T , et la réflectance, R , à travers lui peuvent être affectées par l’interférence
des ondes. Il est nécessaire de prendre en compte la différence de phase entre deux ondes
transmises en deux différents point de la même surface, δ telle que δ = q~e cos θ r . Dans ce
cas, R et T pour un angle d’incidence θ i par rapport à la normale à l’interface sont données
par : (Brewster, 1992)
2
R( θ i ) = r film
F
(D.1)
2
T (θ i ) = t Ffilm
(D.2)
où :
→ 0 + r0→ env exp[− j 2δ ]

F
renv F
F =
r film (D.3)
1+ rF
env → 0⋅ rF exp[− j 2q~e cos θ
0→ env r ]
→ 0 ⋅ t0 → env exp[− jq e cos θ r ]
F
tenv F ~
t Ffilm = (D.4)
1+ rF
env → 0 ⋅ rF
0→ env exp[− j 2q~e cos θ r]
Avec :
riF→ j le coefficient de réflexion de Fresnel pour un rayonnement se propageant
dans le milieu i pour le j . Il est relié à la réflectivité de Fresnel ri → j (cf. chapitre

2
II.1) par : ri → j = riF→ j ;
tiF→ j le coefficient de transmission de Fresnel pour un rayonnement se
propageant dans le milieu i pour le j . Il est relié à la réflectivité de Fresnel ri → j (cf.

2
Partie II, chapitre II.1) par : tiF→ j = 1 − ri → j ;
q~ = 2π ( n0 + jκ 0 ) / λ le vecteur d’onde complexe dans le film

n0 + jκ 0 l’indice de réfraction complexe du film
θ r l’angle de réfraction dans le film, relié à l’angle d’incidence θi par
m0 sin θ r = nenv sin θ i
nenv l’indice de réfraction du milieu environnant ;
309
Annexes A
0 indique le film ;
env indique le milieu environnant.
onde incidente , λ R( θi )
θi
θi
nenv
e m0 = n0 + jκ 0
nenv
θr
θi
T ( θi )
Figure D.1 : Réflectance et transmittance d’une onde incidente sur un film
D.2 DETERMINATION DES INDICES OPTIQUES PAR ANALYSES

ELLIPSOMETRIQUES
L’ellipsométrie est une méthode d’analyse optique basée sur le changement de polarisation de
la lumière lors d’une réflexion en incidence oblique sur une surface plane.
Considérons une onde plane arrivant sur un échantillon plan. Une partie de l’onde est
transmise ou absorbée à travers la surface, une autre partie est réfléchie (cf. figure D.2). Le
champ électrique Ei de l’onde incidente possède deux composantes : l’une, Ei , p , parallèle au
plan d’incidence, l’autre, Ei ,s , perpendiculaire au plan d’incidence.
La modification du champ électrique après réflexion sur l’échantillon peut être représentée
par deux coefficients agissant sur chacune des composantes du champ :
Le coefficient de réflexion de l’échantillon pour une polarisation parallèle au
plan d’incidence est :
~ rp e jδp ;
rp = ~
(D.5)
Le coefficient de réflexion de l’échantillon pour une polarisation
perpendiculaire au plan d’incidence est :
~rs = ~
rs e jδs .
(D.6)
Les deux coefficients ~ rp sont complexes. Leur module ~
rs et ~ rp et ~ ( )
rs représente la
modification apportée à l’amplitude de la composante du champ, et leur phase, δ p et δ s , le
retard introduit par la réflexion.
310
Annexes A
Ei ,p E r ,p
Ei Er
E i ,s θi
E r ,s
plan d’incidence
échantillon
Figure D.2 : Réflexion d’une onde incidente sur l’échantillon
Er , p
rp
Θ ε
Ψ E r ,s
rs
Figure D.3 : Rotation du champ électrique réfléchi par l’échantillon

