광촉매

Photocatalysis
위의 실험에서 광원(오른쪽 프레임 밖으로)의 광자는 이산화티타늄 디스크의 표면에 흡수되어 물질 내의 전자를 들뜨게 합니다.그런 다음 이것들은 물 분자와 반응하여 수소와 산소의 성분으로 나누어집니다.이 실험에서, 물에 녹은 화학 물질들은 산소의 형성을 막는데, 그렇지 않으면 수소와 재결합할 것이다.

화학에서 광촉매는 [1]촉매가 존재하는 상태에서 광반응을 가속하는 것이다.촉매화된 광분해에서는 흡착된 기판에 의해 빛을 흡수한다.광생성 촉매 작용에서 광촉매 활성(PCA)은 2차 반응을 겪을 수 있는 유리기(예: 수산화기: •OH)를 생성하는 전자-공 쌍을 생성하는 촉매의 능력에 의존한다.이산화티타늄(TiO2)에 의한 물의 전기분해를 발견함으로써 실용화가 가능해졌다.

역사

광촉매에 대한 초기 언급(1911–1938)

광촉매에 대한 최초의 언급은 독일 화학자인 알렉산더 아이브너 박사가 암청색 안료인 프러시아 [2][3]파란색의 표백에 대한 산화아연(ZnO)의 조명에 대한 그의 연구에서 개념을 통합했던 1911년으로 거슬러 올라간다.이 무렵 브루너와 코작은 조명 [3][4]아래 있는 우라닐염의 존재에 대한 옥살산의 열화에 대한 논문을 발표했고, 1913년에는 란다우가 광촉매 현상을 설명하는 기사를 발표했다.이들의 기여는 광화학 [3][5]반응에서 광자속 결정의 기초를 제공하는 측정인 액티노미터 측정의 개발로 이어졌다.광촉매에 대한 연구가 잠시 부족했던 후 1921년, Baly et al.가시 스펙트럼의 [3][6]빛 아래에서 포름알데히드를 생성하기 위한 촉매로 수산화철과 콜로이드 우라늄 소금을 사용했다.그러나 1938년까지 Doodeve과 키치너 활성 산소의 표면에 생산, 유기 화학 물질의 phot을 통해 blotching에 잇따라 이어졌다로 자외선 TiO2에 흡수가 TiO2고 무독성highly-stable 산화, 산소 앞에서 염료 표백 감광제 역할을 할 수 있음을 발견해지 않았다.o산화.이는 실제로 이종 [3][7]광촉매의 기본 특성을 최초로 관찰한 것이다.

광촉매 연구의 진보(1964년-1981년, 현재)

광촉매 연구는 관심 부족과 실용성 부족으로 25년 이상 중단되었다.그러나 1964년 V.N. Filimonov는 ZnO와 [3][8]TiO로부터의2 이소프로판올 광산화 현상을 조사하였고, 이와 동시에 Kato와 Mashio,[3][9][10][11] Doerffler와 Hauffe, 그리고 Ikekawa 등(1965)은 Zno의 이산화탄소 및 유기 용제의 산화/광산화 현상을 연구하였다.몇 년 뒤인 1970년 포르멘티 외 연구진과 다나카 및 블라이홀드는 각각 [3][12][13]다양한 알켄의 산화와 아산화질소의 광촉매 붕괴(NO2)를 관찰했다.

