수렴 빔 전자 회절

Convergent beam electron diffraction

수렴 빔 전자 회절(CBED)은 전자의 수렴 빔 또는 발산 빔(원뿔형 전자 빔)을 사용하여 물질을 연구하는 회절 기법이다.

수렴 빔 전자 회절 기법의 개략도.W. Kosel & G. Möllenstedt, 1939년에 개작.

역사

이 기법은 1939년 코셀과 뮐렌스테트가 처음 도입한 기법으로, 큰(약 40μm) 탐침과 작은 수렴각으로 작업했다.[1]1970년대 필드 방출 건([2]FEG), 스캐닝 트랜스미션 전자 현미경(STEM), 에너지 필터링 장치 등이 개발되면서 프로브 직경이 작아지고 수렴각이 커졌으며, 이 모든 것이 CBED를 더욱 대중화시켰다.70년대에 CBED는 Goodman과 Lempfuh,[3] Steeds,[4] Buxton에[5] 의해 점군 및 우주군 대칭의 결정에 사용되었고, 1985년부터 Tanaka 외 연구소에 의해 서로 다른 CBED 기법을 적용하여 시작되었다.[6][7][8][9]

적용들

CBED를 사용하면 다음과 같은 다양한 유형의 정보를 얻을 수 있다.

주 매개변수

CBED에서 전자 빔의 직경은 비교적 작으며, 보통 1-100 nm이다.실제 공간에 있는 빔의 작은 직경은 상호적인 공간에서 더 큰 각도 범위를 열어준다.결과적으로 회절 피크가 아닌 회절 디스크가 보인다.빔 반융합각(α)은 밀리라디안(milliradian)의 순서로 0.1㎛~1㎛[20]이다.작은 반융합각의 경우 디스크가 서로 겹치지 않는 반면, 큰 반융합각의 경우 디스크가 겹친다.[21]CBED 패턴이 형성되면 제어해야 할 몇 가지 변수가 있다.

  • 빔 반융합각 α - C2 개구부에 의해 제어된다.회절 디스크의 크기는 α에 따라 달라진다.

2α = 2θ B a/b

여기서 θ은B 시료의 Bragg 각도, a는 회절 디스크의 너비, b는 000 디스크와 hkl 디스크 사이의 거리(그림 참조)이다.

  • 패턴의 초점 – TEM(Transmission Electronic Microcom)에서는 시료가 극성 높이에 있을 때 영상이 집중되므로 영상을 디포커스하는 한 가지 방법은 시료를 z 방향으로 위아래로 이동시키는 것이다.입사 빔의 교차점과 시료의 z 위치 사이의 거리를 데포커스 거리 Δf라고 한다.정확히 초점을 맞추면 CBED 디스크에는 공간 정보가 존재하지 않는다.디포커스 거리에서는 직접 공간과 상호 공간 정보가 모두 CBED 패턴에서 보이기 시작할 것이다.[22]

CBED 및 관련 기술

CBED 패턴은 다음과 같은 다양한 기법으로 얻을 수 있다.