Après réflexion sur l’échantillon, l’extrémité du vecteur champ électrique parcours une ellipse
(cf. figure D.3) que l’on peut caractériser par deux paramètres :
L’ellipticité ε qui est donnée par le rapport du grand axe et du petit axe de
l’ellipse, tan Ψ est lié à ce rapport.
L’angle de rotation Θ entre le grand axe et l’axe de polarisation p , ∆ est lié à
cet angle de rotation.
Où tan Ψ représente le rapport des modules des coefficients de réflexion, ∆ = δ p − δ s est la
différence de phase introduite par la réflexion.
Pour un échantillon supposé plane, homogène, optiquement lisse, d’épaisseur infinie, nous
rp et ~
pouvons écrire le rapport entre le coefficent de réflexion polarisé ~ rs en fonction des
paramètres ellipsométriques Ψ et ∆ :
~
~ rp
R = ~ = tan Ψ ⋅ e i∆
rs
(D.7)
Avec :
311
Annexes A
nenv , p − m0 , p n − m0 ,s
~
rp = ~
rp e jδp = et ~ rs e jδs = env ,s
rs = ~ ;
nenv , p + m0 , p nenv ,s + m0 ,s
nenv ,s = nenv cos θi et nenv , p = nenv / cos θi ;
m0 ,s = m0 cos θr et m0 , p = m0 / cos θr
nenv l’indice du milieu environnant l’échantillon ( nenv est réel). m0 = n0 + jκ 0 l’indice

complexe de l’échantillon. θi l’angle d’incidence (cf. figure D.2) tandis que θ r l’angle de
réfraction. θi et θ r sont reliés par la loi de Snell-Descartes :
nenv sin θi = m0 sin θ r
(D.8)
En utilisant (D.5) et (D.6), les paramètres Ψ et ∆ peut être directement reliés à la constante
optique de l’échantillon :
~ 2
⎛1− R ⎞
m0 ( =ω ) = n0 ( =ω ) + jκ 0 ( =ω ) = sin θi 1 + ⎜⎜ ~ ⎟⎟ tan 2 θi (D.9)
⎝ 1 + R ⎠
La relation (D.7) est constituée de 2 inconnues. Alors, une loi de dispersion diélectrique
ε( =ω ) résultant de la superposition de 7 oscillateurs de Lorentz est utilisée :
7
∑ E 2 − (=ω)2k − jB =ω
A
ε( =ω ) = [n0 ( =ω ) + jκ 0 ( =ω )]2 = ε ∞ +
k =1 k k
(D.10)
avec ε la permittivité diélectrique relative (n0 + jκ 0 )2 , et =ω = 2 π=c / λ l’énergie du photon

incident ( = est la constante de Planck divisée par 2π , c la vitesse de la lumière, et λ la
longueur d’onde). ε∞ = 2.0541 . Les valeurs des 7 triplets Ak , Bk , Ek ( Ak : amplitudes, en
(eV )2 ; Bk : termes d’atténuation, en eV ; et Ek : énergies de résonance des phonons, en
eV ) caractérisant les 7 oscillateurs de Lorentz sont tabulées ci-dessous :
k λ , µm Ak Bk Ek
1 7.235 0.00128 0.01 0.17155
2 8.840 0.001215 0.01218 0.14041
3 9.360 0.008552 0.008544 0.13261
4 10.929 0.000349 0.006429 0.11357
5 12.470 0.000313 0.005921 0.099538
6 14.236 0.000382 0.009003 0.087191
7 21.148 0.002206 0.007944 0.058693
Les mesures éllipsométriques Infrarouges effectuées sur les échantillons de borosilicate

d’épaisseurs 0.7 mm et 2 mm fournit les courbes spectrales Ψ ( λ ) et ∆ ( λ ) (figures D.4 et
D.5). Comme les courbes issues des deux échantillons sont très semblables, nous pouvons
faire une évaluation des spectres n0 ( λ ) et κ 0 ( λ ) sur l’échantillon d’épaisseur 2 mm seul.
312
Annexes A
40
échantillon, e=2 mm
35 échantillon, e=0.7 mm
30
Courbe Ψ
25
20
15
10
5
6 8 10 12 14 16 18
Figure D.4 : Courbes Ψ( λ ) , caractéristiques des deux échantillons de Borosilicate

d’épaisseur différente.
100 échantillon, e=2 mm

échantillon, e=0.7 mm
80
Courbe ∆(λ)
60
40
20
6 8 10 12 14 16 18
Figure D.5 : Courbes ∆( λ ) , caractéristiques des deux échantillons de Borosilicate