1972년 후지시마 아키라와 혼다 겐이치가 자외선에 조사된2 TiO 전극이 백금 전극에 전기적으로 연결되어 물의 전기화학적 광분해가 일어나는 것을 발견하면서 광촉매 연구의 비약적인 진전이 있었다.자외선이 TiO전극에2 흡수되면서 전자가 TiO전극(아노드, 산화반응 부위)에서 백금전극(아노드, 환원반응 부위)으로 흘러들어 수소가스가 생성되었다.당시 수소 생산의 대부분이 천연가스 개질 및 가스화를 [3][14]통해 이루어졌기 때문에, 이것은 깨끗하고 비용 효율적인 원천에서 수소를 생산한 최초의 사례 중 하나였습니다.후지시마와 혼다의 발견은 광촉매의 다른 발전을 가져왔다. 예를 들어, 1977년에 노지크는 백금이나 금과 같은 전기 화학 광분해 과정에 귀금속을 포함시키면 광활성을 증가시킬 수 있고 외부 전위가 [3][15]필요하지 않다는 것을 발견했다.와그너와 소모자이(1980년)와 사카타와 카와이(1981년)에 의해 수행된 추가 연구는 광생성에 의한 티탄산 스트론튬(SrTiO3) 표면에서의 수소 생성과 에탄올의 TiO와2 PtO의2 조명에서 [3][16][17]각각 수소와 메탄 생성에 대해 설명했다.

광촉매, 특히 물의 전기화학적 광분해에 관한 연구와 개발은 오늘날에도 계속되고 있지만, 지금까지 이 과정은 상업적인 목적으로 개발되지 않았다.2017년 Chu 등은 물의 전기화학적 광분해의 미래를 평가하면서 "자연 광합성을 [3][18]모방하는" 비용 효율적이고 에너지 효율적인 광전기화학(PEC) 탠덤 셀을 개발해야 하는 주요 과제를 논의했다.

광촉매의 종류

균질 광촉매

균질 광촉매에서는 반응물질과 광촉매가 같은 상에 존재한다.가장 일반적으로 사용되는 균질 광촉매에는 오존 및 광펜톤 시스템(Fe 및 Fe+/HO22)이+ 포함된다.반응하는 종은 •OH 라디칼로, 다양한 용도로 사용됩니다.오존에 의한 수산기 생성 메커니즘은 다음 [19]두 가지 경로를 따를 수 있습니다.

O32 + hµ → O + O(1D)
O(1D) + HO2 → •OH + •OH
O(1D) + HO2 → HO22
HO22 + h → •OH + •OH

마찬가지로 Fenton 시스템은 다음과 같은 [20]메커니즘에 의해 히드록실 라디칼을 생성합니다.

Fe2+ + HO22 → HO• + Fe3+ + OH−
Fe3+ + HO22 → Fe2+ + HO•2 + H+
Fe2+ + HO• → Fe3+ + OH−

광펜톤형 프로세스에서는 OH 라디칼의22 광분해 및 자외선 하에서 Fe 이온의3+ 감소와 같은 추가적인 공급원을 고려해야 한다.

HO22 + h440 → HO• + HO•
Fe3+ + HO2 + h440 → Fe2+ + HO+• H

Fenton형 공정의 효율성은 과산화수소 농도, pH 및 UV 강도와 같은 몇 가지 작동 매개변수에 의해 영향을 받습니다.이 공정의 주요 장점은 최대 450nm의 광감도를 가진 햇빛을 사용할 수 있다는 것입니다. 따라서 UV 램프와 전기 에너지 비용이 많이 들지 않습니다.이러한 반응은 광촉매의 다른 예보다 더 효율적인 것으로 입증되었지만, 이 공정의 단점은 낮은 pH 값입니다. pH 값은 철이 더 높은 pH 값으로 침전되기 때문에 필요하며 처리 후 철을 제거해야 합니다.

균질 광촉매는 Cu(II)/Cu(I) 복합체에서도 실시할 수 있다.Fe(II) 착체와 유사한 Cu(II) 착체의 광화학 거동은 대부분 LMCT 상태의 반응성 붕괴에서 도출된다.LMCT 상태에 대한 들뜸은 Cu(II)에 배위된 리간드의 이온화 에너지가 그다지 높지 않을 때 직사광선에 의해 달성될 수 있다.내부 구 전자 전달에 의한 LMCT 들뜬 상태의 반응성 붕괴의 결과로, Cu(I) 중심 원자는 Cu(I)로 환원되는 반면, 배위자는 라디칼로 산화되어 배위구를 [21]떠난다.

포토렉스 거동은 할로겐이 포함된 단순 Cu(II) 복합체에 의해 입증된다.[CuClx] 들뜸 후 금속 중심이 감소하여 Cl• 및 Cl2•− 라디칼이 [22]형성됩니다.