  • 일반(C)템-CBED.CTEM-CBED에서는 다른 형태의 콘덴서 개구부를 사용하여 전체 브릴루인 영역에 걸쳐 강도 분포를 얻는다.[23]
  • Large Angle (LA)CBED - 1㎛ - 10㎛의 큰 입사각으로 수행되며, LACBED는 Bragg 각도로 결정된 직경보다 큰 직경의 비오버랩 디스크를 얻을 수 있다.LACBED I를 사용하면 검출기에서 한 번에 하나의 선택된 CBED 디스크를 얻을 수 있다.[24]LACBED II에서는 중간렌즈의 초점 조건이 약간 변경되어 형광 스크린에서 서로 겹치지 않고 밝은 장 패턴과 어두운 장 패턴을 동시에 얻을 수 있다.[25]LACB의 단점ED는 대형 평판 시료를 필요로 한다는 것이다.
  • 4D-STEM - 이 기법에서는 2D 어레이의 시료에서 빔을 래스터 스캔하고 어레이의 각 위치에서 2D 회절 패턴을 획득하여 4D 데이터 세트를 생성한다.획득 후, ptychography와 같은 상이한 기법을 사용함으로써, 투과 기능과 유도된 상이동을 회복할 수 있다.[26]어떤 응용 프로그램에서는 4D-STEM을 STEM-CBED라고 부른다.[27]
  • 빔 흔들기(BR)-CBED - 이 기법으로 입사 빔을 시편 위에 놓인 흔들 코일로 흔들면 가상 수렴 빔이 생성된다.시료에 있는 빔의 지름이 마이크로미터가 거의 없다는 점을 감안하여, 이 방법은 강한 수렴 빔에 취약한 재료에 CBED를 가능하게 했다.또한 조명이 들어오는 시료 면적의 큰 크기와 빔의 저밀도 전류는 시료 오염을 대수롭지 않게 만든다.[28][29]
  • BR-LACBED - 이 기법에서는 시료 위 흔드는 코일에 추가로 프로젝터 렌즈 아래에 흔드는 코일이 있으며, 이 코일은 선호 빔을 STEM 검출기로 가져오는 데 사용된다.입사 빔이 흔들릴 때마다 두 번째 코일이 동시에 구동되어 빔이 항상 STEM 검출기에 떨어지도록 한다.[30]
  • 신호 처리 및 BR-CBED - BR-CBED의 대비를 개선하기 위해 CBED 패턴에서 특정 주파수 대역을 필터링하는 대역 통과 필터를 사용할 수 있다.이 두 기법의 조합은 패턴에 나타나는 대칭을 더욱 뚜렷하게 한다.[31]
  • CB-LEED (Low Energy Electronic Diffraction) - 흔들곡선은 수렴 탐침을 사용하여 단일 에너지로 분석한다.[32]이 방법의 장점은 다음과 같다: LEED 회절점들을 CPLEED 디스크에 매핑하는 것, 국부적 구조 정보를 추출할 수 있는 시료의 국부적 영역에서 발생하는 회절 패턴,[33] 표면으로부터의 매핑, 소규모 원자 변위의 민감도 향상 등이다.[34]
  • ptychography는 출구 전자파의 위상을 회복하는 기술이다.재구성은 위상과 진폭 정보를 모두 가진 실제 공간 영상을 반환하는 반복 위상 검색 알고리즘을 적용하여 이루어진다.전자 ptychography를 사용함으로써 2018년에 원자 분해능 0.39 39의 MoS의2 영상을 Jiang et al.에 의해 보고되어 최고 분해능 현미경으로 세계 신기록을 세웠다.[35][36]

기타 기법과의 관계

문학에서는 수렴 빔으로 획득되는 전자 회절 패턴을 가리키는 여러 용어가 사용된다.그러한 용어들은 CBED, 마이크로디플랙션, 나노디플랙션 등이다.격자 구조와 같은 전통적인 회절 정보를 얻기 위해 CBED 기법을 사용할 때, 매우 작은 영역에서 평면 간 간격, 마이크로디플랙션이라는 용어를 사용한다.[37]한편, 나노디플랙션이라는 용어는 매우 작은 프로브(<1nm 이하 직경)를 사용할 때 사용된다.[38][39]

CBED의 장단점

수렴 빔의 직경이 평행 빔보다 작기 때문에, CBED로부터 얻은 정보의 대부분은 다른 방법이 도달할 수 없는 매우 작은 지역에서 생성된다.예를 들어 병렬 빔 조명을 사용하는 선택 영역 전자 회절(SAED)에서 선택할 수 있는 가장 작은 영역은 100kV에서 0.5µm인 반면 CBED에서는 100nm 미만의 영역으로 이동할 수 있다.[40]또한 CBED 패턴에서 얻는 정보의 양은 SAED 패턴에서 얻는 정보보다 크다.그럼에도 불구하고 CBED에도 단점이 있다.집중 탐침은 국부적 응력을 유발할 수 있는 오염을 발생시킬 수 있다.그러나 이것은 과거에 더 큰 문제였고 지금은 높은 진공 조건 때문에 몇 분에서 몇 시간 동안 시료의 깨끗한 부위를 탐사할 수 있어야 한다.또 다른 단점은 수렴 빔이 시료의 선택된 부위를 가열하거나 손상시킬 수 있다는 것이다.[41]1939년 이래로 CBED는 주로 두꺼운 재료들을 연구하기 위해 사용되어 왔다.최근에는 2D 모노레이어 결정체 및 반데르발스 구조물에 대한 연구가 진행되었는데, 나노미터 분해능에서의 변형이 회수되고, 빌레이어 결정의 층간 거리 등이 CBED를 이용하여 재구성되었다.[42]