d’épaisseur différente.
313
Annexes A
Un ajustage des courbes éllipsométriques expérimentales avec les relations (D.7) et (D.8)
permet de trouver les constantes optiques n0 ( λ ) et κ 0 ( λ ) présentées sur les figures D.6 et
D.7.
3.0
2.5
Indice de réfraction n
2.0
1.5
1.0
0.5
6 8 10 12 14 16 18
Figure D.6 : Indice de réfraction spectral identifié du verre de borosilicate
0
10
Indice d'absorption κ
-1
10
-2
10
6 8 10 12 14 16 18
Figure D.7 : Indice d’absorption spectral identifié du verre de borosilicate
314
FOLIO ADMINISTRATIF
THESE SOUTENUE DEVANT L'INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON
NOM : RANDRIANALISOA DATE de SOUTENANCE : 04 Décembre 2006

(avec précision du nom de jeune fille, le cas échéant)
Prénoms : Jaona Harifidy
TITRE : TRANSFERT THERMIQUE PAR RAYONNEMENT ET CONDUCTION DANS LES MATERIAUX POREUX
MICRO ET NANOSTRUCTURES. ANALOGIE TRANSFERT DE PHONONS ET DE PHOTONS.
NATURE : Doctorat Numéro d'ordre : 06 ISAL
Ecole doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civil et Acoustique de Lyon (MEGA)
Spécialité : Thermique et Energétique
Cote B.I.U. - Lyon : / / / et bis CLASSE :
RESUME : L’objectif de cette thèse est de modéliser et de mieux comprendre le transfert thermique multi-échelle au sein de
matériaux micro et nanoporeux. Les deux modes de transfert de chaleur conduction et rayonnement sont modélisés à partir de
l’équation de transport de particules de Boltzman (ETB) par l’intermédiaire de l’analogie entre le photon et le phonon.
Pour le transfert radiatif monodimensionnel, l’ETB est résolue par la méthode des ordonnées discrètes (MOD) basée sur
l’utilisation d’une quadrature composée adaptée (QCA) afin d’obtenir une répartition directionnelle précise des intensités. Les
propriétés radiatives du milieu homogène équivalent associé au milieu réel, intervenant dans l’ETB sont déterminées par des
modèles de diffusion simple et indépendante appelés théorie classique de Mie (TCM), approche en champ lointain (ACL) et
approche en champ proche (ACP) d’une part, et caractérisées par une méthode inverse d’identification des paramètres d’autre
part. Les applications concernent deux types de matériaux différents : du quartz fondu contenant une faible fraction volumique
de micro-bulles et des films de polymère contenant différentes concentrations de microsphères creuses. Ces matériaux sont
caractérisés par une forte absorption aux longueurs d’onde infrarouge. La validité des méthodes est vérifiée par la
comparaison des résultats issus des modèles avec des mesures expérimentales de transmittance et de réflectance
hémisphériques. Si la concentration de particules est faible, les différents modèles de propriétés radiatives sont en bon accord
entre eux et avec les résultats expérimentaux, dans le cas contraire, il est mis en évidence que l’ACL est la mieux appropriée.
A partir de notre connaissance concernant le transfert radiatif dans les milieux poreux microstructurés, et de l’analogie
phonon/photon nous avons développé une nouvelle approche du transfert conductif dans les matériaux nanoporeux. Cette
thèse est la première analyse permettant une modélisation fine du transport d’énergie phononique au sein d’un film de
Silicium contenant des pores nanométriques. Les pores contenus dans le film étant de forte concentration et d’orientation très
anisotropes, aucune des méthodes de résolution de l’ETB existantes n’est adéquate. Une nouvelle méthode de Monte Carlo en
régime permanent et en trois dimensions est développée pour simuler directement le transport de phonons (conduction
thermique) dans ce matériau. La morphologie nanoporeuse est modélisée, dans un premier temps, comme une répartition
aléatoire de pores sphériques non agglomérés dans le volume et dans un second temps par un modèle fractal, Two-scale
modifié, plus proche de la structure réelle. Les résultats de modélisation sont comparés avec les données expérimentales de la
littérature. Cette méthode de Monte Carlo a permis de mettre en évidence l’influence de la taille, de la fraction volumique et
de la morphologie des pores. Elle présente un fort potentiel, elle permettra notamment de modéliser le transport de phonon
dans les matériaux diélectriques cristallins à géométries complexes.
MOTS-CLES : matériau micro et nanoporeux, propriétés radiatives, milieu absorbant, temps de relaxation, collision de
phonon, transfert thermique, Equation de transport de Boltzman, simulation de Monte Carlo, Silicium, Quartz fondu, film de
polymère, microsphères de verre creuses
Laboratoire (s) de recherche : Centre de Thermique de Lyon (CETHIL) de l’Institut National des Sciences Appliquées (INSA)
de Lyon, UMR- CNRS 5008
Directeur de thèse: Mme Dominique BAILLIS (MCF INSA de Lyon, HDR)
Composition du jury : D. BAILLIS, P. ECHEGUT, F. ENGUEHARD, J.J. GREFFET, D. LEMONNIER et M. RAYNAUD