[23]

[23]

Cl2·−라디칼은 강력한 산화 및 염소화제입니다.예를 들어 페놀과 그 유도체를 파라벤조키논 및2 CO로 산화시킬 수 있다.

이종 광촉매

이종 촉매 작용은 반응물과 다른 상으로 촉매를 가진다.이종 광촉매는 가벼운 산화 또는 전체 산화, 탈수소, 수소2 이동, 16O-O2 및 중수소-알칸 동위원소 교환, 금속 증착, 물 해독, 가스 오염물질 제거 등 다양한 반응을 포함하는 분야이다.

가장 일반적인 이종 광촉매는 전이 금속 산화물과 반도체로, 독특한 특성을 가지고 있습니다.연속적인 전자 상태를 가진 금속과 달리, 반도체는 고체에서 광활성화에 의해 생성된 전자와 구멍의 재결합을 촉진하기 위한 에너지 레벨이 없는 보이드 에너지 영역을 가지고 있다.채워진 원자가 밴드의 꼭대기에서 비어있는 전도 밴드의 맨 아래까지 확장되는 에너지의 보이드 영역을 밴드 [24]갭이라고 합니다.물질의 밴드갭 이상의 에너지를 가진 광자가 반도체에 흡수되면 전자가 원자가대에서 전도대로 들뜨면서 원자가대에 양의 구멍이 생긴다.이러한 광생성 전자-공 쌍은 들뜸이라고 불립니다.들뜬 전자와 구멍은 재결합하여 전자의 들뜸에서 얻은 에너지를 열로 방출할 수 있습니다.이러한 들뜸 재조합은 바람직하지 않으며 높은 수치는 비효율적인 광촉매로 이어진다.이런 이유로 노력 기능 photocatalysts을 개발하기 위해 종종 엑사이트 수명 연장되는electron-hole 분리 종종 단계 hetero-junctions 같은 구조적인 기능에 의존하는 다양한 방법들을 개선을 강조하는noble-metal 나노 입자 실리콘 나노 와이어와 치환 양이온 도핑(예를 들어anatase-rutile 인터페이스).[25]광촉매 설계의 궁극적인 목표는 들뜬 전자와 산화제의 반응을 촉진하여 환원물을 생성하거나 생성된 홀과 환원제의 반응을 촉진하여 산화물을 생성하는 것이다.정공과 들뜬 전자의 생성으로 인해 빛을 조사하는 반도체 표면에서 산화 환원 반응이 일어난다.

산화반응의 한 메커니즘에서 양공은 표면에 존재하는 수분과 반응하여 히드록실 래디옥실라디칼)를 생성한다.반응은 금속 산화물 표면에서 광유발 들뜸 생성에 의해 시작됩니다(MO는 금속 산화물을 의미합니다).

MO + h440 → MO (h+ + e−)

광촉매 효과로 인한 산화 반응:

h+ + HO2 → H+ + •OH
2시간+ + 2HO2 → 2H+ + HO22
HO22→2 •OH

광촉매 효과로 인한 환원 반응:

e− + O2 → •O2−
•O2− + HO2+ + H → HO22 + O2
HO22 → 2 •OH

최종적으로 양쪽 반응에서 히드록실 라디칼이 생성된다.이러한 히드록실 라디칼은 성질이 매우 산화적이며 산화환원 전위는0 E = +3.06V이다.[26]

TiO는2 이종 촉매 작용에 적합하고 일반적인 선택이다.화학 환경에 대한 불활성성과 장기적인 광안정성으로 인해 TiO는2 많은 실제 응용 분야에서 중요한 재료가 되었습니다.광밴드갭 반도체인 TiO는2 일반적으로 루틸(밴드갭 3.0 eV) 및 아나타아제(밴드갭 3.2 eV) 단계에서 조사된다.광촉매 반응은 반도체의 밴드갭 이상의 에너지로 빛을 흡수함으로써 시작된다.이로 인해 전자공(e−/h+) 쌍이 [27]생성됩니다.