참조

  1. ^ Kossel, W.; Möllenstedt, G. (1939). "Elektroneninterferenzen im konvergenten Bündel". Annalen der Physik. 428 (2): 113–140. doi:10.1002/andp.19394280204.
  2. ^ Crewe, A. V.; Isaacson, M.; Johnson, D. (February 1969). "A Simple Scanning Electron Microscope". Review of Scientific Instruments. 40 (2): 241–246. doi:10.1063/1.1683910.
  3. ^ Goodman, P.; Lehmpfuhl, G. (1 May 1968). "Observation of the breakdown of Friedel's law in electron diffraction and symmetry determination from zero-layer interactions". Acta Crystallographica Section A. 24 (3): 339–347. doi:10.1107/S0567739468000677.
  4. ^ Hren, John J (1979). Introduction to Analytical Electron Microscopy. Boston, MA. ISBN 147575583X.
  5. ^ Buxton, B. F.; Eades, J. A.; Steeds, John Wickham; Rackham, G. M.; Frank, Frederick Charles (11 March 1976). "The symmetry of electron diffraction zone axis patterns". Philosophical Transactions of the Royal Society of London. Series A, Mathematical and Physical Sciences. 281 (1301): 171–194. doi:10.1098/rsta.1976.0024.
  6. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami (1985). Convergent-Beam Electron Diffraction I. JEOL Ltd.
  7. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami (1988). Convergent beam electron diffraction II. JEOL Ltd.
  8. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami; Tsuda, Kenji (1994). Convergent beam electron diffraction III. JEOL Ltd.
  9. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami; Tsuda, Kenji; Saitoh, Koh (2002). Convergent beam electron diffraction IV.
  10. ^ Jones, P. M.; Rakham, G. M.; Steeds, John Wick (30 May 1977). "Higher order Laue zone effects in electron diffraction and their use in lattice parameter determination". Proceedings of the Royal Society of London. A. Mathematical and Physical Sciences. 354 (1677): 197–222. doi:10.1098/rspa.1977.0064.
  11. ^ Kelly, P. M.; Jostsons, A.; Blake, R. G.; Napier, J. G. (16 October 1975). "The determination of foil thickness by scanning transmission electron microscopy". Physica Status Solidi A. 31 (2): 771–780. doi:10.1002/pssa.2210310251.
  12. ^ Clément, L.; Pantel, R.; Kwakman, L. F. Tz.; Rouvière, J. L. (26 July 2004). "Strain measurements by convergent-beam electron diffraction: The importance of stress relaxation in lamella preparations". Applied Physics Letters. 85 (4): 651–653. doi:10.1063/1.1774275.
  13. ^ Morniroli, J. P. (September 2006). "CBED and LACBED characterization of crystal defects". Journal of Microscopy. 223 (3): 240–245. doi:10.1111/j.1365-2818.2006.01630.x.
  14. ^ Carpenter, R. W.; Spence, J. C. H. (1 January 1982). "Three-dimensional strain-field information in convergent-beam electron diffraction patterns". Acta Crystallographica Section A. 38 (1): 55–61. doi:10.1107/S0567739482000102.
  15. ^ Wu, Lijun; Zhu, Yimei; Tafto, J.; Welch, D. O.; Suenaga, M. (19 September 2002). "Quantitative analysis of twist boundaries and stacking faults in Bi-based superconductors by parallel recording of dark-field images with a coherent electron source". Physical Review B. 66 (10): 104517. doi:10.1103/PhysRevB.66.104517.
  16. ^ Wu, Lijun; Zhu, Yimei; Tafto, J. (11 December 2000). "Picometer Accuracy in Measuring Lattice Displacements Across Planar Faults by Interferometry in Coherent Electron Diffraction". Physical Review Letters. 85 (24): 5126–5129. doi:10.1103/PhysRevLett.85.5126.
  17. ^ Tanaka, M.; Saito, R.; Sekii, H. (1 May 1983). "Point-group determination by convergent-beam electron diffraction". Acta Crystallographica Section A Foundations of Crystallography. 39 (3): 357–368. doi:10.1107/S010876738300080X.
  18. ^ Goodman, P. (1 November 1975). "A practical method of three-dimensional space-group analysis using convergent-beam electron diffraction". Acta Crystallographica Section A. 31 (6): 804–810. doi:10.1107/S0567739475001738.
  19. ^ Tanaka, M.; Sekii, H.; Nagasawa, T. (1 November 1983). "Space-group determination by dynamic extinction in convergent-beam electron diffraction". Acta Crystallographica Section A Foundations of Crystallography. 39 (6): 825–837. doi:10.1107/S0108767383001695.
  20. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami (1985). Convergent-Beam Electron Diffraction I.
  21. ^ Morniroli, J. P. (2006). "CBED and LACBED characterization of crystal defects". Journal of Microscopy. 223 (3): 240–245. doi:10.1111/j.1365-2818.2006.01630.x. ISSN 1365-2818.