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N° d’ordre 06ISAL Année 2006

Transfert thermique par rayonnement et

École doctorale : Mécanique, Energétique, Génie Civile, Acoustique de Lyon

Soutenance prévue le 04 Décembre 2006 devant la Commission d’examen

Directrice de thèse D. BAILLIS Maître de Conférence HDR (INSA, Lyon)

Laboratoire de recherche : Centre de Thermique de Lyon (CETHIL, INSA de Lyon)

CHIMIE DE LYON M. Denis SINOU

INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

LAURINI R. INFORMATIQUE EN IMAGE ET SYSTEMES

SACADURA J.F. CENTRE DE THERMIQUE DE LYON – Transferts

UBEDA S. CENTRE D’INNOV. EN TELECOM ET INTEGRATION

Directeurs de recherche C.N.R.S. :

BERTHIER Y. MECANIQUE DES CONTACTS

Directeurs de recherche I.N.R.A. :

Directeurs de recherche I.N.S.E.R.M. :

* CEGELY CENTRE DE GENIE ELECTRIQUE DE LYON

Ma gratitude s’adresse également à Messieurs Patrick ECHEGUT, Denis

L’objectif de cette thèse est de modéliser et de mieux comprendre le transfert thermique

Keywords: micro and nanoporous materials, radiative properties, absorbing medium,

Table des illustrations 29

PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON 42

I.2. Analogie entre le photon et le phonon 54

Références bibliographiques partie I 70

PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

II.1. Transfert radiatif dans un milieu diffusant et absorbant avec interfaces

II.2. Modélisation des propriétés radiatives du milieu homogène équivalent

II.3. Méthode de détermination des propriétés radiatives par identification

II.4. Application / Etude du verre à bulles 166

II.5. Application / Etude des films de polymère contenant des microsphères

Références bibliographiques partie II 213

PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS

III.1. Transport de phonon dans un solide cristallin 223

III.2. Transfert thermique dans le Silicium poreux 261

Références bibliographiques partie III 294

CONCLUSION GENERALE 298

B. ALIGNEMENTS DU MONTAGE BRDF/BTDF 304

C. QUADRATURE DE MESURE DE TRANSMITTANCE ET DE REFLECTANCE

D. CARACTERISATION DES INDICES OPTIQUES 309

PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON

PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

T Transmittance ou Reflectance bidirectionnelle moyenne, sr −1

PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION

kB Constante de Boltzman, k B = 1.38 10 −23 JK −1

θ Angle polaire, rad

Table des illustrations

PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON

PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS

PARTIE I : ANALOGIE ENTRE LE PHOTON ET LE PHONON

PARTIE II : TRANSFERT RADIATIF DANS LES MILIEUX

PARTIE III : TRANSFERT DE CHALEUR PAR CONDUCTION DANS

La deuxième partie est consacrée à la modélisation du transfert thermique par

La troisième et dernière partie de ce travail porte sur la modélisation du transport de

Figure 1 : Echantillon de verre à bulles

Figure 2 : Echantillon de film de polymère contenant des microsphères creuses

Figure 3 : Echantillon de Silicium nanoporeux. (a) : Si dopé p + ; (b) : Si dopé n +

Figure I.1 : Spectre d’onde électromagnétique

Le rayonnement électromagnétique peut se modéliser de deux manières :

I.1.1.1. L'onde électromagnétique

Figure I.3a : Polarisation linéaire