여기서 전자는 전도 대역에 있고 구멍은 원자가 대역에 있습니다.조사된2 TiO 입자는 반도체와 접촉하는 분자의 전자 공여체 또는 수용체 역할을 할 수 있습니다.원자가 밴드 홀은 강하게 산화되는 반면 전도 밴드 전자는 강하게 [27]감소하기 때문에 흡착된 종과의 산화 환원 반응에 참여할 수 있다.

적용들

목재 펄프(암섬유) 및 4족 산화 아연 입자(흰색 및 뾰족한)의 SEM 이미지.[28]

TiO2 및 ZnO 나노 로드와 같은 일부 광활성 촉매가 지난 10년 동안 도입되었습니다.이들은 대부분 밴드 구조상 자외선 조사에서만 활동할 수 있다는 점에 어려움을 겪고 있다.따라서, 그래핀-ZnO 나노 복합체를 포함한 다른 광촉매들은 이 [29]문제에 대항하기 위해 지난 몇 년 동안 도입되었다.

광촉매 바이오 에탄올 생산, BBSRC의 [30]자금 지원을 받는 린다 로튼 교수, 로버트 고든 대학 및 CyanoSol 산하 협력자들에 의한 연구.

종이 제작

초소형 ZnO 4엽 입자에 의한 대규모 광촉매 시험지 제작.[28]가장 일반적인 것은 나노로드, 나노튜브, 나노파이버, 나노와이어와 같은 1차원 나노구조이며 나노플라스, 나노시트, 나노스피어, 4각동물도 있다.ZnO는 강력한 산화 능력, 화학적 안정성, 강화된 광촉매 활성 및 큰 자유 들뜸 결합 에너지를 가지고 있습니다.또한 무독성, 지구량, 생체적합성, 생분해성, 친환경성, 저비용, 간단한 화학합성과 호환됩니다.ZnO는 앞서 언급한 바와 같이 태양 복사 하에서 광촉매에 널리 사용되는 데에도 제한이 있다.따라서 밴드 갭을 줄이고 전하 캐리어 [31]분리를 개선하기 위한 비금속 및 금속 도핑을 포함하여 이 한계를 극복하기 위한 몇 가지 방법이 제안되었습니다.

물이 갈라지다

주요 기사:광촉매수 분할

광촉매 [32]물 분할로 물을 수소와 산소로 분리한다.화석연료의 연소는 질소산화물, 황산화물,[33][1][34] 탄소산화물과 같은 엄청난 양의 대기 오염물질을 야기하고 있다.따라서 태양광을 재생 에너지원으로 사용하는 것은 점점 [35]더 흥미로워지고 있다.광촉매 수소 생산 효율을 지속적으로 탐구하기 위해 광촉매 수소 생산 효율이 제한된 이산화티타늄(TiO2)을 추가로 다른 양의 산화니켈(NiO)로 가했다.얻어진 결과로부터 NiO의 첨가는 가시부 δf [36]스펙트럼의 유의한 조사로 이어지는 것을 포함할 수 있다.UV 범위의 효율적인 광촉매는 랜턴 도프된 탄탈산나트륨(NaTaO3)에 기초해 촉매 산화니켈을 장전한다.탄탈산나트륨 결정의 표면은 랜턴 도핑의 결과인 나노스테프로 홈이 뚫려 있습니다(3~15nm 범위, 나노테크놀로지 참조).수소가스의 진화를 촉진하는 NiO 입자는 홈에서 산소가스가 진화하는 가장자리에 존재합니다.