  22. ^ Cowley, J. M. (1987). Advances in electronics and electron physics.
  23. ^ Tanaka, Michiyoshi (1986). "Conventional Transmission-Electron-Microscopy Techniques in Convergent-Beam Electron Diffraction". Journal of Electron Microscopy. doi:10.1093/oxfordjournals.jmicro.a050584.
  24. ^ Tanaka, Michiyoshi; Saito, Ryuichi; Ueno, Katsuyoshi; Harada, Yoshiyasu (1980). "Large-Angle Convergent-Beam Electron Diffraction". Journal of Electron Microscopy. doi:10.1093/oxfordjournals.jmicro.a050262.
  25. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami (1985). Convergent-Beam Electron Diffraction I.
  26. ^ O'Leary, C. M.; Allen, C. S.; Huang, C.; Kim, J. S.; Liberti, E.; Nellist, P. D.; Kirkland, A. I. (23 March 2020). "Phase reconstruction using fast binary 4D STEM data". Applied Physics Letters. 116 (12): 124101. doi:10.1063/1.5143213.
  27. ^ Tsuda, Kenji; Yasuhara, Akira; Tanaka, Michiyoshi (19 August 2013). "Two-dimensional mapping of polarizations of rhombohedral nanostructures in the tetragonal phase of BaTiO 3 by the combined use of the scanning transmission electron microscopy and convergent-beam electron diffraction methods". Applied Physics Letters. 103 (8): 082908. doi:10.1063/1.4819221.
  28. ^ van Oostrum, K. J.; Leenhouts, A.; Jore, A. (September 1973). "A new scanning microdiffraction technique". Applied Physics Letters. 23 (5): 283–284. doi:10.1063/1.1654890.
  29. ^ Tanaka, Michiyoshi; Terauchi, Masami (1985). Convergent-Beam Electron Diffraction I.
  30. ^ TANAKA, Michiyoshi; SAITO, Ryuichi; UENO, Katsuyoshi; HARADA, Yoshiyasu (1 January 1980). "Large-Angle Convergent-Beam Electron Diffraction". Journal of Electron Microscopy. 29 (4): 408–412. doi:10.1093/oxfordjournals.jmicro.a050262. ISSN 0022-0744.
  31. ^ Tanaka, Michiyoshi; Ueno, Katsuyoshi; Hirata, Yoshihiro (April 1980). "Signal Processing of Convergent-Beam Electron Diffraction Patterns Obtained by the Beam-Rocking Method". Japanese Journal of Applied Physics. 19 (4): L201–L204. doi:10.1143/JJAP.19.L201.
  32. ^ Spence, J.C.H.; Poon, H.C.; Saldin, D.K. (February 2004). "Convergent-Beam Low Energy Electron Diffraction (CBLEED) and the Measurement of Surface Dipole Layers". Microscopy and Microanalysis. 10 (1): 128–133. doi:10.1017/S1431927604040346.
  33. ^ Ruben, G.; Jesson, D.E.; Paganin, D.M.; Smith, A.E. (May 2009). "Kinematic simulation of convergent beam low-energy electron diffraction patterns". Optik. 120 (9): 401–408. doi:10.1016/j.ijleo.2007.10.006.
  34. ^ Constantinou, Procopios C.; Jesson, David E. (September 2019). "On the sensitivity of convergent beam low energy electron diffraction patterns to small atomic displacements". Applied Surface Science. 489: 504–509. doi:10.1016/j.apsusc.2019.05.274.
  35. ^ Jiang, Yi; Chen, Zhen; Han, Yimo; Deb, Pratiti; Gao, Hui; Xie, Saien; Purohit, Prafull; Tate, Mark W.; Park, Jiwoong; Gruner, Sol M.; Elser, Veit; Muller, David A. (July 2018). "Electron ptychography of 2D materials to deep sub-ångström resolution". Nature. 559 (7714): 343–349. doi:10.1038/s41586-018-0298-5.
  36. ^ "Highest resolution microscope". Guinness World Records.
  37. ^ Carpenter, R. W.; Spence, J. C. H. (November 1984). "Applications of modern microdiffraction to materials science". Journal of Microscopy. 136 (2): 165–178. doi:10.1111/j.1365-2818.1984.tb00526.x.
  38. ^ Williams, David B. (2009). Transmission electron microscopy : a textbook for materials science (2nd ed.). New York: Springer. ISBN 978-0-387-76501-3.
  39. ^ Steeds, John Wickham; Hren, J. J.; Goldstein, J. I.; Joy, D. C. (1979). "Introduction to Analytical Electron Microscopy". Plenum Press: 387.
  40. ^ Champness, P. E. (March 1987). "Convergent beam electron diffraction". Mineralogical Magazine. 51 (359): 33–48. doi:10.1180/minmag.1987.051.359.04.
  41. ^ Williams, David B. (2009). Transmission electron microscopy : a textbook for materials science (2nd ed.). New York: Springer. ISBN 978-0-387-76501-3.
  42. ^ Latychevskaia, Tatiana; Woods, Colin Robert; Wang, Yi Bo; Holwill, Matthew; Prestat, Eric; Haigh, Sarah J.; Novoselov, Kostya S. (17 July 2018). "Convergent beam electron holography for analysis of van der Waals heterostructures". Proceedings of the National Academy of Sciences. 115 (29): 7473–7478. doi:10.1073/pnas.1722523115.