셀프클리닝 글라스

자가 세척 유리에 이산화티타늄 사용TiO에서2 생성된 유리기는 유기물을[37][38] [39][40]산화시킨다.거친 쐐기 모양의2 TiO 표면은 이후 옥타데실포스폰산(ODP)의 소수성 단분자로 수정되었다.10초간2 플라즈마 식각된 TiO 표면과 이후 ODP로 표면 개조를 실시한 결과 물 접촉각이 150º를 넘었다.표면은2 TiO 광촉매로 인한 옥타데실포스폰산 코팅의 빠른 분해로 인해 UV 조명 시 초친수성 표면(물 접촉각 = 0µ)으로 변환되었다.TiO의2 밴드갭이 크기 때문에 반도체 재료에 의한 광흡수 및 이에 따른 비도프2 TiO의 초친수 변환에는 자외선(파장 390nm 미만)이 필요하기 때문에 자가세척 현상의 실용적 이용을 [41]옥외에서 제한한다.

소독 및 세척

  • 태양열 물 소독(SODIS)[43][44]의 일종인 지지 이산화티타늄 광촉매를 [42]통한 물 소독.
  • 자가 살균 광촉매 코팅에 이산화티타늄 사용(식품 접촉 표면 및 미생물 병원균이 간접 [45]접촉에 의해 확산되는 기타 환경에 적용)
  • 이산화티타늄 나노입자로 코팅되어 자계를 이용하여 자외선을 [46]쬐면서 교반하는 자성입자를 이용하여 유기오염물질의 산화.
  • 외과용 기구 멸균 [47]및 민감한 전기 및 광학 부품에서 불필요한 지문 제거
  • 광촉매 및 흡착을 통한 물의 오염 제거: 지하수 내 유기 오염물질의 제거 및 파괴는 광활성 촉매의 흡착제 함침으로 해결할 수 있다.이러한 흡착제는 테트라클로로에틸렌과 같은 오염된 유기 원자/분자를 흡착제로 끌어들인다.내부에 함침된 광활성 촉매는 유기물의 분해 속도를 높인다.흡착제는 포장된 침대에 18시간 동안 놓아두면 유기 화합물을 끌어당기고 분해할 수 있습니다.사용한 흡착제는 재생액에 넣어 흡착 과정 중에 물의 흐름에 역류하여 부착된 모든 유기물을 제거함으로써 반응을 가속화합니다.재생액은 실리카겔 광촉매의 고정층을 통과하여 남은 유기물을 제거하고 분해합니다.고정 침상 원자로를 사용하면 흡착제의 재생이 효율 향상에 도움이 됩니다.

CO2로부터의 탄화수소 생산

물이 [48]있는 상태에서 이산화티타늄을 사용하여 이산화탄소를 가스 탄화수소로 변환합니다.UV 범위의 효율적인 흡수체로서 아나타아제 및 루틸상의 이산화티타늄 나노입자는 밴드갭에 걸쳐 전자를 촉진함으로써 들뜸을 발생시킬 수 있다.전자와 구멍은 주변의 수증기와 반응하여 수산화기와 양성자를 생성한다.현재 제안된 반응 메커니즘은 일반적으로 일산화탄소와 이산화탄소로부터 반응성이 높은 탄소 래디칼의 생성을 제안하며, 이 래디칼은 광생성된 양성자와 반응하여 최종적으로 메탄을 형성한다.현재 이산화티타늄계 광촉매의 효율은 낮지만 탄소나노튜브와[49] 금속나노입자와[50] 같은 탄소계 나노구조가 결합되어 광촉매의 효율을 높이는 것으로 나타났다.

페인트

주석 및 구리 기반 오염 방지 마린 페인트의 독성이 낮은 대안인 ePaint는 광촉매를 통해 과산화수소를 생성합니다.

폴리피리질 [51]착화체, 포르피린[52] 또는 다른[53] 염료에 의한 유기반응의 광촉매는 유기화학자가 고전적 접근법에 의해 접근할 수 없는 물질을 생산하기 위해 광범위하게 사용된다.보고된 광촉매 색소 분해 연구의 대부분은 이산화티타늄을 광촉매로 사용한 것이다.하지만 밴드갭이 3.2eV 정도여서 자외선 영역에서만 흡수된다는 것이 TiO의2 큰 단점이다.TiO의2 다른 상들 중, TiO의2 아나타아제 형태는 광자 흡수 특성이 높기 때문에 주로 사용된다.TiO의2 상조성이 [54]염료의 분해에 관여하는 것은 분명하다.

여과막

여과막용 [55]오염 방지 코팅. 이 코팅은 새롭게 대두되는 [57]오염물질의 열화를 위한 분리층[56] 및 광촉매 역할도 할 수 있습니다.또는 Cr(VI) 제거.[58]

원유 가공

TiO2 나노입자에 의한 원유 분해: 이산화티타늄 광촉매와 태양으로부터의 UV-A 방사선을 이용하여 원유에서 발견되는 탄화수소를 HO와2 CO로2 바꿀 수 있습니다.더 많은 양의 산소와 자외선이 모델 유기물의 열화를 증가시켰다.이러한 입자는 부유 기판 위에 놓일 수 있으므로 반응의 회복과 촉매를 용이하게 할 수 있습니다.이것은 오일 슬립이 바다 위에 떠 있고 태양으로부터 온 광자가 바다의 안쪽 깊이보다 더 표면을 겨냥하기 때문에 관련이 있다.우드칩과 같은 부유기판을 에폭시 접착제로 피복함으로써 수분 벌채를 방지하고2 기판에 TiO 입자를 부착할 수 있다.더 많은 연구를 통해 이 방법은 다른 [citation needed]유기물에도 적용할 수 있을 것입니다.

폴리아로메틱 탄화수소(PAHs)의 분해.트리에틸아민(TEA)은 원유에서 발견되는 폴리아로메틱 탄화수소(PAHs)를 용해 및 추출하는 데 사용되었습니다.이러한 PAHs를 용해시킴으로써 TEA는 PAHs를 스스로 끌어당길 수 있습니다.제거되면 TiO 슬러리와 자외선에 의해2 PAH가 광촉매 분해될 수 있습니다.이 그림은 이 실험의 높은 성공률을 보여준다.이러한 오염물질의 93~99%의 높은 회수율로 인해, 이 프로세스는 실제 환경 사용에 대해 최종 결정될 수 있는 혁신적인 아이디어가 되었습니다.이 절차에서는 주변 압력, 주변 온도 및 저렴한 비용으로 [citation needed]수행할 수 있는 광촉매를 개발할 수 있는 능력을 보여 줍니다.

건설

Light2CAT, 연구와 혁신 프로젝트는 유럽 위원회에서 2012년에서 2015년까지 자금을 지원 받고 이 수정 TiO2 콘크리트에 콘크리트의 건설을 위하여 등이 수정 TiO2는은 가시 스펙트럼(상업 TiO2은 어렵자외선 아래를 달성하기 위해 활성화될 수 있)에 빛을 흡수할 수 있는 것을 개발하는 것이 목표였다.es유럽 도시의 대기 질을 완화하기 위한 진통제입니다.가시광선의 흡수는 이2 변형된 TiO를 활성화시켜 NOx(NOx와 NO의 조합, 인간의 건강에 유해한2 NO)와 같은 광촉매를 통해 유해한 오염물질을 NO와3− 같은 무해한 성분으로 분해한다.수정된2 TiO는 유럽 3개 도시에서 콘크리트에 사용되었습니다.덴마크 코펜하겐과 홀벡, 스페인 발렌시아.이 "셀프 클리닝" 콘크리트를 설치하면 1년 [59][60]동안 NOx를 5-20% 절감할 수 있습니다.

광촉매 활성의 정량화

ISO 22197-1:2007은 광촉매를 포함하거나 표면광촉매막을 [61]가진 재료의 산화질소 제거 성능을 결정하기 위한 시험방법을 규정한다.

특정 FTIR 시스템은 특히 휘발성 유기화합물(VOCs) 및 [62]적용된 바인더의 대표 매트릭스와 관련하여 광촉매 활성 또는 수동성을 특징짓기 위해 사용된다.

최근 연구에 따르면 질량분석법은 질소산화물이나 이산화탄소 같은 가스 오염물질의 분해를 추적함으로써 특정 물질의 광촉매 활성을 측정하는 강력한 도구가 될 수 있다.

「 」를 참조해 주세요.

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